Исследование закономерностей окислительного пиролиза метана на оксидных (a-Al2O3, ZrO2, Al2O3*nP2O5) и резистивных (FeCrAl, NiCr, Mo, Pt) катализаторах

• Автор: Сигаева, Светлана Сергеевна
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2013
• Место защиты: Омск
• Количество страниц: 166 с. : ил.

Содержание
Введение
Глава 1. Литературный обзор
1Л. Направления переработки метана
1.2. Термические и каталитические процессы переработки метана
1.2.1. Пиролиз метана
1.2.2. Окислительная конверсия метана
1.2.3. Окислительная конденсация метана
1.2.4. Окислительный пиролиз метана
1.2.5. Другие процессы переработки метана
1.3. Механизмы окислительного пиролиза метана
1.4. Способы приготовления катализаторов на металлических носителях.
1.5. Заключение
Глава 2. Экспериментальная часть
2.1. Приготовление катализаторов
2.1.1.Массивные катализаторы
2.1.2. Нанесенные оксидные катализаторы на фехралевом носителе
2.1.3. Резистивные катализаторы
2.2. Исследование катализаторов в каталитическом окислительном пиролизе метана
2.2.1. Общая схема проточной установки со стационарным слоем катализатора
2.2.2. Реакторный блок для исследования массивных катализаторов и оксидных катализаторов, нанесенных на отрезки фехралевой проволоки..
2.2.3. Реакторный блок для исследования резистивных катализаторов, нагреваемых электрическим током

2.2.4. Общая схема проточно-циркуляционной установки
2.2.5. Метод обработки хроматограмм и расчета степени превращения метана и селективностей по продуктам
2.3. Исследование катализаторов физико-химическими методами
2.3.1. Ренгенофазовый анализ
2.3.2. Электронная сканирующая микроскопия
2.3.3. Атомно-силовая микроскопия
2.3.4. Рамановская спектроскопия
2.3.5.Экстракция и хромато-масс-спектрометрия
Глава 3. Результаты и обсуждение
3.1. Каталитические испытания
3.1.1. Стационарный слой катализатора
3.1.1.1. Массивные оксидные катализаторы
3.1.1.2. Катализаторы на фехралевом носителе
3.1.2. Исследование резистивных катализаторов
3.1.2.1. Фехралевые спирали - катализаторы
3.1.2.2. Спирали из молибдена, платины и нихрома в бескислородном и окислительном пиролизе
3.1.3. Сопоставление пиролиза метана на спиралях, нагреваемых электрическим током, и при нагреве газового потока
3.2. Влияние условий проведения эксперимента на зависимости конверсии метана и селективностей по продуктам от температуры (скорости реакции, концентрации, диаметра проволоки, направления потока, природы газа-разбавителя)
3.2.1. Влияние диаметра фехралевой проволоки для изготовления спирали
3.2.2. Влияние скорости потока
3.2.3. Влияние расположения спирали в потоке

3.2.4. Влияние концентрации метана
3.2.5. Влияние природы инертной составляющей газовой фазы
3.2.6. Циклическое проведение пиролиза
3.2.7. Влияние газодинамических условий на реакцию окислительного пиролиза метана
3.3. Углеродные отложения
3.3.1. Углеродные отложения на массивных катализаторах
3.3.2. Углеродные отложения на резистивных катализаторах
Заключение
Выводы
Список литературы

именно это может служить доказательством, что предлагаемые инертные материалы участвуют в процессе реакции, таблица 1.4.
Таблица 1.4. Данные по конверсии, селективностям и выходам по С2+ продуктам при окислительном пиролизе метана (1150°С)
Материал снуо2 Объемная скорость, час'1 Конверсия метана, % Селективность по продуктам,% Выход по С2+, %
с2+ СО со2 ост.
Шамот 1,64 17700 82 36,8 47,2 6,2 9,7
Кварцевая крошка 1,62 17700 92 33,5 57,5 7,5 1,4
Карбид кремния 1,62 26200 90 36,2 53,2 6,7 3,9
Корунд 1,78 26400 67 26,5 56,7 13,8 3
Оксид циркония сферический 1,59 69600 92 30,7 58,3 6,9 4
В патенте ЕР №0302665 [59] предлагается также использовать гранулы А1203, чистые или промытые раствором КС1; порошок Zr02 с размером частиц 400-850 микрон; гранулы Si02, MgO, обработанные KCl или РЬ02.
Следует отметить работу [60], в которой Г.К.Боресков и соавторы используют катализатор в процессе окислительного пиролиза. Предложенный ими способ получения углеводородов С2-С4 путем окислительного пиролиза метана в присутствии кислорода и катализатора отличается тем, что, с целью увеличения выхода целевого продукта и повышения селективности, процесс проводят при 800-906°С, времени контакта 0,1-2,5с и содержании в исходной смеси 10-20 об.% кислорода и 90-80 об.% метана в присутствии катализатора состава, мол.%: В12Оэ 0,95 - 7,59 и МеО 92,41 - 99,05, где Ме - М§, Са, Бг, Ва. Катализатор позволил увеличить выход углеводородов до 10 мол.% на пропущенный метан при селективности 78,5%.