Радиационные повреждения в природных минералах как аналогах матриц для захоронения радиоактивных отходов

• Автор: Цао Цюсян
• Шифр специальности: 25.00.05
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2014
• Место защиты: Санкт-Петербург
• Количество страниц: 88 с. : ил.

Содержание
ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. Краткий исторический обзор

1Л Метамиктные минералы как аналоги керамических форм радиоактивных отходов

1.2 Циркон

1.3 Природные титано-тантало-ниобаты

1.4 «Ловчоррит»

ГЛАВА 2. Методы исследований

Г ЛАВА 3. «Ловчоррит» или метамиктный ринкит

3.1 Общая характеристика физико-химических свойств

3.2 Поведение при отжиге

ГЛАВА 4. Метамиктный У-Ее-ниобат
4.1 Общая харатеристика физико-химических свойств
4.2 Поведение при отжиге
ГЛАВА 5. Циркон
5.1 Общая характерика физико-химических свойств крупного монокристалла метамиктного циркона и их изменение при отжиге
5.2 Влияние радиационных дефектов на изменение структуры кристаллического циркона при отжиге
Заключение
Публицации автора по теме диссертации
Список цитируемой литературы

ВВЕДЕНИЕ
Актуальность исследования
Радиоактивные отходы, которые содержат долгоживущие радионуклиды, являются чрезвычайно опасными для здоровья человека. В настоящее время проблема окончательной утилизации радиоактивных отходов не решена ни в одной стране мира, что существенно тормозит развитие ядерной энергетики и промышленности. Основным препятствием к решению данной проблемы является неопределенность моделирования поведения долгоживущих радионуклидов (особенно, искусственных чрезвычайно радиотоксичных актиноидов: Ри, Ат, Ир, Ст), находящих в химически и радиационно нестойкой форме в геологической среде, в течение длительного времени (104 и более лет). В качестве наиболее перспективных материалов для захоронения высокорадиоактивных отходов в различных странах были разработаны керамики на основе твердых растворов радионуклидов в устойчивых минералах (так называемых,
«фазах-носителях») со структурами циркона, монацита, граната, пирохлора, перовскита и др. Однако под воздействием самооблучения кристаллическая структура «фаз-носителей» разрушается, что не только понижает химическую устойчивость материала, но может привести и к образованию собственных фаз радионуклидов и, соответственно, резкому увеличению их выщелачивания и скорости миграции. Некоторые природные минералы, содержащие изоморфные примеси И и ТЬ, рассматриваются в качестве
аналогов керамических форм актиноидных отходов. Детальное изучение метамиктных разновидностей данных минералов позволяет комплексно оценить последствия радиационного воздействия на твердые растворы актиноидов в течение многих тысяч и даже миллионов лет. Результаты данных исследований имеют большое значение для понимания и корректного моделирования поведения отвержденных актиноидных отходов в условиях геологического захоронения.
Цель и задачи исследования
Цель работы - детальное изучение изменения физико-химических особенностей природных метамиктных минералов: циркона, «ловчоррита» (или «мозандрита») и «самарскита», содержащих изоморфные примеси и и ТЬ, под воздействием нагрева и в процессе восстановления кристаллической структуры. Данная цель определила следующие задачи исследований:
1. Детальное исследование особенностей химического состава и структуры крупных образцов метамиктных минералов: У-Ре-ниобата (типа «самарскита»), «ловчоррита» (аморфного ринкита) и циркона;
2. Изучение изменения свойств твердых растворов И и ТЬ в результате термического воздействия на метамиктные минералы и их раскристаллизации;
3. Оценка воздействия радиационных повреждений на кристаллическую структуру циркона.

В процессе отжига «ловчоррит» становился непрозрачным и менял цвет с зеленовато-желтого на желтовато-серый и далее темно-серый почти черный (рис. 8-12). В интервале температур с 600 до 1000°С были отмечены отчетливые признаки роста зерен, вероятно, монокристаллов ринкита (рис. 8-11).
Рисунок 8. Фрагменты «ловчоррита» после отжига на воздухе при 600°С, 3 часа: а) и 6) внешний вид; в) в отраженном свете; г) в проходящем свете.