Коллективные электронные возбуждения в атомных кластерах и молекулах

• Автор: Ипатов, Андрей Николаевич
• Шифр специальности: 01.04.02
• Научная степень: Докторская
• Год защиты: 2010
• Место защиты: Санкт-Петербург
• Количество страниц: 294 с. : ил.

Оглавление
Введение
Металлические кластеры. Обол очечная модель
Теоретические методы. Модель желе
Спектр фотопоглощения металлических кластеров. Гигантский дипольний резонанс
Ширина линии плазмонного резонанса
Упругое и неупругое рассеяние электронов на кластерах
Резонансная фотоионизация металлических кластеров
Металлические кластеры на поверхности диэлектрика и в объеме кристаллической решетки
Точный учет обменного взаимодействия. Возбужденные состояния с
переносом заряда
Основные задачи и структура диссертации
Основные положения диссертации
1 Расчет электронной структуры и оптических характеристик МК с
использованием желе модели
1.1 Модель желе в применении к металлическим кластерам. Теоретический подход
1.2 Оптимизированная желе модель
1.3 Модель желе с экранированным кулоновским взаимодействием
2 Резонансное рассеяние электронов на металлических кластерах
2.1 Упругое рассеяние медленных электронов на поляризуемой мишени
2.2 Ыеупругое рассеяние и резонансный захват медленных электронов
2.3 Захват электронов нейтральными кластерами

2.4 Захват электронов положительно заряженными кластерами
2.5 Ыеупругое резонансное рассеяние электронов
2.6 Сравнение с экспериментальными данными
3 Нелинейность оптического отклика и многоплазмонные возбужденные состояния в металлических кластерах
3.1 Ангармонизм в оптическом отклике электронной системы кластера
3.1.1 Адиабатическое приближение
3.1.2 Взаимодействие между ЦМ и внутренними степенями свободы .
3.1.3 Спектр возбужденных состояний электронной системы
3.2 Спектр резонансного фотопоглощения в нелинейном режиме
3.3 Ионизация металлических кластеров через многоплазмонные возбуждения
3.4 Ионизация кластера лазерным импульсом
4 Фрагментация и релаксация коллективных возбуждений в металлических кластерах
4.1 Релаксация когерентной дипольной моды
4.2 Релаксация электронных возбуждений за счет электрои-фононного взаимодействия
4.2.1 Поверхностные колебания
4.2.2 Объемные колебания
4.2.3 Предельный случай больших кластеров
5 Оптические свойства металлических кластеров, внедренных в кристаллическую матрицу
5.1 Теоретический подход
5.1.1 Энергия и потенциал взаимодействия в системе
5.1.2 Равновесное состояние и спектр фотопоглощения системы
5.2 Обсуждение результатов
5.2.1 Единичный атом Na
5.2.2 Димер Na
5.2.3 Тетрамер Na
5.2.4 Кластер Na

6 Роль нелокального обменного взаимодействия при описании возбужденных состояний с переносом заряда
6.1 Эффективный локальный орбитально-зависимый ОЕР-ЕХХ обменный потенциал
6.2 ТББЕТ с точным обменным взаимодействием
6.3 Альтернативная форма уравнения ТБОЕТ-ЕХХ
6.4 Соотношение между ТБНЕ и ТВВРТ-ЕХХ подходами
6.4.1 Преобразование НЕ в ЕХХ орбитали в уравнении ТВНИ (КРАЕ)
6.4.2 Преобразование уравнения ТВЕХХ в ТВВРТ-ЕХХ. Адиабатическое приближение
6.4.3 Учет малого возмущения. Неадиабатическое и полу-адиабатическое приближение
6.5 Обсуждение результатов. Возбужденные состояния с переносом заряда
в рамках ТВВЕТ-ЕХХ подхода
6.5.1 Адиабатическое, полу-адиабатическое и неадиабатическое приближения
6.5.2 Возбуждения с переносом заряда в молекулах
Н2СО, НеВе и С2Н
6.5.3 Валентные возбуждения в молекулах Не2 и N
Заключение
Литература
Приложение.
Модель динамического диполь-дипольного взаимодействия

Основные задачи и структура диссертации.
Диссертация посвящена теоретическому исследованию электронной структуры и физических характеристик микроскопических атомных кластеров и молекул, в частности, коллективных возбужденных состояний в их электронных спектрах.
Актуальность темы определяется необходимостью развития теории, описывающей коллективные явления в атомных кластерах и молекулах - с одной стороны, и большим количеством новых экспериментальных данных, полученных в этой области за последнее время - с другой. Возможность предсказания физических свойств микроскопических объектов различного состава важна при разработке единого теоретического подхода к исследованию неднородного электронного газа во внешнем поле одного ядра, нескольких ядер, кристаллической решетки, в переменном электромагнитном поле. Применяемые в атомной и молекулярной физике теоретические методы дают возможность решения проблемы межэлектронного взаимодействия в кластерах при расчете как структуры их равновесного состояния, так и эффектов, связанных с откликом системы на внешнее электромагнитное поле.
Цель настоящей работы состоит в развитии теории многочастичных возбужденных состояний в электронных спектрах конечных структурных систем и ее приложении к описанию коллективных эффектов в микроскопических атомных кластерах и молекулах.
В рамках заданной цели были поставлены и решены следующие задачи:
1. Исследование зависимости оптических характеристик МК от выбора распределения плотности заряда желе и эффективного экранирования межчастичного взаимодействия в кластере.
2. Исследование процессов упругого и неупругого рассеяния медленных электронов на кластерах. Расчет сечений резонансного захвата электронов кластерами, содержащими различное число атомов.
3. Теоретическое исследование природы ангармонизма коллективной моды в электронной системе МК.
4. Исследование механизмов релаксации плазмонного возбуждения в рамках сферической желе модели. Расчет времени жизни плазмонной моды.