Исследование кинетики и механизма реакции селективного каталитического восстановления NO пропаном на низкообменном Cu-ZSM-5 катализаторе

• Автор: Ребров, Евгений Викторович
• Шифр специальности: 02.00.15
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 1998
• Место защиты: Новосибирск
• Количество страниц: 166 с. : ил.

Содержание
СОДЕРЖАНИЕ

Введение
Глава 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР. Селективное каталитическое восстановление N0 углеводородами
1.1. Катализаторы, используемые в реакции СКВ
1.1.1. Катализаторы на основе нанесенных платиновых металлов
1.1.2. Оксидные катализаторы
1.1.3. Перовскиты
1.1.4. Алюмосиликаты и катионзамещенные цеолиты
1.2. Факторы, определяющие активность и селективность цеолитных катализаторов в восстановлении оксидов азота углеводородами
1.2.1. Восстановитель
1.2.2. Кислород
1.2.3. Стехиометрия CxH-/NO
1.2.4. Время контакта
1.2.5. Кислотные свойства поверхности
1.2.6. Кристаллическая структура цеолита
1.2.7. Влияние водяных паров и S02 на состояние активного компонента
1.3.Макрокинетические особенности протекания реакции
1.4. Механизм реакции селективного каталитического восстановления
NO пропаном
Заключение
Глава 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ
2.1. Аппаратура и методики исследования каталитической системы
2.1.1. Кинетическая установка
2.1.1.1. Система подготовки и подачи газов
2.1.1.2. Реакторный узел
2.1.1.3. Система коммутации газовых потоков
2.1.1.4. Аналитический узел
2.1.2. Стенд для испытания активности блочных
катализаторов
2.1.3. Спектрокинетическая установка на базе ИК-Фуръе спектрометра (Вотет)
2.1.4. Методики проведения экспериментов
2.1.4.1. Эксперименты по измерению активности
2.1.4.2. Эксперименты по термопрограммированной десорбции
2.1.4.3. Импульсные эксперименты
2.1.4.4. Спектрокинетические эксперименты
2.1.4.5. Изучение пористой структуры образцов катализатора
Содержание
2.1.5. Проверка режима идеального смешения
2.1.6. Обработка результатов
2.2. Катализатор
2.3.Газ ы
Глава 3. ОБЩИЙ АНАЛИЗ АКТИВНОСТИ И СЕЛЕКТИВНОСТИ Си-гБМ-5 КАТАЛИЗАТОРА
3.1. Влияние времени контакта
3.2. Влияние концентраций реагентов и температуры
3.3. Влияние водяных паров
3.4. Селективность реакции СКВ N0 на Си-78М-5 катализаторе
3.5. Влияние N0 и пропана на образование азота
Глава 4. МАКРОКИНЕТИЧЕСКИЕ ОСОБЕННОСТИ ПРОТЕКАНИЯ РЕАКЦИИ
4.1. Пористая структура Си-78М-5 катлизаторов
4.2. Внутридиффузионный режим
4.3. Внешнедиффузионный режим
4.4. Расчет коэффициента диффузии N0 в порах Си-2БМ-5 катализатора
4.5. Моделирование реакции на блочном Си-7.8М-5 катализаторе
Глава 5. ПРИРОДА И РЕАКЦИОННАЯ СПОСОБНОСТЬ ПОВЕРХНОСТНЫХ ИНТЕРМЕДИАТОВ
5.1. Адсорбция Ж)+С3Н8+02
5.2. Адсорбция N0
5.3. Адсорбция Ог
5.4. Адсорбция N0+02- Образование нитрит-нитратных комплексов
5.4.1. Адсорбция N0 на предадсорбированный О2
5.4.2. Адсорбция О2 на предадсорбированный N0
5.4.3. Совместная адсорбция N0+02
5.5. Адсорбция СзН» и СзНз+Ог-Образование 2-пропанола, ацетона и СОг
5.6. Адсорбция СзЩ+ТЮ. Образование 2-нитрозопропана и ацетоноксима
5.6.1. Совместная адсорбция N0 и пропана
5.6.2. Импульсы N0 на предадсорбированный пропан
5.6.3. Импульсы пропана на предадсолрбированный N0
5.7. Десорбция №0 и N2
5.8. Адсорбцій ацетоноксима

Содержание
Глава 6. ИССЛЕДОВАНИЕ СТАДИЙ РЕАКЦИИ
6.1. Изомеризация 2-нитрозопропана в ацетоноксим
6.2. Взаимодействие ацетоноксима с N0
Глава 7. КИНЕТИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ СТАДИЙ, ОПРЕДЕЛЯЮЩИХ СКОРОСТЬ РЕАКЦИИ СЕЛЕКТИВНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ N0
ПРОПАНОМ
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Выводы
Литература
Приложения
Глава 2. Экспериментальная часть
Рис. 2.1. Схема узла подготовки и подачи газовой смеси. 1- блоки дозировки газов; 2 - ловушка с молекулярными ситами в жидком азоте, 3 - ловушка, заполненная нихромовои проволокой (термостатируется при -4СРС смесью спирта и жидкого азота); 4- семиходовой кран; 5 -инжектор для ввода газовых смесей шприцом.
Смеси индивидуальных газов заданной концентрации
предварительно составляли в стальных баллонах по их парциальным давлениям на отдельной установке
позволяло поддерживать концентрацию исходных компонентов с необходимой точностью в течение всего эксперимента. Смеси сложного состава готовили смешением (в блоке смешения потоков) индивидуальных смесей, регулируя скорости потоков в соответствии с показаниями пенных расходомеров.
2.1.1.2. Реакторный узел Реакторный узел состоит из кварцевого реактора с
катализатором, помещенного в печь с принудительной
циркуляцией воздуха. Выбранный материал реактора является инертным по отношению к реагентам, используемым в
эксперименте. Реактор подключен к шестиходовому крану №
2. Соединения реактора и кранов выполнены из стальных
капилляров. Источником колебаний реактора с частотой 50 Гц и амплитудой 2 мм служил электромеханический вибратор. Реактор работал в двух режимах: в режиме тренировки (через реактор пропускают либо гелий, либо кислород) и в режиме,