Микроскопически-трековый анализ U- и Pu-содержащих микрочастиц в объектах окружающей среды

• Автор: Власова, Ирина Энгельсовна
• Шифр специальности: 02.00.14
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2010
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 157 с. : ил.

Введение.
ГЛАВА 1. Обзор литературы по анализу Ри и содержащих микрочастиц в объектах окружающей среды.

Роль микрочастиц в накоплении и транспорте изотопов Ри и и.

Радиографический анализ микрочастиц.

Твердотельная трековая радиография для обнаружения и анализа Ри и содержащих микрочастиц .

Анализ форм нахождения изотопов Ри и и, обнаруженных в составе микрочастиц .

ГЛАВА 2. Экспериментальная часть.

Развитие метода трековой радиографии для недеструктивного анализа I и

Ри содержащих микрочастиц.

Приготовление препаратов для микроскопическитрекового анализа .

Выбор твердотельного трекового детектора .

Подбор условий травления
Калибровка трековых детекторов по эффективности.
Обнаружение микрочастицы и определение ее пространственного положения за счет создания трековой реперной решетки .
Анализ атрекового изображения
Определение размеров микрочастицы, содержащей аизлучающие радионуклиды.
Выявление доли сконцентрированных в микрочастицах аизлучающих радионуклидов к общему их числу.
Определение удельной аактивности микрочастиц в случае насыпного препарата.
Определение энергии ачастицы по размеру атрека
Определение пространственного положения аизлучающего атома в объеме микрочастицы по количественным параметрам атрека .
Недеструктивный анализ радионуклидного состава пробы по данным микроскопическитрекового анализа
Машинная обработка результатов альфатрекового анализа. Распознавание образов атреков
Возможности микроскопическитрекового анализа
Оборудование и инструменты.
Реактивы и материалы, стандартные образцы.
Описание исследованных проб.
Почва с высоким содержанием и микрочастиц.
Пробы урановой руды и руды после сернокислотного выщелачивания.
Пробы речных отложений.
Пробы песчаных пород пластаколлектора жидких РАО.
ГЛАВА 3. Результаты
3.1. Радионуклидный состав и физикохимические формы и в топливных урановых микрочастицах из почвенной пробы.
Микроскопическитрековый анализ топливных микрочастиц .
Морфологические и композиционные особенности топливных микрочастиц, химическое состояние урана в микрочастицах.
3.2. Состояние радиоактивного равновесия 8и с продуктами его распада в отдельных микрочастицах при кучном выщелачивании урана .
Радиоактивное равновесие 1 с его аизлучающими продуктами распада при добыче урановых руд.
Микрораспределение аизлучающих радионуклидов в пробах урановой руды до и после сернокислотного выщелачивания
Определение состояния равновесия с продуктами его распада в отдельных микрочастицах
Выявление пространственного смещения 6Иа 0Ро относительно исходного положения материнского в пробах урановой руды
Морфологические и композиционные особенности исодержащих микрочастиц в исходной пробе и после сернокислотного выщелачивания
Состояние радиоактивного равновесия 8и с продуктами его распада по данным гаммаспектрометрического анализа.
3.3. Обнаружение и диагностика II и Рисодержащих микрочастиц в природных объектах из зоны влияния Красноярского ГорноХимического Комбината
Краткий обзор данных по распределению и формам нахождения Ри и и в зоне влияния Красноярского ГХК
Микрораспределение и оценка изотопного состава Ри и и в пробах пойменных почв и донных осадков в зоне влияния ГХК.
Валовое определение форм нахождения Ри в речных отложениях р.Енисей
3.4. Диагностика фаз накопления Ри и II в песчаной породе пластаколлектора жидких РАО .
Микрораспределение и формы нахождения Ри и и в породах пластаколлектора после взаимодействия с нетехнологическими отходами.
Формы нахождения 9Ри в песках, подвергшихся воздействию кислых технологических отходов модельный эксперимент
Поведение Ри в твердой фазе пород пластаколлектора после модельного взаимодействия с кислыми технологическими отходами
ГЛАВА 4. Обсуждение и выводы.
Список использованной литературы


При этом разработанный комплекс методик обработки результатов трековой радиографии в сочетании с рядом методов локального микроанализа позволяет получать информацию об изотопных соотношениях радионуклидов и их химическом состоянии в различных объектах окружающей среды, а также об элементном и фазовом составе микрокомпонентов среды, содержащих в своем составе аизлучающие радионуклиды, в различных природных или технологических условиях. На основе разработанного комплекса методик может быть подготовлен систематизированный канонический метод микроскопическитрекового анализа микрочастиц, доступный широкому использованию. Применение микроскопическитрекового анализа микрочастиц в режиме мониторинга позволит решать природоохранные и технологические задачи при контроле деятельности предприятий ЯТЦ на всех его этапах при добыче урановой руды и кучном выщелачивании урана, изотопном обогащении и производстве тепловыделяющих сборок, эксплуатации ядерных реакторов, переработке отработанного ядерного топлива и захоронении РАО, а также при выведении предприятий ЯТЦ из эксплуатации и последующей реабилитации загрязненных территорий. Глава 1. Большинство практически важных изотопов Ри и и является аизлучателями. Определение аизлучающих радионуклидов в объектах окружающей среды затруднено как в связи с высокой способностью ачастиц поглощаться веществом так и чаще всего изза их предельно низких концентраций в природных средах 1, 2. Обширные исследования посвящены валовому анализу концентраций и физикохимических форм следовых количеств изотопов Ри и и в объектах окружающей среды например, 3. Проведение валовых анализов необходимо, но недостаточно для оценки подвижности аизлучающих радионуклидов в различных условиях среды. Решение вопроса о формах накопления и формах переноса этих радионуклидов требует исследований с использованием методов с микронным и субмикронным разрешением, что особенно важно в случае локального концентрирования аизлучающих радионуклидов в отдельных микрочастицах . Роль нано и микрочастиц в накоплении и транспорте изотопов Ри и и в объектах окружающей среды, значение коллоидного и взвешенного транспорта этих радионуклидов широко обсуждается в научных публикациях последних трех десятилетий. Коллоидный транспорт радионуклидов был впервые обнаружен в году, через лет после ядерного испытания Чешир на полигоне Невада, США в подземной скважине в 0 м к югозападу от места взрыва. В году было установлено, что менее чем за лет после ядерного взрыва Бэнхем плутоний в псевдоколлоидной форме, на основе субмикронных частиц кремнезема, цеолитов и глин, был перенесен на расстояние около 1,3 км . Впоследствии многими исследователями изучалась роль коллоидного транспорта плутония и урана с подземными водами, при этом подбирались различные методы локального микроанализа, позволяющие достичь необходимой чувствительности и пространственного разрешения рис. Значение коллоидного транспорта Ри и I в подземных водах дальней зоны оз. Карачай ФГУП ПО Маяк было изучено с применением массспектрометрии вторичных ионов с нанометровым разрешением наноВИМС и сканирующей просвечивающей электронной микроскопией в темнопольном варианте высокоуглового рассеяния НААйРБТЕМ . Ри и и. Е
о. Рис. Характеристики некоторых методов локального анализа по пространственному разрешению и нижней границе определяемых концентраций , список сокращений приведен на с. Современные методы микроанализа радиографические, лазерные, рентгеновские, электронномикроскопические и пр. Ри и и, включая их взаимосвязь с вмещающими минеральными фазами, координационное окружение и состояние окисления 1, . Для классификации все методы микроанализа, применяемые для исследования Ри и II содержащих микрочастиц с пространственным разрешением от единиц нанометров до десятков микрометров, могут быть разделены по способу возбуждения и регистрации сигнала табл. К пассивным аналитическим методам, основанным на регистрации собственного излучения препарата, относятся методы авторадиографии. Пространственное разрешение авторадиографических методов составляет от до 0 мкм, в некоторых случаях от 1 мкм , .