Математическое моделирование квантовых свойств наноразмерных систем

• Автор: Мороков, Юрий Николаевич
• Шифр специальности: 05.13.18
• Научная степень: Докторская
• Год защиты: 2004
• Место защиты: Новосибирск
• Количество страниц: 366 с. : ил.

Содержание
Введение

Приближенные квантовые модели

Приближение Рутана

Полуэмпирические модели

Методы, основанные на теории функционала плотности

Кластерное приближение для моделирования свойств твёрдых тел

Структура диссертации

1. Сходимость итерационного процесса самосогласова-ния в квантовохимических задачах
1.1. Структура вариационной поверхности и геометрический вывод вариационного уравнения Рутана

1.2. Прямая минимизация функционала.энергии

1.2.1. Итерационные процессы, возвращающие на вариационную поверхность
1.2.2. Итерационные процессы, не выводящие из вариационной поверхности
1.3. Метод самосогласованна и его геометрическая интерпретация
1.4. Улучшение сходимости процесса самосогласованна
1.4.1. Метод демпфирования
1.4.2. Автоматический выбор параметра демпфирования
1.4.3. Метод ”сдвига уровней”
1.5. Выводы
2. Численное моделирование больших молекул и твёрдых тел в кластерном приближении
2.1. Расчёт свойств малых кластеров бора и алюминия
2.2. Диаграммы Вульфа для поверхностей кремния и германия
2.3. Взаимодействие атомарного и молекулярного фтора с кремнием на начальных стадиях процесса травления кремния
2.3.1. Параметризация МШБО для системы кремний-фтор
2.3.2. Взаимодействие фтора с поверхностью (111) кремния
2.3.3. Взаимодействие фтора с поверхностью (001) кремния
2.4. Выводы
3. Изучение процесса самосборки фуллереновых наноструктур
3.1. Обзор работ по исследованию фуллереновых наноструктур
3.1.1. Модели образования фуллеренов
111 114 116 119 122 124
3.1.2. Модели образования нефуллереновых наночастиц
3.2. Структура и взаимодействие малых кластеров углерода
3.2.1. Взаимодействие линейных кластеров углерода
3.2.2. Изомеризация четырёхлучевых кластеров
3.2.3. Изомеризация трёхлучевых кластеров
3.2.4. Стр,уктура кольцевых кластеров углерода
3.2.5. Взаимодействие линейных кластеров с кольцевыми
3.2.6. Взаимодействие кольцевых кластеров углерода
3.3. Образование кольцевых фрагментов в кластерах углерода
3.3.1. Спонтанное появление колец в цепочечных фрагментах
3.3.2. Образование колец при замыкании лучевых фрагментов
3.4. Расширение параметризации схемы MINDO для углеродных кластеров
3.5. Изомеризация больших углеродных молекул на пути к фул-леренам
3.5.1. Переход от монокольца к стабильному бициклу
3.5.2. Прямое формирование 3-мерного изомера из бицикличе-ского кластера Сео
3.5.3. Кинетический путь от 3-мерного сферического изомера
к структуре браслета
3.5.4. Переход от структуры браслета к трёхкольцевым изомерам
3.6. Взаимодействие молекул фуллеренов в процессе образования полимеризованных и поликонденсированных фаз фуллеритов
3.7. Выводы
4. Моделирование локальной электронной структуры твёрдых тел методом рекурсий
4.1. Метод рекурсий на основе гамильтониана эмпирической сильной связи
4.1.1. Граничные условия
4.2. Электронная структура локальных дефектов в объёме и на поверхности ковалентных полупроводников
4.3. Локальная электронная структура при адсорбции водорода на кремнии

4.3.1. Адсорбция водорода на Si (111)
4.3.2. Адсорбция водорода на грани (001) кремния и на ступени грани (111)
4.3.3. Неупорядоченная адсорбция водорода на Si(lll)
4.4. Электронная структура локальных дефектов в объёме и на поверхности соединений А3В5
4.5. Локальная плотность состояний в оксиде кремния
4.5.1. Плотность состояний в объёме /1-кристобалита
4.5.2. Поверхности (111), (001) и (110) /3-кристобалита
4.5.3. Дефекты на поверхностях (111) и (001) /3-кристобалита
4.5.4. Электронная структура малых кластеров кремния в диоксиде кремния
4.6. Выводы
5. Численное моделирование электронной структуры локальных дефектов в оксиде и нитриде кремния
5.1. Электронная структура оксида кремния
5.2. Электронная структура нитрида кремния
5.3. Интерпретация SiL/2,3 спектра и РФС валентной зоны
5.4. Электронная структура ловушек в SiCb
5.4.1. Трёхкоординированный атом кремния О3 =Si*, Е -центр232
5.4.2. Двухкоординированный атом кремния —Si: (силилено-вый центр)
5.4.3. Кремний-кремниевая связь, кислородная вакансия
5.4.4. Однокоординированный атом кислорода =SiO* (немости-ковый атом кислорода, оксирадикал)
5.4.5. Пероксидный радикал =SiOO*
5.4.6. Пероксидный мостик =SiOOSi=
5.5. Электронная структура ловушек в Біз
5.5.1. Влияние водорода
5.5.2. Трёхкоординированный атом кремния N3 =Si* (К-центр)248
5.5.3. Двухкоординированный атом кремния =Si:
5.5.4. Азотная вакансия
5.5.5. Кремний-кремниевая связь =Si-Si=
5.5.6. Двухкоординированный атом азота (=Si)2N* (N-центр)
5.5.7. Азот-азотная связь =N-N*
5.5.8. Азот-азотная связь =N-N=
5.5.9. Двухкоординированный атом азота в SiNOy
5.6. Выводы

ТГ,-7Г, = П]7Гі = Щ + (7Г* - 7Г0)<%, І, І = 0, 1, 2.
5. Построим оператор ід, отображающий V на Ад и совпадающий с единичным на Кд.
Рассмотрим четырёхпараметрическое семейство операторов
Л = атт + Ьтт2 + сто + й 1,
где а, Ь, с, сі - числовые коэффициенты, и 1 - единичный оператор. Уравнение (48) можно переписать в виде
(7Г] + 7Г2 — 1) = К X = 0.
Подействовав оператором К на Л, получаем, что отображать V на К°н будут операторы Л, для которых с = —(а + Ъ) и (1 = 0, т.е.
Л = атгі + &7Г2 — (о + 6)7Го-
Далее потребуем, чтобы на Ад оператор Л совпадал с тождественным. Это даёт условие а — Ь — 1, т.е.
Ьд = 7Г1 + 7Г2 - 2тг0,
или в развернутой записи
ілж = Літ + ж5А — 2 АбжАА
Здесь мы использовали то, что 7Гож = 0, Ух Є Лгд. Действительно:
Ж Є К°п (ті + 7Г2)ж = X =$ 7Гі(7Гі + Л2)ж
ТГіЖ + 7Г()Ж = 7ГіЖ =» ТГоіС = 0.
6. Оператор ід является эрмитовым:
(Ьна,Ь) = {а,ЬяЪ), Уа, £> Є И
Действительно:
(іда, Ь) = зр(іда565) = эр((а5Д + Д5а — 2Д5'а5Л)5Ъ5)
зр(5а5(Д5г> + - 21ШБЩ) = зраАЗД
8р(а5'ід65') == (а,іл6).
7. Покажем, что ід является оператором, проектирующим из У на Ад. Пусть Ь Є Ад, тогда Уа Є V имеем