Кинетика и механизм реакции низкотемпературного окисления оксида углерода(II) кислородом на каталитической системе PdCl2 - CuCl2/γ-Al2O3

• Автор: Устюгов, Александр Викторович
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2013
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 186 с. : ил.

Содержание
Введение
Глава 1. Литературный обзор
1.1 Классификация и характеристика катализаторов
низкотемпературного окисления монооксида углерода
1.1.1 Оксидные катализаторы (ОК)
1.1.2 Нанесенные металлические катализаторы (НМК)
1.1.3 Оксидно-металлические катализаторы (ОМК)
1.1.4 Жидкофазные металлокомплексные
катализаторы (ЖМКК)
1.1.5 Нанесенные металлокомплексные
катализаторы (НМКК)
1.2 Механизмы окисления монооксида углерода
1.2.1 Гомогенное окисление
1.2.2 Гетерогенное окисление
Постановка задачи
Глава 2. Методика проведения экспериментов,
анализов и обработки результатов
2.1 Изучение фазового состава образца катализатора
методом порошковой рентгеновской дифракции
2.2 Изучение микроструктуры образца катализатора
методом растровой электронной микроскопии (РЭМ)
2.3 Изучение образца катализатора методом
ИК-Фурье-спектроскопии диффузного рассеяния (DRIFT)
2.4 Методика проведения кинетических исследований
2.5 Статистическая обработка
2.6 Обработка результатов кинетических измерений
2.7 Методика проведения хроматографического анализа

2.8 Методика расчёта скорости образования диоксида углерода и материального баланса процесса
окисления монооксида углерода
2.9 Методика приготовления образцов
Глава 3. Результаты и их обсуждение
3.1 Изучение фазового состава образца катализатора
методом порошковой рентгеновской дифракции
3.2 Изучение микроструктуры образца катализатора
методом растровой электронной микроскопии (РЭМ)
3.3 Изучение образца катализатора методом
ИК-Фурье-спектроскопии диффузного рассеяния
3.4 Результаты изучения кинетических закономерностей
3.4.1 Выбор условий проведения
кинетических экспериментов
3.4.2 Исследование влияния температуры на скорость
реакции и определение наблюдаемой энергии активации
3.4.3 Гипотезы о механизме реакции
3.4.4 Обсуждение результатов кинетических экспериментов
3.4.5 Выдвижение и дискриминация гипотез о механизме реакции
Выводы
Список литературы
Приложение

Введение
Низкотемпературное окисление монооксида углерода (СО) в настоящее время является актуальным предметом научных исследований в области катализа, так как может рассматриваться в связи с фундаментальной проблемой изучения механизма процессов окисления различных субстратов молекулярным кислородом. Кроме того, исследование данной реакции интересно с точки зрения практических применений, таких как обезвреживание газовых выбросов промышленных предприятий и транспорта. Опасность монооксида углерода связана с его высокой токсичностью. Наиболее эффективным способом защиты органов дыхания от монооксида углерода является использование респираторов, защитных капюшонов и противогазов. Важной составляющей таких устройств является катализатор окисления монооксида углерода. Среди низкотемпературных катализаторов, используемых для проведения реакции окисления СО, менее всего изучена группа нанесённых металлокомплексных катализаторов, наиболее перспективными из которых являются катализаторы на основе соединений палладия и меди. В настоящее время целостное представление о механизме низкотемпературного окисления монооксида углерода с участием таких катализаторов и о роли отдельных компонентов каталитической системы отсутствует, поэтому решение данной проблемы остается актуальным вопросом.

Калибровочные коэффициенты по кислороду и монооксиду углерода для хроматографа 1 получали относительно азота (А:^ = 1). Калибровочные графики приведены на рис. 2 и 3:
Содержание кислорода, доли объемные Рис. 2. Зависимость калибровочного коэффициента по кислороду от его содержания в бинарной смеси
о2 + ^.
Содержание СО, доли объемные
Рис. 3. Зависимость калибровочного коэффициента по монооксиду углерода от его содержания в бинарной смеси СО + N2.
Калибровочный коэффициент для 02 (хроматограф 2) рассчитывали по формуле (XVII):