Моделирование фильтрационных режимов окисления смесей метана в присутствии паров воды

• Автор: Костенко, Светлана Сергеевна
• Шифр специальности: 01.04.17
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2010
• Место защиты: Черноголовка
• Количество страниц: 148 с. : ил.

СОДЕРЖАНИЕ
ВВЕДЕНИЕ

1 ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР

1.1 Сравнительная экономическая оценка различных методов получения

синтез-газа из метана

1.2 Фильтрационное горение

1.2.1 Фильтрационное горение твёрдого топлива

1.2.2 Фильтрационное горение газов и возможность его использования для проведения конверсии метана в синтез-газ

1.2.3 Различные типы реакторов

2 ТЕРМОДИНАМИЧЕСКИЙ РАСЧЁТ

3 КИНЕТИЧЕСКОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ

3.1 Методика определения областей цепного воспламенения
3.2 Построение кинетической схемы
3.2.1 Пероксидный цикл. Низкотемпературный линейный механизм
3.2.2 Формальдегидный цикл
3.2.3 Расширение кинетической модели реакциями бескислородной стадии
3.2.4 Анализ реакций вносящих существенный вклад в тепловыделение
3.2.5 Тестирование схемы с помощью неизотермического расчёта нераспределённой системы
3.2.6 Влияние гетерогенных реакций
4 МАТЕМАТИЧЕСКАЯ ПОСТАНОВКА ЗАДАЧИ
4.1 Численная реализация решения системы уравнений (1-5)
4.2 Условия сходимости на итерациях
5 ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ РАСЧЁТОВ В РЕАКТОРЕ ФГ
5.1 Параметры реактора, для которого проводилось моделирование:
5.2 Инициирование волны горения
5.3 Окисление метана кислородом с различными добавками пара

5.4 Влияние параметров на распространение волны горения и конверсию метана
5.4.1 Пористость
5.4.2 Коэффициент межфазного теплообмена
5.4.3 Диаметр зерна засыпки с!
5.4.4 Давление
5.4.5 Влияние на процесс линейной скорости подачи газа
5.5 Сопоставление результатов расчётов конверсии метана в водород в присутствии добавок паров воды с результатами работы [68]
5.6 Стационарная волна горения
5.7 Сравнение кинетического изотермического расчёта с результатами термодинамического расчёта
5.8 Предлагаемая модель реактора фильтрационного горения
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ ИЗ РАБОТЫ
ОСНОВНЫЕ ОБОЗНАЧЕНИЯ И СОКРАЩЕНИЯ
ЛИТЕРАТУРА

ВВЕДЕНИЕ
Целыо работы является исследование процесса конверсии метана в синтез-газ (смесь СО и Н2) в реакторе, заполненным пористой засыпкой, в присутствии паров воды и выяснение их роли в получении целевых продуктов.
В работе для описания конверсии метана в синтез-газ была предложена двухтемпературная математическая модель с учётом детальной кинетики химических реакций и создан аппарат для ее численной реализации. В процессе построения кинетической модели, параллельно проводилось ее тестирование с помощью численного счета. С помощью качественного и численного исследования построенной модели были определены границы области цепного воспламенения для различных составов, получены зависимости конверсии и выхода продуктов от различных управляющих параметров (скорости подачи исходных реагентов, состава, характеристик засыпки). Выбор состава исходных газовых смесей для исследования и детального кинетического моделирования был сделан исходя из предварительно проведённого термодинамического расчёта.
Степень новизны работы:
• построена и обоснована детальная кинетическая модель, описывающая окислительную конверсию метана в присутствии паров воды с описанием, как гомогенных стадий, так и гетерогенных механизмов сажеобразования;
• впервые проведено численное исследование окислительной конверсии метана в присутствии паров воды в реакторе ФГ в рамках построенной кинетической модели;
• проанализирована возможность использования пара в качестве дополнительного эндотермического окислителя, позволяющего уменьшить расход кислорода.

порах пористой среды, где искривление фронта пламени в той или иной мере присутствует всегда. Обнаруженные эффекты могут играть важную роль при практическом применении процесса ФГГ. Обнаруженное снижение температуры в волне горения будет ограничивать эффект сверхадиабатичности и сужать пределы горючести смесей в пористой среде.
В [61] Какуткиной Н. А. в рамках тепловой модели рассмотрены некоторые аспекты устойчивости очагового и наклонных фронтов горения газа в пористой среде. Наблюдаются два вида неустойчивостей волн ФГГ: очаговая и наклонная. Наклонная неустойчивость появляется, как прогрессирующий по мере распространения волны наклон плоского фронта горения относительно нормали к направлению его распространения. При очаговой неустойчивости изначально сплошной фронт разбивается на отдельные фрагменты (очаги), распространяющиеся независимо от основного фронта. Неустойчивость является негативным фактором. В результате проделанной работы было получено общее выражение для скорости искривлённого фронта волны фильтрационного горения газа с учётом кривизны и локального наклона фронта. Наклон фронта может вызвать дестабилизирующее действие, но из-за того, что этот эффект слабее влияния кривизны, он не вызывает развитие неустойчивости. Проанализирована роль конвективного тепло- и массообмена очага горения с окружающим газовым потоком и селективной диффузии в развитии очаговой неустойчивости. Показано, что эффект изменения длины фронта при распространении плоской наклонной волны ФГГ может приводить к наклонной неустойчивости. Получен критерий развития неустойчивости, совпадающий с критерием, полученным из экспериментальных наблюдений.
Ряд экспериментальных и теоретических исследований по ФГГ было сделано в Техасском Университете при Остине (США), в Департаменте Машиностроения и Прикладных научных лабораторий. В 1996 году группой учёных (Дж. Р. Хауэл, М. Дж. Холл, и Дж. Эльзэй) была выпущена обзорная статья по исследованиям в области ФГГ [62] и представлены