Полнопотенциальный релятивистский спин-поляризованный линейный метод присоединенных плоских волн и его применение для исследования свойств кристаллических материалов

• Автор: Кутепов, Андрей Леонидович
• Шифр специальности: 01.04.02
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2007
• Место защиты: Снежинск
• Количество страниц: 139 с. : ил.

1. Краткий обзор теории функционала плотности и методов решения уравнений этой теории

§1 1 Практические аспекты нерелятииисіскоґі теории функционала плотное ги

§1 2 Практические аспекты релятишктс кой теории функционала плотности со

(ПИНОИОІ1 но іяри тацпей

§1 3 Краткая ж горня развития мето гов расчета кшноП структуры, основанных

на ирис ос,ник ипп и юс ких і о ша

2. Полнопотенциальный метод линеаризованных присоединенных плоских волн для решения релятивистских уравнений Кона-Шема со спиновой поляризацией

§2 1 Представление /і.(г),К(г),т(г),В(г)

§2 2 Расчет электростатическио потенциала

§2 3 Практические аспекты расчета 14с (г) и В (г)

§2 4 Базисные функции полностью релятивисте кого метода РЯРПДРМ

§2 5 Матричные элементы одноэлектронною гамильтониана и матрицы перекрытия в методе ИЯРРР4РУ
2 5 1 Межузельный вклад в матричные элементы Н и О
25 2 Вкла т и матричные элементы от перекрытия и сферической части
тами іьтешилна в М Г-сферах
2 5 3 Вкла т в матричные элементы от нес сферической части поюнциала и
магнитного поля в М Г-сферах
§2 0 Орбитальный и спиновый маг ингные моменты
§2 7 Структура компьютерной программ!,г и принцип нос троения ее версии для
параллельных вычислений
§2 8 Тестирование точности расчета потного потенциала
§2 9 Тестирование расчета спин-орбитальнсио взаимодействия
§2 ШСравнение вычисленных в данной работе свойств основного с ос гояния актинидов с имеющимися в литературе рас четами
3. Результаты расчетных исследований структурных, электронных и магнитных свойств кристаллов
§3 1 Гіду топпй
311 Параметры расчетов

3 12 Влияние прнб шжеиий, сделанных в ссорин функциона 1а плотитти, на результаты расчета свойств основною с ос гояния а-Ри и Л-Рп 3 1 3 Плотность электронных состояний в Рн
§3 2 Сравнительный aiia.ni 1 с войств ос ионною состояния, магнитной и электронной структуры В, р, Рн, Ат и Ст §3 3 Уран
3 3 1 Структурная стабитьность урана
33 2 Электронная плотность состояний а-1 Вклад тепловою вснбуждепня электронов в термодинамические функции при малых дав юниях 3 3 3 Термо ритмические с ьойс та урана при нуле вом дав.и пин § 5 4 Сое синения актнни сов
111 РнЛ1 (М = М, Са, 1н)
3 4 2 р,М, Ат,Ч (М А1, Са 1п)
34 3 Соединения иду типи с америцием магнитная сс рук ту рл, но шая и
парциальная и югнос си эдек грешных состояний 3 4 4 Результат не с юдовання соединений \12 (А = р Рн, ш [ = Ми, I е, Со, 'с)
3 4 5 Результаты изучения соединений А1 (А - Ир, Рн, Атп, М 8, 8е, г1с1) §3 5 Структурные и термические свойства железа §3 6 Структурные свойства ги гана под давлением
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
БЛАГОДАРНОСТИ
Литература

В последнее дееятнлетие наблюдается повышенный интерес к фундаментальным исследованиям свойств плутония, а также других актинидов и их соединений Прежде1 всею, это свяіано с проблемой старения плутония н, соответственно, с необходимостью прогнозирования изменения его С ВОЙС ТВ с течением времени С точки фения современной физики твердого тела интерес к и іутонию обусловлен уникальными особенностями ею, до сих пор окончательно не усыновленной, электронной структуры
Рели говорить о методической стороне теоретических расчсчпых исследовании в этой обтасги, то ря специфических особенностей актинидов (и пчутония в частности) иредьянляюг повышенные требования к соотвс н гвукнцим моделям Прел (е всею, большой заряд я фа аыинидов резко иовышас г важноссь корректною учета релятннис сских эффектов Тог факс, чиї крис ы і шчс с кие с і ру к іурьі основною сое іояния іаких злемс н-тов, как п іутопий и уран, весьма и юхо упакованы |1,2|, приводит к необхо рімосш максима тьного повышения точности так называемых нолноногеициальных (го есть не накладывающих ограничений на представимте потенциала и эчектронной ичотности) методов Вызывающая в иасюящее время оживіеіііпій интерес фундаментальная проблема понимания природы машетизма в плутонии |3] т])сбусуг, чтобы расчетные методики были способны описывать мат митно упорядоченные с истомы
В настоящее время, широко распространенным инструментом теоретичес ких исследований в физике твердою тела является первопринципное моделирование, огнованное на теории функционала электронной плотности (DFT - density functional theory) Данная теория, краткое изложение которой содержится в Главе 1 диссертации, оказалась разу мним и вычислитетыто доступным инструментом в физике конденс провинною с ос гояпня Несмотря на довольно сильные приближения, используемые при практической реализации 1)1'Г применения этою но ідо цт на протяжении более чем 40 лет его существования ознаменование ь значительными ус мехами в опис ании с войс тв атомов, молекул и твердых тел Влияние DFT на развитие вычислительной физики оказалось стопі, большим, что Вальтеру Кону, одному и з основателей этой теории, нес колько лег назад была присуждена Нобелевская Премия Несмотря на бурное развитие усовершенствованных в теоретическом плане подходов, DFT и в настоящее время продолжает оставаться одним из основных средств в вычислительном изучении с войс тв конденсированных сред
За годы существования DFT было развито множество теоретических подходов зі соответствующих компьютерных программ дтя решения уравнензтй функщюнача и ютно-сти Особое место среди них занимают методы, испочьзующие базисные функции в виде присоединенных плоских во пт [4| Кроме них существует бочыное число методик, ие пользующих друз не базисные функции (линеаризованные маффии-тин орбтпали -LMIO (б] с проецированные присос1 пшенные ьо зим - PAW (в) и тд )

в занулении локальных магнитных моментов, которые были получены r AFM расчетах Е( пи это так, этот эффект объясняет температурит) независящую магнитную восприимчивость (Меот-Рэймонд и Фурнке [98]) в а-Ри Как очевидно m рисунка 3 2, вышеупомянутое равенство энергий выполняется лучше гг полностью релятивистских расчетах, чем в скалярно-релятивистских Таким образом, полностью релятивистская трактовка является более (оглагованной ( гииотеэой многих магнитных конфигураций с почти равными энергиями
Далее, вполне вогможно, что имеется некоторое распределение магнитных моментов на атомах, которое не было исследовано в шиной работе но имс ет более низку ю пол-ну ю энергию, чем энер| ии АРАП и Г12 г трх кту р, и имг ет равновесные сгюйс гва бо к е близкие к экспериментальным Предпо гожение о смешивании магнитных конфигураций, естественно, можег быть раснрос транено на rt-Ри, если мы рассмотрим рас ширенную элементарную ячейку для этой фаты, в которой мог у г бы г г> реализованы более сложные магнитные уноря цгчения, чем к чю бы ги изучены ь данной работе
Интересно сравнить представленные результаты с недавней работой Садшх и др [91 ] (табища 32) Ангоры этой работы выполнили полную оптимизацию геометрии цпя структуры а-Ри с использованием метота проекционных присоединенных воли (PAW) и частичную оптимизацию геометрии с помощью метода FP-LM'I О Качественно их заключения являются такими же, что и в данной работе потноетью релятивистские расчеты являются более согласованными в смысле описания экспериментальных данных, нежели чем SR расчеты (в работе [91] эго проявилось н улучшении оптимального отношения параметров ячейки Ь/а), спиновая по гяргпанпя улучшает рлшювесные свойства, но не так выражении, как в <5-Рн Ко гичесгвенно имеется б никое согласие в SR-WI расчетах Однако, есть некоторые отличия в результатах расчетов со спиновой поляризацией или со еппн-орбиталыгым в мимо гействием С1пин-орбигал1>11ое взаимодействие описываете я по-разному в HSPPLAPW и в I P-IAII О, и этот факт может быть причиной отличий Источник же отличий в скадярно-релягивис гских с пин-попяризоваиггых расчетах нежа не ясен, хотя возможно, эго есть разница в способе интегрирования но зоне Бриллюэна
3.1.3 Плотность электронных состояний в Ри
9 юктронные плотности состояний (DOS), по гуче иные для а-Ри гг й-Рп в \1 н АРМ расчетах, пре цтав гены на Рисунке 3 3 вместе* с экспериментальными данными по резонансной фотоэлектронной спектроскопии (ResPbS) (Гоби и и др [107|) Необходимо, оцгако, отметить определенную условность сравнения DOS и данных PES Дело в том что фозоэмисс ия - это дггнамичес кий процесс, при котором за выбиванием электрона с.годует релаксация системы То ссгь, экс иеримеигалыю и змеряетея именно разность эиерг нй сигтемьг е и N-1 электронами с учетом релаксации последней, а не статическая оцю-электронная энергия, которая янгяется основой дтя расчета DOS Кроме того, прямое