Физико-химические основы безотходной технологии разделения изотопов азота методом химического обмена

• Автор: Размадзе, Александр Арсенович
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 1999
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 96 с.

ОГЛАВЛЕНИЕ
Введение
I. Литературный обзор
1.1. Физико-химические методы разделения изотопов азота
1.1.1. Разделение изотопов азота методом химического изотопного обмена
11.1.1. Система аммиак- водные растворы солей аммония
1.1.1.2. Система оксиды азота- водные растворы азотной кислоты при температуре выше 0°С
11.1.3. Обмен азота в системах, образованных N0 и азотной кислотой при пониженных температурах
1.1.1.4. Двухтемпературный процесс изотопного обмена в системе N0-Ш03
1.1.1.5. Химический обмен между N0 и жидкими ЫгОз и N204
1.1.1.6. Химический обмен с использованием комплексообразования и термического обращения фаз
1.1.1.7. Разделение изотопов азота на ионитах и в системах газ- твердое тело
1.1.2. Ректификация газообразных соединений азота
1.2. Методы разделения изотопов азота , основанные на селективном возбуждении молекул
1.3. Формулировка задачи и исследования
1.3.1. Утилизация отработанных растворов серной кислоты
II. Экспериментальная часть. Регенерация растворов серной кислоты
2.1 .Восстановление в реакторе с неподвижным слоем катализатора

2.2.Восстановление адсорбированной серной кислоты метаном в прямоточном реакторе с движущимся слоем селикагеля
2.3.Полученные результаты и их обсуждение
2.4.Выделение диоксидасеры из реакционной смеси
2.5.Анализ энергетических затрат процесса термокаталитического восстановления серной кислоты метаном
ІІІ.Технологическое усовершествование метода разделения изотопов азота в системе оксиды азота - азотная кислота, нанесенная на селика-гель
3.1 .Результаты экспериментов и их обсуждение
Выводы
Список литературы
ВВЕДЕНИЕ
Актуальность темы. Азот имеет два стабильных изотопа: 14Ы и Природная концентрация редкого изотопа-'5Ы составляет 0,365%. Так как у азота отсутствуют удобные для использования в качестве меченых атомов радиоактивные изотопы, 15И находит широкое применение в различных областях науки и техники.
Азот является одним из основных элементов, из которых состоит вся живая природа, поэтому следует отметить значение тяжелого изотопа азота для выяснения механизмов процессов, происходящих в живых организмах.
Особое значение этого изотопа в биологических исследованиях было предсказано еще в сороковых годах, когда были получены первые граммы концентратов 15К Анализ литературных источников показывает, что резкое увеличение спроса на 15Ы началось с семидесятых годов после создания ЯМР-спектрометров и разработки методов, позволяющих определить местоположение метки 15И в сложных органических соединениях и биологических объектах без их разрушения.
Перспективной сферой применения изотопов азота является экспериментальная и клиническая медицина для диагностики различных функциональных нарушений в метаболизме: нарушение обменных процессов печени [1], обмена аминокислот [2]. О большом интересе, проявляемом учеными мира к применению стабильных изотопов биогенных элементов, в том числе и азота, можно судить по значительному количеству публикаций, сборникам трудов специальных симпозиумов и конференций [3-8].
Важное значение имеет применение изотопа азот-15 в агрохимии для решения одной из основных проблем - химизации сельского хозяйства. Использование меченых 15И азотных удобрений позволяет оценить практическую значимость отдельных процессов превращения азота, проследить кар-

Экспериментальная часть.
ГЛАВА II. Регенерация растворов серной кислоты.
Для реализации безотходной технологии производства изотопа азота 15И необходимо решение двух задач: разработка метода восстановления серной кислоты до диоксида серы и его выделение и очистка для возвращения в основной процесс.
При решении первой проблемы перед нами поставлены две задачи по исследованию процессов восстановления серной кислоты - адсорбированной и жидкой. Поэтому эксперименты проводили на реакторах двух типов. При этом, если при восстановлении раствора серной кислоты катализатор может быть практически любым, то при восстановлении нанесенной на силикагель - возникают ограничения, связанные с тем, что силикагель после удаления серной кислоты возвращается в основной процесс и примеси могут влиять на эффективность разделения изотопов, уменьшая коэффициент разделения или изменяя состав и соотношение потоков в колонне. Несмотря на это, каталитическое восстановление исследовалось нами на обоих реакторах для получения большего числа экспериментальных точек и сравнения работы реакторов. Однако при реализации данного технологического процесса в промышленных масштабах необходимо учитывать особенности процесса разделения в системе газ - адсорбированная азотная кислота.
С учетом вышесказанного и данных литературного обзора в качестве катализаторов реакции восстановления серной кислоты метаном нами были последовательно изучены [127,128] кварц, особо чистый силикагель (С-3), промышленные образцы силикагеля КСК-Г и КСК-2 и катализаторы, приготовленные путем нанесения оксидов некоторых металлов (ГегОз, УгОз) на С-3.