Термосинтез нанесённых на стеклоткань серебряных катализаторов

• Автор: Котолевич, Юлия Сергеевна
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2012
• Место защиты: Омск
• Количество страниц: 179 с. : ил.

ОГЛАВЛЕНИЕ
ОГЛАВЛЕНИЕ
СПИСОК УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ И ОСНОВНЫХ СОКРАЩЕНИЙ
ВВЕДЕНИЕ
ГЛАВА I. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР
1.1 Серебро как активный компонент каталитических систем
1.2 Методы синтеза серебряных катализаторов
1.3 Методы исследования каталитических свойств серебряных катализаторов
1.4 Процессы окисления с использованием серебряных катализаторов
1.4.1 Различные формы адсорбированного кислорода
Молекулярно адсорбированный кислород
Приповерхностный кислород
Атомарно адсорбированный кислород
1.4.2 Активная поверхность серебряных катализаторов
1.4.3 Размерный эффект
1.5 Основные способы промотирования серебра
1.6 Влияние природы носителя на каталитические свойства серебра
1.7 Заключение
ГЛАВА II. МЕТОДЫ ПРИГОТОВЛЕНИЯ И ИССЛЕДОВАНИЯ КАТАЛИЗАТОРОВ
II. 1 Приготовление катализаторов
II. 1.1 Приготовление пропиточных растворов
Приготовление раствора нитрата серебра
Приготовление раствора аммиачного комплекса нитрата серебра
Приготовление раствора агетата серебра
Приготовление совместного раствора ацетата и аммиачного комплекса нитрата серебра
Приготовление раствора глюкозы
Приготовление раствора лимонной кислоты
Приготовление совместного раствора лимонной кислоты и глюкозы
II. 1.2 Носители

Нанесение Si02 на стеклоткань из кремнезоля
11.1.3 Методики получения катализаторов
Нанесение предшественника активного компонента
Нанесение топливной добавки
Импульсный поверхностный термосинтез (ИПТ)
Поверхностный самораспространяющийся термосинтез (ПСТ)
Синтез катализаторов в режиме пламенного горения
Синтез катализаторов традт{ионным методом
II.2 Исследование катализаторов
11.2.1 Определение каталитической активности образцов
Реакция окисления СО
11.2.2 Определение удельной поверхности по БЭТ
11.2.3 Исследование образцов методом ДТА-ДТГ
11.2.4 Исследование образцов методом РФА
II. 2.5 Исследование образцов методом РФА СИ
11.2.6 Исследование образцов методом РФЭС
11.2.7 Электронно-микроскопическое исследование образцов
II. 2.8 Исследование образцов методом ЭСДО
ГЛАВА III. ПОДБОР УСЛОВИЙ ПРИГОТОВЛЕНИЯ КАТАЛИЗАТОРОВ ОКИСЛЕНИЯ Ag/CT
III. 1 Предшественник активного компонента
III. 1.1 Влияние природы предшественника на параметры термосинтеза и характеристики катализаторов
III. 1.2 Содержание активного компонента
111.2 Топливная добавка
///.2.7 Выбор топливной добавки
111.2.2 Содержание топливной добавки
III. 3 Метод синтеза
III. 3.1 Влияние метода синтеза на характеристики катализаторов
III. 3.2 Влияние параметров синтеза методом ИПТ на характеристики катализаторов
111.4 Статистическая достоверность полученных результатов
111.5 Заключение
ГЛАВА IV. ПОДБОР УСЛОВИЙ ПРИГОТОВЛЕНИЯ КАТАЛИЗАТОРОВ ОКИСЛЕНИЯ Ае/БЮз/СТ
IV. 1 Предшественник активного компонента
IV. 1.1 Выбор предшественника
IV. 1.2 Влияние концентрации при различном содержании вторичного носителя на характеристики образцов
ГУ.2 Топливная добавка
IV. 2.1 Выбор топливной добавки
IV.2.2 Содержание топливной добавки
IV.3 Метод синтеза
IV. 3.1 Влияние метода синтеза на характеристики катализаторов
IV. 3.2 Влияние параметров синтеза методом ИПТ на характеристики катализаторов
ГУ.4 Статистическая достоверность полученных результатов
IV.5 Заключение
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
ВЫВОДЫ
СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
ПРИЛОЖЕНИЕ

эпоксидирования этилена участвуют две формы кислорода — 0„ (глубокое окисление) и Ое (эпоксидирование этилена). В ОДМ принимают участие Оа (как глубокое, так и селективное окисление метанола) и Оу (селективное окисление или дегидрирование метанола); важную роль отводят форме, растворенной в Ag, — Op. Принимая во внимание близкие значения Тдес и энергии связи электрона на подуровне Ois, а также условия приготовления катализаторов, было сделано предположение об идентичности природы и механизма образования форм кислорода Ое и 0„ [123].
1.4.2 Активная поверхность серебряных катализаторов
Одним из ключевых условий направленного воздействия на каталитический процесс является правильное понимание природы и механизма формирования активной поверхности катализатора, которое происходит под действием многих факторов - электронного состояния металла, дисперсности, влияния носителя и модификаторов, условий синтеза и предварительной обработки. В литературе активные центры селективного и глубокого окисления на серебре рассматриваются главным образом, как различные формы адсорбированного кислорода. Но главным носителем каталитических свойств является активная поверхность катализаторов, для понимания общих закономерностей её формирования необходимо детально изучить электронное состояние поверхностных атомов и ионов, фазовый состав поверхности, её дефектность, кислотно-основные свойства и др.
В литературе существует большое количество исследований активных центров серебряных катализаторов ОДМ [127-131 и др.], однако до сих пор нет единого мнения насчет некоторых особенностей этой реакции. В работе [132] показано, что главным фактором, определяющим направление процесса является электронное состояние металлов на поверхности катализаторов, определяемое эффективным зарядом ионов и стабильностью их d-орбитали. Конкретное направление процесса (селективное или глубокое окисление) определяется главным образом величиной эффективного заряда ионов.