Структура и свойства мезопористых силикатов, полученных в присутствии органосилановых добавок

• Автор: Кондрашова, Наталья Борисовна
• Шифр специальности: 02.00.01
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2012
• Место защиты: Пермь
• Количество страниц: 155 с. : ил.

СОДЕРЖАНИЕ
Введение
1 Обзор литературы
1.1 Золь-гель синтез
1.1.1 Особенности формирования силикатных материалов с помощью
гелевых технологий
1.1.2 Темплатный синтез в золь-гель процессах
1.2 Силикатные мезопористые мезофазные материалы семейства
М41Б
1.2.1 Механизм формирования материалов семейства М418
1.2.2 Влияние параметров синтеза на характеристики мезопористых
мезофазных материалов семейства М418
1.2.3 Свойства поверхности аморфного кремнезёма
1.3 Получение металлоксидных мезопористых композиций
1.3.1 Получение никельоксидных мезопористых силикатных
композиций и каталитические процессы с их участием
1.3.2 Получение медьсодержащих мезопористых силикатных
композиций и каталитические процессы с их участием
1.3.3 Получение железосодержащих мезопористых силикатных
композиций и каталитические процессы с их участием
1.3.4 Получение алюмосиликатных мезопористых материалов и
каталитические процессы с их участием
1.3.5 Получение титансодержащих мезопористых силикатных материалов и каталитические процессы с их участием
1.3.6 Применение мезопористых материалов при синтезе полимерных
композитов
Выводы к литературному обзору

2 Экспериментальная часть
2.1 Синтез мезопористого диоксида кремния в щелочной среде
2.1.1 Синтез мезопористого диоксида кремния в щелочной среде в
присутствии органосилановых добавок
2.2 Синтез мезопористого диоксида кремния в аммиачной среде
2.2.1 Синтез мезопористого диоксида кремния в аммиачной среде в
присутствии органосилановых добавок
2.3 Получение металлоксидных мезопористых композиций на основе
диоксида кремния
2.3.1 Получение металлоксидных мезопористых композиций методом
соконденсации (1)
2.3.2 Получение металлоксидных мезопористых композиций методом
соконденсации (2)
2.3.3 Получение металлоксидных мезопористых композиций методом
матричного ионообмена
2.3.4 Получение металлоксидных композиций методом пропитки
мезопористого диоксида кремния
2.4. Получение полиуретановых композитов с использованием
мезопористых металлосиликатов в качестве полифункциональных модификаторов
2.5 Физико-химические методы исследования
2.5.1 Рентгенофазовый анализ
2.5.2 Спектроскопия комбинационного рассеяния
2.5.3 Сорбционные измерения
2.5.4 Термический анализ
2.5.5 Сканирующая электронная микроскопия
2.5.6 ИК спектроскопия

Физико-механические испытания полимеров
Определение вязкости
Магнитные измерения
Выводы к главе
Обсуждение результатов исследования свойств мезопористых силикатных структур
Синтез мезопористого диоксида кремния в щелочной среде
Синтез мезопористого диоксида кремния в щелочной среде при различных мольных соотношениях основных компонентов
Синтез мезопористого диоксида кремния в спиртово-щелочной
среде
Синтез мезопористого диоксида кремния в щелочной среде с различным временем гидротермальной выдержки
Синтез мезопористого диоксида кремния в щелочной среде в присутствии органосилановых добавок
Синтез мезопористого диоксида кремния в щелочной среде в присутствии трис(триметилсилокси)силана (ТТ88)
Синтез мезопористого диоксида кремния в щелочной среде в присутствии (2-цианоэтил)триэтоксисилана (СЫЕТЕЗ)
Синтез мезопористого диоксида кремния в щелочной среде в присутствии (З-аминопропил)триэтоксисилана (АРТМЗ)
Синтез мезопористого диоксида кремния в аммиачной среде
Синтез мезопористого диоксида кремния в водно-аммиачной среде при различных мольных соотношениях компонентов
Синтез мезопористого диоксида кремния в спиртово-аммиачной среде с различным временем гидротермальной обработки
Синтез мезопористого диоксида кремния в спиртово-аммиачной

Обр. СМ1: Мезопористый материал смешивали при комнатной
температуре с водным раствором Си(БЮз)2. Жидкая фаза была удалена в
процессе 4-х часовой сушки в роторном испарителе.
Обр. СМ2: Мезопористую основу смешивали при комнатной
температуре с водным раствором Си(Ж)3)2. Затем жидкая фаза удалялась с
помощью центрифугирования и последующей сушки в вакууме при комнатной температуре.
Обр. СМЗ: Мезопористую силикатную основу смешивали при комнатной температуре в течение 1 часа и затем ещё в течение 1 часа при температуре 50 °С с раствором меди ацетилацетоната в хлороформе. Хлороформ удаляли с помощью роторного испарителя.
Обр. СМ4: Базовый силикатный материал смешивали в течение 1 часа с раствором Си2+, затем твёрдую фазу отделяли фильтрованием, промывали дистиллированной водой и сушили. Раствор, содержащий ионы Си2+ был приготовлен растворением соли Си(№)3)2 ЗН20 в дистиллированной воде с последующим добавлением концентрированного аммиака до pH = 9.
После сушки все образцы были прокалены на воздухе при 500 °С в течение 6 часов. Образцы содержали 6-8% меди. Удельная поверхность (Бвет) составляла 700-850 м2/г. Наличие оксида меди (II) подтвердили с помощью методов рентгено-лучевой дифракции, ИК-спектроскопии и термогравиметрического анализа.
Каталитические свойства материалов были оценены в процессе дегидрогенизации метанола по адсорбции СО с помощью ИК спектроскопии при различных температурах.
В работе показано, что все катализаторы, полученные по предлагаемым методикам, проявляют наибольшую активность при температурах свыше 230°С. А при температуре ~330°С с помощью катализаторов СМЗ и СМ4 метанол претерпевает практически 100% конверсию.