Нестационарное возбуждение неоднородно уширенных комбинационно-активных резонансов и особенности их столкновительной дефазировки

• Автор: Оленин, Андрей Николаевич
• Шифр специальности: 01.04.21
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2000
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 132 с. : ил.

ОГЛАВЛЕНИЕ.
Введение
Глава 1. Спектроскопия высокого разрешения и когерентные нестационарные процессы на комбинационно-активных переходах
1.1. Нестационарная НАР С-спектроскопия конденсированных и
газовых сред
1.2. Спектроскопия высокого разрешения молекулярных резонансов
1.3. Анализ импульсного отклика и оценка эффективного
спектрального разрешения
1.4. Когерентное движение населенности на комбинационноактивном переходе и эффекты насыщения
1.5. Эффективное преобразование излучения на основе ВКР на
колебательных и вращательных переходах

Выводы к Главе 1
Глава 2. Экспериментальная установка
2.1. Оптическая схема спектрометра
2.2. Система регистрации и контроля параметров излучения
2.3. Измерение длительностей импульсов
2.4. Приготовление исследуемых объектов
Выводы к Г лаве
Глава 3. Нестационарная КАРС-спектроскопия высокого разрешения молекулярных резонансов.
3.1. Пикосекундный КАРС-спектрометр и экспериментальная
реализация измерений
3.2. Спектральный обмен и эффект Дике в системе вращательных компонент Q-noлocы 1388 см'1 молекулы углекислого газа
3.3. Дефазировка чисто врагцательных переходов Боф) и 5о(1) молекул водорода

Выводы к Главе
Глава 4. Оптическая нутация на комбинационно-активном переходе
4.1. Комбинационно-активный переход в поле импульсной бигармонической накачки. Теоретическая модель
4.2. Методика диагностики поляризации и населенности на
исследуемом переходе
4.3. Экспериментальная регистрация нутаций
4.4. Форма нутации и параметры исследуемого перехода
Выводы к Главе
Глава 5. Особенности вынужденного рассеяния и параметрического преобразования при самофокусировке в водороде высокого давления.
5.1. Генерация излучения с квазивращательным спектром
5.2. Структура линий квазивращателъного спектра
5.3. Пороговые условия генерации
5.4. Условия самофокусировки
Выводы к Главе
Заключение
Литература.

ВВЕДЕНИЕ
Когерентные методы спектроскопии комбинационного рассеяния получили широкое распространение в исследованиях фундаментального и прикладного характера [1-5]. В числе этих методов одно из ведущих мест занимает спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС). Комбинационное воздействие двух когерентных световых волн фазирует ансамбль квантовых осцилляторов в объеме, занятом световыми полями, создавая в нем периодическую пространственную модуляцию показателя преломления. Источником физической информации является сигнал когерентного антистоксова рассеяния пробной волны на наведенной решетке показателя преломления. Информация об исследуемом объекте может
извлекаться из спектральных измерений - стационарная КАРС-спектроскопия, или временных - нестационарная КАРС-спектроскопияРис.ВЛ.). В стационарном варианте анализируется дисперсия кубической нелинейной восприимчивости (б), - 0)2) при сканировании разности частот накачки со1 - со2 вблизи частоты комбинационного резонанса со0. В нестационарном варианте исследуется импульсный отклик среды, определяемый её функцией Грина /?(3) (т), то есть отклик среды на импульсное, мгновенное в масштабе
1 В англоязычной литературе данному случаю наилучшим образом соответствует термин time-domain
CARS. Соответствующий термин стационарная КАРС-спектроскопия и его английский аналог frequency domain CARS для обозначения более традиционного спектрального подхода используется, как
правило, только в случаях, когда требуется подчеркнуть специфику производимых измерений.

эффективного переноса населенности [103] на возбужденные энергетические уровни. При быстром, в масштабе времен релаксации, возбуждении оптических переходов резонансным или квазирезонансным полем, временная эволюция системы имеет характер регулярных осцилляций разности населенностей и поляризации (оптическая нутация). Частота нутации несет информацию о силах осциллятора или соответствующих сечениях исследуемых переходов. В случае дипольно-запрещенных переходов возбуждение может производиться по двухфотонной (со1 + со2 — 0)к ) или комбинационной (со]—со2 = о)к) схемам.
При двухфотонном возбуждении перехода 38-40 атомов натрия оптическая нутация наблюдалась в [104] путем регистрации модуляции люминесценции с уровня 40 при отстройке от резонанса, когда период нутации был меньше характерных времен релаксации. В работе [105] нутация регистрировалась при возбуждении колебательно-вращательного перехода молекул аммиака (МН3) при помощи импульсов, имеющих близкие частоты, но различные интенсивности. Отстройка от резонансной частоты, составляющей 294 МГц, компенсировалась за счет динамического эффекта Штарка. По утверждению автора работы, наблюдавшиеся биения более слабого пучка, прошедшего через кювету с аммиаком, соответствовали периодической модуляции инверсии. Существенно, что в работах [104,105] использовались достаточно длинные (>100 не) возбуждающие импульсы, а также применялась встречная геометрия возбуждающих пучков, позволяющая скомпенсировать доплеровский сдвиг. В случае же комбинационного возбуждения доплеровский сдвиг не компенсируется. При этом для относительно высокочастотных переходов время доплеровской дефазировки Т2* может быть достаточно малым, вплоть до ~1 не. Универсальным методом, обеспечивающим безусловное выполнение условия когерентности возбуждения при регистрации нутации, является использование возбуждающих импульсов короче времен релаксации Ть Т2 и Т2*.