Лазерное детектирование изотопов йода

• Автор: Киреев, Сергей Васильевич
• Шифр специальности: 01.04.21
• Научная степень: Докторская
• Год защиты: 2003
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 291 с. : ил

Содержание
ВВЕДЕНИЕ
ГЛАВА І. ЛАЗЕРНО ВОЗБУЖДАЕМАЯ ФЛУОРЕСЦЕНЦИЯ ИЗОТОПОВ МОЛЕКУЛЯРНОГО ЙОДА
1.1. Оптическая накачка и релаксация
1.2. Спектр флуоресценции йода
1.3. Столкновительная предиссоциация возбужденных излучением Не-Ле
(0,63 мкм) лазера колебательных уровней В-состояния Ь
1.3.1. Самотушение флуоресценции Ц
1.3.2. Тушение флуоресценции Ь буферными газами
1.4. Колебательная релаксация возбужденных излучением Не-Ые лазера уровней В-состояния Ь
1.4.1. Методика и результаты исследований
1.5. Вращательная релаксация возбужденных излучением Не-Ые лазера уровней В-СОСТОЯНИЯ ИЗОТОПОВ молекулярного Йода І27І2 и і29і
1.5.1. Исследование вращательной структуры спектров ШІ2 и |291г
1.5.2. Методика определения констант скорости вращательной релаксации
а) столкновения йод-йод
б) столкновения йод-буфер
Выводы к I главе
ГЛАВА II. ИССЛЕДОВАНИЕ ФАКТОРОВ, ВЛИЯЮЩИХ НА ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ
ДЕТЕКТИРОВАНИЯ ИЗОТОПОВ ЙОДА
2.1. Исследование влияния температуры паров йода и частоты возбуждающего излучения на интенсивность флуоресценции изотопов йода в отсутствие буферной среды

2.2. Исследование влияния давления буферного газа на флуоресценцию изотопов йода
2.2.1. Экспериментальное исследование столкновительного уширения
резонансного поглощения изотопов йода
2.2.2. Оптимальное давление буферного газа для детектирования изотопов йода в атмосфере „
2.3. Оптимизация давления буферного газа, температуры паров йода и частоты
возбуждающего излучения
Выводы к II главе
ГЛАВА III. ДЕТЕКТИРОВАНИЕ ИЗОТОПОВ Ш1И ,291, НАХОДЯЩИХСЯ В ГАЗОВОЙ СМЕСИ
3.1. Метод детектирования изотопов йода на основе частотно-перестраиваемого гелий-неонового лазера
3.2. Лазерно-флуоресцентный метод детектирования изотопов молекулярного йода 1
и |271 на основе Кг (647.1 нм) лазера
3.3. Повышение точности и чувствительности определения концентрации |
в смеси с 1
3.3.1. Методика расчетов
3.3.2. Результаты и обсуждение
Выводы к III главе
ГЛАВА 1У. ФЛУОРЕСЦЕНЦИЯ ДИОКСИДА АЗОТА КАК ФАКТОР, ВЛИЯЮЩИЙ НА ТОЧНОСТЬ ДЕТЕКТИРОВАНИЯ ИЗОТОПОВ ЙОДА В МНОГОКОМПОНЕНТНЫХ СРЕДАХ
4.1. Поглощение и релаксация возбужденных состояний N
4.2. Определение коэффициентов и сечений поглощения диоксида азота
4.3. Исследование флуоресценции N

4.3.1. Самотушение флуоресценции NO
4.3.2. Тушение флуоресценции NO2 буферными газами
4.4. О влиянии давления и температуры на чувствительность детектирования NO2
Выводы к IY главе
ГЛАВА Y. ЛАЗЕРНЫЙ КОМПЛЕКС ДЛЯ ИЗМЕРЕНИЯ В РЕАЛЬНОМ МАСШТАБЕ ВРЕМЕНИ КОНЦЕНТРАЦИИ ИЗОТОПОВ ЙОДА В ГАЗОВЫХ СРЕДАХ
5.1. Схема лазерного комплекса. Чувствительность
5.2. Методы одновременного детектирования йода и окислов азота
5.2.1. Детектирование 1г и NO2 ,N0 в естественной атмосфере
5.2.2. Детектирование Ь и окислов азота в специальной атмосфере
5.3. Измерения концентраций изотопа йода-129 и диоксида азота в процессе
азотнокислого растворения облученного ядерного топлива
Выводы к главе Y
ГЛАВА YI. ЛАЗЕРНЫЙ АБСОРБЦИОННЫЙ МЕТОД ДЕТЕКТИРОВАНИЯ ПРИМЕСЕЙ ЙОДА-129 В ЖИДКИХ ТЕХНОЛОГИЧЕСКИХ СРЕДАХ ПРИ ПЕРЕРАБОТКЕ ОЯТ В
РЕАЛЬНОМ МАСШТАБЕ ВРЕМЕНИ
6.1. Механизмы химических реакций
6.1.1. Взаимодействие йода с Н2О
6.1.2. Взаимодействие йода с HNO
6.1.3. Взаимодействие металлосодержащих веществ с Н2О и HNOj
6.1.4. Результирующие реакции
6.2. Эксперимент
6.3. Метод измерения концентраций Ь и IOj
Выводы к YI главе

А/ = ±1 каждая линия в серии представляет собой Р-Я дублет. В представленном спектре Р-Я. дублеты и серии не разрешены.
Спектр флуоресценции смеси изотопов представлен на рис. 1.4 (6). В данном спектре
присутствуют четыре серии линий, соответствующих флуоресценции >2% (6-1, 1=0
12-3,1=0..20, две серии 8-к, к=0..19) и одна серия 12711291 (6-1, 1=0.18). Из-за низкого
процентного содержания 1271г в смеси вклад этой молекулы пренебрежимо мал. Так же как и в случае с '2, каждая линия представляет собой Р-Я дублет.
Как видно из рис. 1.4, спектры флуоресценции йода-127 и смеси изотопов состоят из стоксовой и антистоксовой частей. Факт существования антистоксовой части объясняется тем, что возбуждение происходит с ненулевых уровней X - состояния, а количество линий в этой части спектра связано с возбуждением уровней (11,128) йода-127 и (12,68) йода-129.
Таблица 1.
V’ V” И 6 V’ V” 11
0 5.61 КГ5 3.19 Ю'ь 5 2.23 КГ2 4.05 10'
1 3.92 КГ2 4.49 КГ1 6 3.35 1СН 5.28 10'
2 1.34 10‘ 6.61 К)-4 7 1.34 10'2 3.24 10'
3 2.1 10'' 1.11 КГ2 8 1.07 10'2 5.21 Ю'
4 1.5610'1 2.81 КГ1 9 2.17 10‘* 3.61 Ю'
Различия интенсивностей линий флуоресценции определяются значениями коэффициентов Франка-Кондона для соответствующих электронно-колебательных переходов. В таблице 1.1 в качестве примера приведены данные коэффициенты для переходов 12712 [225]. Кроме того, интенсивность спектральной линии, совпадающей с частотой лазерного излучения, увеличена в 3-4 раза из-за наличия рассеянного лазерного излучения.