Спектр магнитных возбуждений и тепловое расширение валентно-нестабильных редкоземельных соединений

• Автор: Нефедова, Елена Валерьевна
• Шифр специальности: 01.04.07
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2001
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 111 с.

Содержание
Введение
Глава I. Явление валентной нестабильности в редкоземельных соединениях
1.1. Основные особенности физических свойств валентно-нестабильных
систем
1.2. Неупругое рассеяние нейтронов - как метод изучения валентной нестабильности на микроскопическом уровне
1.2.1. Спектры магнитных возбуждений редкоземельных соединений
1.3. Аномалии теплового расширения валентно-нестабильных соединений
1.4. Постановка задачи, выбор объектов исследования, обзор их свойств
Глава II. Методика экспериментов и обработка данных
П.1. Образцы и их аттестация
11.2. Приборная база
11.3. Неупругое магнитное рассеяние нейтронов
11.3.1. Условия нейтронных экспериментов
11.3.2. Выделение магнитной составляющей из экспериментальных
спектров неупругого рассеяния нейтронов
11.4. Измерение коэффициента теплового расширения (КТР)
11.4.1. Определение параметров решетки и КТР
П.4.2. Расчет парциальных вкладов в КТР валентно-нестабильных систем
Глава III. Экспериментальные результаты
111.1. Спектры магнитных возбуждений
III. 1.1. Структура и температурная эволюция спектра магнитных возбуждений
Кондо-изолятора ТЬВ
Ш.1.2.Спин-орбитальные переходы в промежуточно-валентном
соединении 5т3Те
111.2. Тепловое расширение
Глава IV. Обсуждение результатов
IV. 1. Особенности спектров магнитных возбуждений в системах с разным
характером валентной нестабильности
IV.1.1. УЪВп'- Кондо-изолятор с синглетным основным состоянием
IV. 1.2. Вт3Те4 негомогенное состояние с промежуточной
валентностью
IV.2. Взаимосвязь спектральных и термодинамических

свойств исследуемых соединений
IV .2.1. Микроскопическая природа КТР в соединениях на основе 5тВ(,
IV.2.2. Аномальный КТР в промежуточно-валентном соединении
с металлическим основным состоянием СеШ
IV.2.3. Формирование аномального КТР в Кондо-изоляторе УЪВ]
IV.2.4. Особенности КТР в промежуточно-валентном
соединении 8т{Те4 с преобладанием эффектов КЭП
Заключение (выводы)
Список литературы

Введение
Диссертация посвящена экспериментальному исследованию условий формирования основного состояния валентно-нестабильных соединений, а также изучению влияния особенностей спектра магнитных возбуждений на решеточные свойства такого типа систем.
Валентно-нестабильные системы относятся к “аномальным” редкоземельным (РЗ) соединениям. Их основным отличием от “нормальных” РЗ соединений, которые характеризуются хорошо локализованным магнитным моментом, является существование сильного взаимодействия -/-электронов с электронами проводимости, приводящее к частичной делокализации /-электронов, или т.н. валентной нестабильности. Валентнонестабильные соединения демонстрируют аномалии практически во всех физических свойствах (магнитных, кинетических, термодинамических). Понимание их природы позволит решить такие задачи физики РЗ соединений, как установление причин формирования различных типов основного состояния, возникновение и подавление локального магнитного момента, выяснение роли различных механизмов взаимодействия 4[-электронов, ответственных за особенности физических свойств.
В последние годы были изучены свойства большого числа валентно-нестабильных соединений, различающихся по степени делокализации /-электронов, которые, условно можно объединить на две группы: Кондо соединения (КС) - соединения с практически целочисленной заселенностью /-оболочки и промежуточно-валентные (ПВ) - с заметным отклонением заселенности от целочисленного значения. Среди ПВ соединений различают гомогенные, в которых каждый РЗ ион имеет одинаковую, но нецелочисленную валентность, и негомогенные, в решетке которых сосуществуют (в определенной пропорции) ионы с различной, но целочисленной валентностью. Несмотря на интенсивные нейтронные исследования явления валентной нестабильности последних лет, негомогенные ПВ системы остались практически вне пределов внимания экспериментаторов. С точки зрения “быстрых” спектроскопических рентгеновских методов, например Ьпгщ>ш поглощения, в которых времена взаимодействия (< 10 15 сек) существенно меньше характерного времени валентных флуктуаций, гомогенные и негомогенные валентно-нестабильные соединения неразличимы. Нейтронная спектроскопия межмультиплетных (спин-орбитальных) переходов может, в принципе, предоставить прямые экспериментальные доказательства сосуществования двух различных конфигураций с конечным временем жизни, а исследование основного состояния позволяет установить связь между его особенностями и физическими свойствами этих систем, в том числе, отсутствием зарядового упорядоточения при низкой температуре.

II.1.4. Се(Та)№
Поликристалличсские образцы ЯМ были изготовлены в Институте Металлургии РАН (ИМЕТ) методом дуговой плавки в печи с нерасходуемым вольфрамовым электродом в атмосфере очищенного аргона. Чистота исходных материалов при этом составляла 99% для РЗ и 99.99% для М. Соединения ЯМ имеют орторомбическую кристаллическую структуру типа СгВ (пространственная группа Стст). Примитивная ячейка содержит по два атома РЗ и никеля (рис. 8). Рентгеновский фазовый анализ показал соответствие всех образцов структурному типу СгВ. Количество посторонних фаз не превышало 3%. Для прецизионных измерений параметров решетки образцы подвергались предварительному отжигу при Т = 500-570°С в течение 1-3 часов в вакууме при Р = 10’3 мм.рт.ст для снятия внутренних напряжений.
Параметры решетки при комнатной температуре для всех исследуемых соединений представлены в Таблице 2.
Таблица 2 Параметры решетки при Т = 290 К для соединений RNi
Образцы a, A b, A c, A
CeN 3.7907(8) 10.5615(8) 4.3674(8)
LaNi 3.918(8) 10.8130(8) 4.3912(8)
Ceo.gLcio.iNi 3.825(1) 10.616(1) 4.373(1)
CeojLao sNi 3.840(1) 10.629(1) 4.373(1)
Ce0 4La0 ?Ni 3.874(1) 10.710(1) 4.376(1)
II.2. Приборная база
В данной работе проводились исследования спектров возбуждений 4Дэлектронов для Sm^Te4 и YbB на спектрометрах по времени пролета НЕТ (RAL, Великобритания), IN6 (ILL, Еренобль) и Mibemol (LLB, Сакле). Использование разных спектрометров было вызвано необходимостью измерения спектров в разных диапазонах переданных энергий и с разным разрешением.
Спектрометр по времени пролета НЕТ расположен на импульсном источнике нейтронов. Параметры спектрометра приведены в [79]. Достоинством данного прибора является широкий выбор значений начальной энергии нейтронов, низкий фон и широкий диапазон углов рассеяния. Схема экспериментальной установки приведена на рис. 9а. В качестве источника нейтронов используется ускоритель протонов ISIS. Для монохроматизации