Диффузионная подвижность низкоактивной воды в минеральных матрицах

• Автор: Аунг Джо Тхун
• Шифр специальности: 05.17.02
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2011
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 160 с. : ил.

1.1. Проблема обращения с водными тритийсодержащнми отходами.

1.1.1. Образование тритийсодержащих отходов ЯТЦ .

1.1.2 Методы фиксации тритиевой воды.

1.2. Структура и свойства оксигидроксидов и гидроксидов алюми

1.2.1. Ромбический аАЮОН диаспор.

1.2.2. Ромбический уАЮОН бемит.

1.2.3. Моноклинный аА1 ОНз байерит.

1.2.4. Моноклинный уА1ОН3 гидраргиллит, или гиббсит

1.2.5. Триклинный А1ОНз нордстрандит и дойлеит

1.2.6. Дегидратация А1ОНз.

1.2.7. Образование и старение осадков.

1.2.8. Растворение в щелочах
1.3. Алюминатные растворы. Получение глинозема методом Байера.
1.3.1. Состав алюминатныхрастворов
1.3.2. Диаграмма равновесных состояний системы А0зМаН.
1.3.3. Устойчивость алюминатных растворов.
1.3.4. Производство глинозема.
1.4. Изотопный обмен водорода между водой и гидроксидами алюми
1.5. Органические тритийсодержащие ЖРО
1.6. Структура и свойства цементной матрицы.
1.6.1. Вещественный и фазовый состав портландцемента
1.6.2. Свойства и формирование структуры цементного теста.
1.6.3. Теория твердения портландцемента.
1.6.4. Структура и свойства цементного камня
1.6.5. Устойчивость цементного камня к внешним воздействиям.
Цементирование радиоактивных отходов
Влияние масел на свойства цементного камня
Практика цементирования маслосодержащих РАО.
Перенос трития в цементных материалах.
Перспективные поглотители радиоактивных масел.
Терморасширенный графит
Радиационномодифицированные древесные угли.
Выводы из литературного обзора
ГЛАВА 2. МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ
Изотопный обмен между водой и гидроксидом алюминия .
Синтез тритийсодержащего гиббсита.
Исследование фазового состава и морфологии А1ОПз
Радиометрический анализ жидкой фазы.
Обмен гидроксида алюминия с активной водой
Обмен активного гидроксида алюминия с водой.
Теоретическая оценка коэффициента диффузии трития в А1ОН3.
Выщелачивание трития из цементных композиций, содержащих масло и углеродные поглотители
Получение терморасширенного графита.
Исследование выщелачивания трития из композиций маслоТРГ.
Приготовление цементных компаундов и исследование выщелачивания трития
Прочностные испытания и покрытие
Определение коэффициентов диффузии тритийсодержащих примесей в масле.
Определение коэффициентов диффузии тритийсодержащих примесей в цеолитах
Определение химической формы выщелачиваемого трития.
ГЛАВА 3. РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЯ
Изотопный обмен в системе вода гидроксид алюминия.
Фазовый состав и морфология образцов А1ОН
3.1.2. Скорость изотопного обмена в системе водагиббсит
3.1.3. Результаты квантовохимических расчетов.
3.2. Диффузионная подвижность трития в композициях с углерод
ными поглотителями
3.2.1. Состав и морфология образцов ТРГ
3.2.2. Выщелачивание трития из композиций маслоТРГ
3.2.3. Выщелачивание трития из композиций маслоТРГцемеит
3.2.4. Выщелачивание трития из облученных компаундов.
3.2.5. Выщелачивание трития из композиций с углями.
3.2.6. Выщелачивание трития из компаундов, покрытых алкидной эмалью.
3.2.7. Результаты прочностных испытаний
3.2.8. Диффузия тритийсодержащих примесей в масле и цеолитах.
3.2.9. Распределение трития между водной и органической фазами
ГЛАВА 4. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ
4.1. Изотопный обмен между водой и гиббситом.
4.1.1. Механизм обмена.
4.1.2. Коэффициент диффузии трития.
4.2. Подвижность трития в композициях, содержащих отработанное
масло, углеродный поглотитель и цементный камень
4.2.1. Влияние ТРГ на диффузионную подвиэсность тритийсодержащих 9 молекул.
4.2.2. Влияние состава цементных компаундов на кинетику выщелачивания
ГЛАВА 5. ПРАКТИЧСКОЕ ИСПОЛЬЗОВАНИЕ
РЕЗУЛЬТАТОВ.
5.1. Обращение с тритийсодержащей водой
5.2. Обращение с отработанными тритийсодержащими маслами
ВЫВОДЫ.
ЛИТЕРАТУРА


В выходящих из системы регенерации сточных водах содержится наибольшая доля трития, поступающего на завод с ОЯТ. Чтобы предотвратить размазывание трития по всем технологическим потокам и уменьшить его выброс в окружающую среду, используют различные методы удержания и локализации. Тритий входит в состав комплексов воды и азотной кислоты, насыщающих органическую фазу. Поскольку связь трития в этих комплексах невелика, промывка органической фазы водой в соотношении 1 извлекает тритий. При этом рекомендовано ограничить введение свежей воды на начальной стадии. Указанные мероприятия дают возможность сконцентрировать трития в объеме 0,5 м3т ОЯТ, что для стандартного радиохимического завода составляет примерно 0 м3год 8. При этом удельная активность воды составит около ГБккг . Термоокислительная обработка твэлов при С волоксидация позволяет еще до стадии растворения высвободить трития в виде НТО и затем удержать его в небольшом объеме от 0, до 0, м3т ОЯТ 9. Согласно нормативным документам, жидкие радиоактивные отходы с содержанием трития более 7, Бккг перед отправкой на длительное хранение или захоронение должны подвергаться отверждению 6. На сегодняшний день в России реализован на практике лишь один способ такого отверждения сорбция трития в виде газообразного водорода титаном. При этом большой расход титана эффективно позволяет вести переработку лишь отходов высокого уровня активности порядка Бккг см. Методы фиксации тритиевой воды. Хранение тритийсодержащей воды растворов НТО в емкостях до распада трития представляет собой простейшее решение, однако неприемлемое с точки зрения норм радиационной безопасности см. В настоящее время до сих пор не сделан выбор метода обращения с тритийсодержащей водой. Одним из методов захоронения жидких РАО является закачка их в естественные подземные емкости водоносные горизонты или изолированные полости например, отработанные нефтяные скважины. Предлагалось также фиксировать НТО сорбцией некоторыми песчаниками и сланцами. Подобные способы требуют тщательного изучения местных гидрогеологических условий и также потенциально небезопасны. Для обеспечения безопасности растворы НТО предпочтительнее переводить в твердое состояние, удобное для долговременного хранения. В разное время были предложены и разработаны методы фиксации НТО путем включения в бетон и другие минеральные матрицы с возможной последующей пропиткой матриц органическими полимерами, а также непосредственным введением трития из НТО в молекулы полимерных материалов. Применение описанных ниже методов фиксации НТО на крупном промышленном заводе по переработке ОЯТ экономически целесообразно для небольших объемов воды с высокой концентрацией трития. Для связывания НТО предлагалось использовать портландцемент или глиноземистый цемент. Поглощение воды этими цементами достаточно высоко первый связывает воду в количестве , а второй по массе. Однако, несмотря на монолитность бетона, он довольно порист эффективный коэффициент диффу
зии трития в бетоне не менее 5 мс . Внедрение воды из окружающей среды в поры бетона может приводить к выделению трития в результате выщелачивания и обменных реакций. Скорость выделения трития можно значительно уменьшить пропиткой пор, пустот и капилляров бетона мономером стирола с последующей его полимеризацией. Мономер стирола рассматривался вследствие его низкой вязкости, стойкости к облучению и легкости полимеризации. Этот метод разрабатывался в v i i США отмечено, что такая пропитка уменьшает скорость выщелачивания трития на несколько порядков 7. В работе для связывания паров тритированной воды предлагалось использовать традиционные гранулированные сорбенты алюмогель, силикагель, цеолиты или сульфат кальция. Для предотвращения дальнейшего контакта с атмосферной влагой или, напротив, высушивания и обеспечения, таким образом, безопасного длительного хранения было предложено заливать сорбенты расплавленным пчелиным воском. Как утверждается в работе, такой способ фиксации делает коэффициент диффузии трития в получаемых композициях почти в тысячу раз меньше, чем в цементных блоках без пропитки.