Иммобилизация органических жидких радиоактивных отходов методом пропитки пористых цементных матриц

• Автор: Германов, Александр Владимирович
• Шифр специальности: 05.17.02
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2013
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 166 с. : ил.

Оглавление
Введение
Глава 1. Литературный обзор
.1.1 Обращение с органическими жидкими радиоактивными отходами
1.2 Характеристика пористой цементной матрицы
1.3 Теоретические основы пропитки пористых материалов
1.4 Выводы из обзора научно-технической информации.
Выбор направления исследований
Глава 2. Экспериментальная часть
2.1 Характеристика исходных материалов
2.2 Методика исследования, характеристика оборудования
2.3 Результаты исследований
Глава 3. Технологическая часть
3.1 Опытно-промышленные испытания метода пропитки цементной матрицы различными видами органических ЖРО на опытном стенде
3.2 Испытания модуля пропитки цементной матрицы
3.3 Распределение радионуклидов в цементной матрице при пропитке в
200-л бочке
3.4 Расчет экономического эффекта от реализации технологии
пропитки пористой цементной матрицы органическими ЖРО
Заключение
Список сокращений и условных обозначений
Список литературы
Приложение 1. Технологическая документация на модуль пропитки

Введение
Актуальность работы. Радиоактивные отходы (РАО) в процессе текущей деятельности образуются во всех отраслях атомной промышленности: на атомных электростанциях (АЭС), радиохимических производствах, предприятиях, обслуживающих корабли с ядерными энергетическими установками, промышленных предприятиях, применяющих радионуклиды, научно-исследовательских и медицинских центрах. В настоящее время в Российской Федерации накоплено порядка 650 млн. м3 жидких радиоактивных отходов (ЖРО) и твердых радиоактивных отходов (ТРО) суммарной активностью более 6-1019 Бк [1]. В настоящее время на предприятиях атомной отрасли в целом накоплен большой объем органических жидких радиоактивных отходов (ЖРО), имеющих характерный для каждого предприятия химический и радиохимический состав. Это масла, смазочные органические и гидравлические жидкости, сцинтилляционные растворы, растворители, экстрагенты.
Жидкие радиоактивные отходы подлежат переработке и кондиционированию, надежной изоляции от окружающей среды при хранении и захоронении [2, 3]. Переработка ЖРО заключается в концентрировании радионуклидов с последующей иммобилизацией продуктов переработки и кондиционированием. Иммобилизация является суммой операций, конечной целью которых является перевод ЖРО в твердую форму посредством их отверждения, включения в какую-либо матрицу или заключение в герметичные оболочки [4]. Следующим этапом обращения с ЖРО является кондиционирование [4], представляющее собой операции по изготовлению упаковок отходов, пригодных для безопасного хранения, и (или) транспортирования, и (или) захоронения [5, .6]. Одним из основных требований при переработке и кондиционировании ЖРО является снижение объема конечного продукта.
Для каждого вида органических отходов могут быть применены соответствующие методы переработки. Широко распространены термические методы: ежи-
гание, пиролиз. Для некоторых видов отходов предлагаются методы химического и электрохимического окисления в жидкой фазе, кислотного растворения, очистка. Все перечисленные методы требуют сложного и дорогостоящего оборудования и высокой квалификации персонала. Переработка отходов сопровождается образованием вторичных радиоактивных и, часто, химически вредных отходов. При переработке происходит концентрирование радионуклидов в конечном продукте, что требует повышенных мер по обеспечению радиационной и ядерной безопасности. Методы направлены, как правило, на переработку отходов определенного состава. Поэтому их применение на предприятии может быть экономически целесообразным только при больших объемах отходов. Кроме того, органические отходы накапливались без переработки на атомных предприятиях и представляют в настоящее время смеси различных веществ, переработка и кондиционирование которых является еще более сложной технической задачей [7].
При сравнительно небольших объемах отходов на предприятии целесообразно применение технически простых методов, которые обеспечивают необходимое качество упаковок для хранения или захоронения, хотя в некоторых случаях увеличивают объем конечного продукта. Одним из таких методов является цементирование органических ЖРО совместно с водными солевыми отходами. Цементирование органических ЖРО без предварительной подготовки не позволяет включать их в конечный продукт более 4-5 % по массе. Наполнение до 15-30 % по массе может быть получено при предварительном эмульгировании отходов в воде
[8], а также при предварительной их адсорбции различными твердыми материалами (глина, вермикулит, песок, земля, натуральное и синтетическое волокно), которые затем смешиваются с цементным раствором [9].
Известны способы иммобилизации водных солевых ЖРО методом пропитки пористых керамических матриц, формируемых в виде небольших блоков. Реализация способов предусматривает концентрирование и закрепление радионуклидов в матрице путем её многократной пропитки чередуемой с сушкой

- искусственные заполнители - отходы промышленности (топливные шлаки) и искусственно поризованные материалы (керамзит, аглопорит, вспученный перлит и др.);
- естественные заполнители, не имеющие пористой структуры (кварцевый песок);
- волокнистые заполнители - дисперсно-армирующие компоненты (фибры - волокна металла, отрезки тонкой стальной проволоки, щелочестойкое стекловолокно, полимеры).
Форма зерен заполнителя важна: предпочтительны зерна округлой и кубической формы. Пластинчатые, удлиненные, так называемые лещадные зерна заполнителя укладываются в бетоне в строго ориентированном положении, как правило, горизонтальном, что делает структуру бетона неоднородной. В работе [100] отмечается, что один из главных недостатков бетона на крупных заполнителях -слабое сцепление цементного камня с заполнителями. При нагрузке бетона трещины возникают прежде всего на поверхности раздела между цементным камнем и заполнителем вследствие существенного различия в свойствах контактирующих фаз. Размер этих трещин пропорционален размеру заполнителя: крупный заполнитель образует крупные трещины, а мелкий - мелкие. В бетоне с крупными заполнителями трещины возникают при меньшем уровне напряжений. Более того, процесс вспучивания (искусственного или естественного) значительно снижает прочность заполнителя. Как правило, она меньше, чем у цементного камня, и разрушение пенобетонов также происходит по зернам крупного заполнителя.
Для каждого вида пористого заполнителя существует предельная прочность бетона, дальнейшее повышение которой возможно лишь в сравнительно небольшой степени [56]. Некоторые заполнители (диатомит, опока, известняк, кварцевый песок) не являются инертными веществами и оказывают определенное влияние на формирование структуры цементного камня [79, .101].
Композиция для получения пористой цементной матрицы в различных пропорциях помимо портландцемента может включать тонкомолотый цемент, спо-