Иммобилизация компонентов жидких высокоактивных отходов (Ru, Rh, Pd и Ag) в фосфатных и боросиликатных стеклах

• Автор: Демин, Андрей Владимирович
• Шифр специальности: 05.17.02
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2003
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 142 с.

СОДЕРЖАНИЕ
ВВЕДЕНИЕ

1. Литературный обзор

1.1. Характеристики жидких высокоактивных отходов ВАО радиохимических производств

1.2. Технологии отверждения жидких высокоактивных отходов

1.3. Матрицы для иммобилизации радионуклидов

1.4. Поведение элементов платиновой группы ЭПГ и серебра

при остекловывании

2. Анализ предшествующих работ и выбор направления исследований

по изучению поведения ЭПГ и серебра при остекловывании

3. Методики проведения экспериментов и использованные методы анализа

3.1. Синтез фосфатных и боросиликатных стекол с имитаторами ВАО
3.2. Определение растворимости ЭПГ и серебра в расплавах стекол
3.3. Оценка валентного состояния нуклидов в стеклах
3.4. Определение фазового состава стекол с имитаторами ВАО
3.5. Определение скорости седиментации гетерогенных фаз в расплавах
3.6. Определение вязкости и электропроводности расплавов стекол
3.7. Методики испытаний стекол на термическую, радиационную
и химическую устойчивость
3.8. Математическая обработка экспериментальных данных
4. Результаты исследований
4.1. Свойства исследованных фосфатных и боросиликатных стекол
4.2. Растворимость ЭПГ и серебра в расплавах стекла
4.3. Электронные спектры стекол, содержащих растворенные ЭПГ
4.4. Фазовый состав дисперсных частиц, формируемых ЭПГ в расплавах стекол
4.5. Кинетика седиментации дисперсных фаз в расплавах исследуемых стекол
4.6. Распределение ЭПГ и при моделировании процессов остекловывання
4.7. Влияние дисперсных фаз ЭПГ на химическую и радиационную устойчивость стекол
5. Математическое моделирование процесса седиментации дисперсной фазы
в расплаве стекла
5.1. Математическая модель роста и седиментации дисперсной фазы
в расплавах матриц
5.2. Закономерности седиментации при равномерном по объему расплава зарождении дисперсной фазы
5.3. Седиментация дисперсной фазы при зарождении частиц
на поверхности расплава
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
ВЫВОДЫ
ЛИТЕРАТУРА


Полученные экспериментальные результаты необходимы для выбора оптимальных технологии и конструкции технологического оборудования процесса остекловывания, составов матриц для иммобилизации компонентов высокоактивных отходов, прогнозирования степени надежности фиксации нуклидов ЭПГ и Ag, их состояния и поведения при остекловывании и в конечных продуктах на радиохимических предприятиях. Результаты исследований были использованы прн составлении технологического регламента для эксплуатации цеха остекловывания жидких высокоактивных отходов ПО «Маяк». Апробация работы. Second Annual International Conference (Las-Vegas, Nevada, April - May 3, ), Joint International Waste Management Conference (Seoul, Korea, - October ), Обнинском симпозиуме XV Менделеевского съезда по общей и прикладной химии (Россия, Обнинск, ), 4-й Ежегодной научно-технической конференции Ядерного общества ПЯЭ-. Атомная энергия», «Физика и химия стекла» и в монографии «Фосфатные стекла с радиоактивными отходами” (М, ЦНИИатоминформ, ). Публикации. По теме диссертации опубликовано работ. Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, глав литературного обзора, анализа предшествующих работ и выбора направления исследований, 3 глав экспериментальной части, заключения, выводов, списка литературы и приложений. Она изложена на 2 страницах печатного текста, включающего рисунков и таблиц. Список литературы включает Ц2 наименования. Литературный обзор. Радиохимический состав продуктов деления ядерного топлива, переходящих в жидкие высокоактивные отходы, определяется длительностью и мощностью облучения исходного материала и технологической схемой переработки ОЯТ [, ]. Выход ЭПГ, Ag и Те при делении урана может составлять приблизительно, ото. В зависимости от вида перерабатываемых твэлов, времени их охлаждения после компании и используемой технологии (наличия в ней операций концентрирования, нейтрализации, осаждения и др. ВАО [7, 9, -]. Составы некоторых видов отходов содержащих ЭПГ приведены в таблице 1. При применении для регенерации ядерного топлива экстракционных технологий (Россия, Франция, США) продукты деления концентрируются в основном в виде азотнокислых растворов, Составы ВАО, приведенные в различных литературных источниках, варьируются в довольно широких пределах. В частности, в составе 1 (рафинат переработки низкообогащеиных твэлов ВВЭР после извлечения ценных компонентов) диапазон изменения концентраций оксида натрия находится в пределах от 0,0 до - 8,5 х' М, оксида алюминия - от 0,0 до - 1,7 хЮ'2 М, оксида железа - от 0,4 до - 3,2 х‘2 М и т. Концентрация азотной кислоты в растворе меняется в пределах 2,9 - 3,5 М, а его удельная активность - от ~ 0 до Ки/л. Следует отметить, что для остальных типов ВАО, образующихся при регенерации отработанного ядерного топлива, по приведенным в литературных источниках данным, отмечены аналогичные вариации концентраций их компонентов. Таблица 1. Составы жидких ВАО, х М, в пересчете на оксиды. ЭП-0 (ПО «Маяк», г. CT, F, SO*2', К, Y3, CdO, Тс, HgO, Апох. Технологии отверждения жидких высокорадиоактивных отходов. Разрабатываемые в настоящее время и реализуемые в промышленности технологии кондиционирования жидких высокоактивных отходов, образующихся в процессе регенерации ядерного топлива, основаны на концепции иммобилизации радиоактивных продуктов деления в устойчивых стекло- и минералоподобных композициях [1, 3, ] с последующими промежуточным контролируемым хранением и захоронением в геологические формации. Оптимальными исходными реагентами для всех методов синтеза являются сухие смеси оксидов компонентов ВАО и флюсующих добавок, для синтеза которых рассматриваются различные варианты кальцинаторов - роторные, распылительные и т. Россия, Франция), или технология сверхстсхиометрической сорбции (Россия). При использовании плавильных методов возможна также прямая переработка растворов ВАО с сухим или жидким флюсованием непосредственно в плавитель (Россия, Франция). Общим преимуществом плавильных технологий является непрерывность процесса высокая производительность, возможность жидкого и твердого флюсования, отсутствие необходимости тщательной подготовки шихты, так как время пребывания реагентов в плавителе и перемешивание расплава способствуют завершению реакций между компонентами, гомогенизации расплава и конечного продукта.