Радиохимические и ядерно-физические параметры технологии рециклирования трансмутационных мишеней

• Автор: Козарь, Андрей Адольфович
• Шифр специальности: 05.17.02, 05.14.03
• Научная степень: Докторская
• Год защиты: 2007
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 251 с. : ил.

СОДЕРЖАНИЕ
ВВЕДЕНИЕ
Глава 1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ. СОВРЕМЕННОЕ СОСТОЯНИЕ ПРОБЛЕМЫ ТРАНСМУТАЦИИ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ.

1.1. Возникновение и развитие концепции трансмутации.

1.2. Долгоживущие нуклиды кандидаты на трансмутацию.

1.3. Оценка результатов трансмутации радиоактивных отходов.

1.3.1. Типы критериев эффективности трансмутации.

1.3.2. Цели трансмутации радиоактивных отходов.

1.3.3. Расчет потерь радионуклидов при рециклировании мишеней.

1.4. Возможные варианты устройств для уничтожения долгоживущих продуктов деления.

1.4.1. Термоядерные реакторы.

1.4.2. Энергетические реакторы деления.
1.4.3. Специализированные реакторы деления.
1.4.3.1. Устройства на быстрых нейтронах.
1.4.3.2. Устройства на тепловых нейтронах.
1.4.4. Трансмутационные устройства на базе ускорителей
1.5. Экспериментальное исследование трансмутации долгоживущих ПД.
1.6. Разработка новых форм мишеней для повышения выгорания актиноидов за цикл облучения.
Глава 2. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ВЗАИМОЗАВИСИМОСТИ ГЛАВНЫХ ЯДЕРНОФИЗИЧЕСКИХ И РАДИОХИМИЧЕСКИХ ПАРАМЕТРОВ ТЕХНОЛОГИИ ТРАНСМУТАЦИОННОГО ОБЕЗВРЕЖИВАНИЯ ВЫСОКОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ.
2.1. Общие безвозвратные и элементарные потери нуклидов в замкнутом ЯТЦ при рециклировании мишеней и их зависимость от выгорания.
2.1.1. Вывод формулы расчета потерь радиоактивных отходов в окружающей среде в рамках трансмутационной технологии их обезвреживания.
2.1.2. Сравнительный анализ различных расчетов для определения радионуклидных потерь.
2.1.3. Оценка минимально допустимого выгорания радионуклидов при трансмутации.
2.2. Трансмутационный цикл и радиохимические мощности.
2.3. Поведение побочных стартовых нуклидов при рециклировании мишеней.
2.4. Критерии нейтронных потерь для оптимизация выгорания радионуклидов за трансмутационную кампанию.
Глава 3. УСЛОВИЯ СОВМЕСТНОЙ ТРАНСМУТАЦИИ МАЛЫХ АКТИНОИДОВ И ДОЛГОЖИВУЩИХ ПРОДУКТОВ ДЕЛЕНИЯ.
3.1. Увеличение эффективности трансмутации ТУЭ в потоках тепловых нейтронов высокой плотности.
3.2. Возможность увеличения глубины выгорания малых актиноидов при использовании гетерогенных пористых мишеней.
3.2.1. Гетерогенность систем, содержащих излучатели короткопробежных частиц, как средство снижения дозовой нагрузки на матрицу.
3.2.2. Закономерности изменения массы пористой мишени при пропитывании растворами актиноидов.
3.2.2.1. Вывод формулы накопления включений в пористых материалах при их циклическом пропитывании.
З.2.2.2. Экспериментальное исследование динамики накопления осадка в пористых матрицах в процессе их многократного пропитывания и отжига.
Глава 4 РАЗРАБОТКА ОСНОВ ТЕХНОЛОГИИ ПОЛУЧЕНИЯ СТАБИЛЬНОГО РУТЕНИЯ ТРАНСМУТАЦИЕЙ Тс.
4.1. Динамика и продукты трансмутации 9УТс.
4.2. Оптимизация выгорания Тс на основе оценки нейтронных затрат на его уничтожение.
4.2.1. Критерии выбора выгорания Тс.
4.2.2. Выбор величины выгорания Тс.
4.3. Поведение побочного изотопа Тс при рециклировании мишеней и возможности его вывода из трансмутационного цикла однократным облучением.
4.3.1. Доказательство формулы расчета концентрации Тс в трансмутационных мишенях.
4.3.2. Изменение концентрации 9ЬТс в мишени в зависимости от цикла облучения и выгорания за кампанию.
4.4. Требования к параметрам технологии очистки искусственного рутения.
4.4.1. Уровни допустимого содержания излучателей в искусственном рутении.
4.4.2. Содержание продуктов деления в облученной технециевой мишени.
4.4.3. Концентрация У9Тс в рутении после облучения мишени.
4.4.4. Оценка необходимых коэффициентов разделения технеция и рутения.
4.4.5. Учет возможности влияния многокомпонентных сплавов на очистку рутения.
4.5. Оценка накопления долгоживущего Рб при производстве трансмутационного рутения.
4.5.1. Влияние параметров облучения Тс на выход Рс1.
4.5.2. Расчет накопления Рс1 в мишени технеция и выделенном из нее рутении.
4.5.3. Активность Рс1 в рутении.
4.5.4. Роль М1Рс1 в схеме очистки рутения от технеция.
4.6. Облучение металлического Тс в высокопоточном реакторе СМ3.
4.6.1. Выбор устройства для облучения Тс.
4.6.2. Характеристики мишеней ууТс.
4.6.2.1. Выбор материала мишеней для трансмутации Тс.
4.6.2.2. Изготовление мишеней для экспериментов по г трансмутации Тс.
4.6.3. Условия облучения мишеней.
4.6.4. Результаты исследований облученных мишеней Тс.
Глава 5. ОПТИМИЗАЦИЯ РЕЖИМА ТРАНСМУТАЦИИ ,2
5.1. Схема и динамика трансмутации изотопов йода Т и ,2У1.
5.2. Поведение концентрации побочного стартового изотопа I в процессе рециклирования йодной мишени.
5.2.1. 1 Формула расчет содержания 1 в трансмутационных мишенях.
5.2.2. Равновесные концентрации изотопов йода I и I в мишени в зависимости от их выгорания за кампанию.
5.3. Затраты нейтронов на трансмутацию I.
5.4. Формы йодной мишени, обеспечивающие удаление газообразных продуктов трансмутации.
5.5. Внутреннее давление ксенона в йодной мишени.
Глава 6. ОЦЕНКА ВЛИЯНИЯ СОПУТСТВУЮЩИХ ИЗОТОПОВ НА ПАРАМЕТРЫ ТЕХНОЛОГИИ ТРАНСМУТАЦИИ шСз.
6.1. Схема и динамика трансмутации изотопов цезия.
6.2. Оптимизация выгорания ьСз на основе оценки нейтронных затрат на его трансмутацию.
6.3. Изменение изотопного состава фракции цезия при длительном хранении.
6.4. Поведение концентрации изотопов цезия в мишени в процессе се многократного рециклирования.
6.5. Изменение активности цезиевой мишени при ее рециклировании.
ВЫВОДЫ.
СПИСОК ЛИГЕРЛТУРЫ.
ВВЕДЕНИЕ
Актуальность


Необходимо также обратить внимание, что в рамках критерия токсичности и радиоэкологического критерия неявно предполагается нахождение различных по химическому составу отходов в полностью растворимом или летучем состоянии, а это позволяет говорить об их равномерном распределении в определенных объемах воды или воздуха. Данный подход дает возможность очень условно проводить сравнение опасности различных нуклидов на основе сугубо гипотетической ситуации. Таким образом, фактически оценку результатов трансмутации следует проводить по физическому критерию как более точному и связанному с техническими характеристиками ее промышленной реализации. Цели трансмутации радиоактивных отходов. Задачи, которые необходимо решить посредством трансмутационного уничтожения долгоживущих ВАО до сих пор количественно окончательно четко не обозначены учет всех значимых факторов является непростой проблемой и приводит к существенному разбросу подходов к этому вопросу, к тому же экологические нормы для ядерной энергетики становятся все жестче. На начальном этапе развития концепции трансмутации ориентировочной ее задачей, сформулированной к середине х годов прошлого столетия для случая ядерного сжигания актиноидов, считалось снижение индекса их токсичности при попадании в организм человека с питьевой водой в 0 раз , . Очевидно, что по терминологии эти оценки сделаны в рамках рассмотренных выше либо токсикологического, либо, что вероятнее, радиоэкологического критерия т. Уже сам разброс в кратности заданного уменьшения опасности свидетельствовал о недостаточной на то время изученности вопроса и обоснованности подобных требований. В начале х годов была предложена концепция радиационной эквивалентности ВАО и природного урана, согласно которой попадающее в биосферу в процессе реализации трансмутационной программы количество отходов не должно превышать по своей токсичности токсичность природного урана, сжигание которого привело к образованию этих отходов , . Во втором приближении была предпринята попытка учесть отличие миграционных способностей в окружающей среде урана и различных нуклидов из состава ВАО . Здесь также неявно предполагается возможность равномерного распределения радионуклидов в воде или воздухе, что в общем случае нереально. К примеру, случайное попадание в организм микрограммовой частицы плутония с воздухом или водой намного вероятнее, чем попадание радиационно эквивалентных ей граммовых количеств урана. Однако в итоге целью подобных расчетов радиационной эквивалентности на основе критериев токсичности и экологических критериев является определение допустимых норм выхода компонентов ВАО в биосферу, т. В настоящее время предполагается, что на первом этапе реализации программы уничтожения актиноидов их общие потери в биосфере в результате рециклирования не должны будут превышать 5 , и с течением времени эти нормы сократятся до 0. В данном случае цели трансмутации ставятся с применением физического критерия первого типа. Расчет потерь радионуклидов при рециклировании мишеней. Общие потери радионуклида Уг в окружающей среде в процессе его ядерного сжигания зависят в первую очередь от двух параметров его выгорания д за одну кампанию облучения и относительных элементарных потерь и этого нуклида за один цикл регенерации мишени. Выгорание нуклида за трансмутационную кампанию определяет количество циклов радиохимической переработки мишени и, следовательно, влияет на полные потери долгоживущих ядер в составе низко и среднеактивных солевых отходов. Несмотря на кажущуюся простоту вопроса о взаимосвязи этих характеристик, у различных авторов существуют расхождения в их расчетах. К сожалению, пригодные для сравнения данные довольно немногочисленны, так как в большинстве публикаций представлены лишь конечные результаты по суммарным потерям нуклидов для того или иного сценария организации трансмутационного цикла. Впервые графики зависимости общих потерь от выгорания и элементарных потерь за цикл переработки только для актиноидов были приведены в публикации без указания способа их получения рис.