Кондиционирование концентрированных жидких радиоактивных отходов АЭС с использованием процессов сорбции, кристаллизации и цементирования

• Автор: Мишевец, Татьяна Олеговна
• Шифр специальности: 05.14.03
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2006
• Место защиты: Обнинск
• Количество страниц: 166 с. : ил.

ОГЛАВЛЕНИЕ
ВВЕДЕНИЕ.

Глава 1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ.

1.1. Современное состояние проблемы переработки ЖРО АЭС

1.1.1. Классификация жидких радиоактивных отходов. II

1.1.2. Источники и радиохимический состав жидких радиоактивных отходов атомных станций.

1.1.3. Объем ЖРО, накопленных в России, и темпы их переработки.

1.2. Анализ существующих методов кондиционирования ЖРО

1.2.1. Кондиционирование радиоактивной составляющей ЖРО

1.2.2. Процессы и методы изоляции радионуклидов от окружающей среды.

1.2.3. Анализ существующих технологий кондиционирования радиоактивных отходов с использованием упаривания растворов
на твердых пористых носителях
1.3 Физикохимические основы формирования геоцемснтиого
Заключение к главе 1.
Глава 2. МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ.
2.1. Объект исследования
2.2. Сорбенты, используемые для кондиционирования КЖРО
2.2.1. Природные неорганические сорбенты
2.2.2. Искусственные и синтетические неорганические сорбенты
2.3. Методика проведения экспериментов
2.3.1. Подготовка сорбентов.
2.3.2. Методика экспериментальной оценки физикохимических характеристик сорбентов.
2.3.3. Классическая сорбция радионуклидов цезия.
2.3.4. Кондиционирование КЖРО с использованием процессов сорбции и кристаллизации
2.3.5. Иммобилизация радионуклидов отверждением отработавших сорбентов в геоцементные камни
2.4. Обработка результатов измерений
2.4.1. Контроль сорбционных процессов.
2.4.2. Критерии эффективности сорбционного процесса.
Заключение к главе 2
Глава 3. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ПАРАМЕТРОВ ТЕХНОЛОГИЧЕСКОГО
ПРОЦЕССА СОРБЦИОННОЙ ОЧИСТКИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ КОНЦЕНТРАТОВ ОТ 7Сэ В ДИНАМИЧЕСКИХ УСЛОВИЯХ
3.1. Исследование возможности использования неорганических сорбентов для извлечения радионуклидов цезия из КЖРО в динамических условиях.
3.2. Оптимизация основных параметров процесса понижения радиоактивности КЖРО сорбционным методом с использованием синтетических ферроцианидных сорбентов.
3.3. Апробация разработанного процесса понижения радиоактивности кубовых остатков на реальных КЖРО ГНЦ РФ ФЭИ .
3.4. Технологическая схема процесса понижения активности
КЖРО ГНЦ РФ ФЭИ сорбционным методом
3.4.1. Технические требования к демонстрационной установке понижения радиоактивности КЖРО
3.4.2. Схема и описание работы установки понижения активности концентрированных ЖРО.
3.4.3. Техникоэкономическая оценка способа понижения активности концентрированных ЖРО применительно к КЖРО ГНЦ РФФЭИ
Заключение к главе 3
Глава 4. ИЗУЧЕНИЕ ПРОЦЕССА КОНДИЦИОНИРОВАНИЯ КЖРО МЕТОДОМ УПАРИВАНИЯ РАСТВОРОВ НА СОРБЕНТЕНОСИТЕЛЕ
4.1. Исследования по выбору типа наиболее эффективного материала для использования в качестве сорбентаносителя
4.1.1. Исследования емкости пористых неорганических материалов относительно всей суммы компонентов кубовых остатков
4.1.2. Исследования емкости трепела и ее зависимости от дисперсности материала и его предварительной термообработки
4.1.3. Экспериментальная оценка физикохимических характеристик сорбентов.
4.1.4. Исследования сорбционных свойств наиболее перспективных сорбентовносителей относительно ,Сз
4.2. Определение оптимальных параметров сорбционно
кристаллизационной технологии кондиционирования КЖРО
4.3. Исследования поглощения водяных паров сорбционнокристаллизационным концентратом на основе трепелаб
и кубовых остатков различного состава
4.4. Кинетика поглощения радионуклида ,Сз при упаривании кубовых остатков на сорбентеносителе.
4.5. Оценка качества парогазовой фазы, образующейся при упаривании КЖРО на сорбентеносителе
4.6. Технологическая схема процесса сорбционнокристаллизационного кондиционирования КЖРО АЭС
4.7. Технические требования к демонстрационной установке для сорбционнокристаллизационной подготовки кубовых остатков к цементированию
Заключение к главе 4
Глава 5. ИММОБИЛИЗАЦИЯ РАДИОАКТИВНЫХ СОРБЕНТОВ В
ГЕОЦЕМЕНТНЫЕ МАТРИЦЫ.
5.1. Рецептура вяжущей системы и свойства полученных цементных образцов, содержащих радиоактивный Термоксид
5.2. Рецептура вяжущей системы и свойства полученных цементных образцов, содержащих сорбционнокристаллизационный концентрат
5.2.1. Методика расчета рецептуры вяжущей системы, содержащей сорбционнокристаллизационный концентрат
5.2.2. Критерии процесса инкорпорации кубовых остатков в виде СКК в устойчивый цементный материал.
5.2.3. Апробация заключительной стадии сорбционнокристаллизационной технологии кондиционирования КЖРО инкорпорации СКК в геоцсмситный компаунд.
Заключение к главе 5 НО
ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ.
ВЫВОДЫ.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ


Несмотря на то, что в последнее время на некоторых АЭС внедряется практика по минимизации образования РАО, объем накопленных и образующихся ЖРО столь значителен, что проблема их безопасного, эффективного и наиболее приемлемого с экономической точки зрения кондиционирования и захоронения в ближайшие десятилетия не утратит своей актуальности. Классификация жидких радиоактивных отходов Радиоактивные отходы образуются при эксплуатации и выводе из эксплуатации объектов ядерного топливного цикла, атомных электростанций, судов с ядерными энергетическими установками и иными радиационными источниками при использовании радиоактивных веществ в производственных, научных организациях и медицине при реабилитации территорий, загрязненных радиоактивными веществами, а также при радиационных авариях . К жидким РАО относятся не подлежащие дальнейшему использованию любые радиоактивные жидкости, растворы органических и неорганических веществ, пульпы и др. Жидкие отходы считаются радиоактивными, если в них удельная активность радионуклидов более чем в раз превышает значения уровней вмешательства, приведенные в . Жидкие РАО подразделяются по удельной активности на зри категории табл. Согласно , жидкие радиоактивные отходы в зависимости от химической природы подразделяют на органические масла, эмульсии масел в воде, растворы детергентов и неорганические, в том числе малосолевые водные растворы с концентрацией солей менее 1 гл, высокосолевые водные растворы с концентрацией солей более 1 гл, щелочные металлы, использованные в качестве теплоносителя. В зависимости от фазового состояния, ЖРО классифицируются как гомогенные и гетерогенные. В работе приведена классификация вод в зависимости от содержания в них солей пресные до 1 гл, слабосолоноватые гл, соленые гл, силыюсоленые или морской солености гл и рассолы выше гл. Появление радионуклидов в жидких отходах связано с их присутствием в теплоносителе. Оно обусловлено, вопервых, нейтронной активацией охлаждающего агента и содержащихся в нем примесей. Основными продуктами активации воды являются К и с периодом полураспада и часов соответственно. Вовторых, результате коррозии активированных частей реактора в теплоносителе накапливаются Со Т5,3 года, Мп Т2 суток, Ре Т2 суток и более короткоживущие Сг, Со, Ш8Ь, 4БЬ. Втретьих, вследствие недостаточной герметичности ТВЭЛов при загрузке реактора считается допустимым наличие до 0,1 негерметичности тепловыделяющих элементов в теплоноситель попадают продукты деления. Основными продуктами деления являются 8г Т лет и 7Сб Т1,2, лет. При нормальной работе реактора активность теплоносителя может достигать 3, Бкл, а при появлении дефектов в оболочке ТВЭЛа 3, Бкл . Еще одним источником попадания радионуклидов в жидкие радиоактивные отходы являются ионитовые фильтры, очищающие конденсат турбин от солей, попадающих в него в основном с подсосами охлаждающей воды в конденсаторы. Третья причина попадания радионуклидов в отходы промывка контура для удаления отложений активированных продуктов коррозии с его поверхности . ОП7Ю, мыло попадают из растворов от дезактивации оборудования и стирки спецодежды машинное масло попадает в отходы с трапной водой машинного зала аммиак от дезактивации контура РБМК, поддержания ВХР контура ВВЭР ,,. РБМК образуется в 1, раза больше эксплуатационных ЖРО, чем на АЭС с ВВЭР, и они отличаются меньшим солесодержанием 2 гл против 5 гл для расторов с блока ВВЭР. Объем КЖРО, образующихся на одном блоке атомной станции с реактором типа ВВЭР, составляет м3г. На одном блоке станции с реактором РБМК за год образуется м3 кубовых остатков. Основными радионуклидами ЖРО АЭС являются Сб и Бг. После нескольких лет хранения примерно всей радиоактивности ЖРО приходится на 7Сб и
Бг, а после лет хранения, радиоактивность отходов определяется в основном излучением этих радионуклидов 9,,. Анализ литературных данных показывает, что аналогичные по составу и удельной активности жидкие радиоактивные отходы образуются и на зарубежных атомных станциях, в частности, в Японии . В основу обращения с ЖРО положен принцип дифференцированного сбора растворов и их обработка в зависимости от активности и солесодержания .