Окисление пропана химически связанным кислородом на катализаторах, работающих в циклическом режиме

• Автор: Синельников, Виктор Владимирович
• Шифр специальности: 02.00.15
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2005
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 121 с. : ил.

Содержание
СОДЕРЖАНИЕ
Введение

Глава 1. Литературный обзор

1.1 Обзор процессов, перспективных для использования циклического режима подачи реагентов.

1.1.1 Окисление нбутана в малеиновый ангидрид.

1.1.2 Окислительная конденсация метана.

1.1.3 Парциальное окисление метана кислородом в синтезгаз.

1.1.4 Окислительное дегидрирование пропана.

1.2 Проблемы, возникающие при использовании циклического режима подачи реагентов и пути их решения.
1.2.1 Обзор литературных данных, посвященных исследованию емкости катализаторов по кислороду.
1.2.2 Активация катализаторов металлами платиновой группы. Глава 2. Экспериментальная часть
2.1 Синтез образцов.
2.2 Методики исследования каталитических свойств образцов.
2.2.1 Исследование каталитических свойств образцов
при поочередной подаче реагентов.
2.2.2 Исследование каталитических свойств образцов
при совместной подаче реагентов.
2.3 Методики проведения физикохимических исследований.
2.3.1 Изотермическая десорбция кислорода
2.3.2 Температурнопрограммированная десорбция кислорода.
2.3.3 Рентгенофотоэлектронная спектроскопия.
2.3.4 Температурнопрограммированное восстановление ТГ1В водородом.
2.3.5 Сравнительное исследование емкости по кислороду катализаторов.
2.3.5.1 Сравнительное исследование емкости
Содержание
по кислороду с использованием реакции окисления монооксида углерода.
2.3.5.2 Сравнительное исследование
систем Р1МхОУАОз с использованием титрования СзН. Глава 3. Обсуждение результатов
3.1 Сравнительное исследование емкости по
кислороду систем Р1МхОуАОз.
3.1.1 Сравнительное исследование емкости по кислороду систем Р1МхОуАОз с использованием реакции окисления монооксида углерода.
3.1.2 Сравнительное исследование систем
Р1МхОуЛОз с использованием титрования СзНз.
3.2. Исследование каталитических свойств систем Р1МхОАОз.
3.2.1 Исследование каталитических свойств образцов
в режиме совместной подачи реагентов.
3.2.2 Исследование каталитических свойств образцов при поочередной подаче реагентов.
3.2.2.1 Сравнительное исследование каталитических свойств систем при 0С.
3.2.2.2 Зависимость каталитических свойств систем от содержания количества компонента, запасающего кислород.
3.2.2.3 Влияние температуры на протекание окислительной конверсии пропана.
3.3 Исследование возможных путей протекания реакции.
3.3.1 Предполагаемые пути протекания реакции.
3.3.2 Изотермическая десорбция ИД .
3.3.3 Температурнопрограммируемая десорбция кислорода.
3.3.4 Исследование изменения валентного состояния Се в катализаторе Р1СеА методом
Содержание
рентгенофотоэлектронной спектроскопии.
3.3.5 Гипотетическая схема протекания процесса.
Выводы.
Список литературы


В зависимости от исходного состава природные газы делятся на две большие группы чистые сухие газы, содержащие в основном метан, и попутные газы, содержащие помимо метана от 1 до других углеводородов 2. Можно выделить два главных направления переработки метана прямую конверсию в продукты и непрямую, в основном, через предварительное получение синтезгаза. Окислительная конверсия метана в синтезгаз СО и Н2 важная реакция, используемая для получения водорода. Синтезгаз используется в промышленности для получения метанола, диметилового эфира, альдегидов путем гидрокарбоксилирования, аммиака и других ценных химических продуктов. Среди прямых путей конверсии метана наиболее интенсивно в течение последних лет исследовали окислительную конденсацию димеризацию метана в этан и этилен, и парциальное окисление метана в метанол 3. В отличие от сухих природных газов, являющихся источником практически чистого метана, природные газы с высоким содержанием фракций С2С4 выше 3 при выходе из скважины подвергаются процессам депропанизации и деэтанизации. Удаление этих фракций обязательно как для транспортировки газа под давлением, так и для его последующей каталитической переработки, в частности в синтезе жидких топлив. Эти выделяемые компоненты представляют собой ценнейшее сырье для промышленности нефтехимического синтеза. Этан применяют в качестве исходного сырья для получения винилхлорида путем прямого каталитического хлорирования. Он также является исходным сырьем для получения этилена и далее полиэтилена, этиленоксида, гликолем, этилбензола, стирола, этанола, высших спиртов и т. Пропан можно применять для получения акриловой кислоты и акрилоиитрила путем окислительного аммонолиза и для получения этилена и пропилена путем пиролиза. Глава 1. При каталитическом окислении бутана получают уксусную кислоту и мапеиновый ангидрид пока это практически единственные примеры промышленного использования предельных углеводородов в качестве сырья для прямого получения химических продуктов, а при его пиролизе этилен и пропилен. При дегидрировании бутана получаются нбутилены, применяемые в качестве промежуточного сырья для получения бутадиена, полиизопрена, мстилакрилата, полиизобутиленов, бутилкаучуков и др. В Табл. С С4, как достигшие уже индустриального уровня, так и находящиеся еще на стадии научной проработки I. Таблица 1. Гпава 1. Таким образом, окислительные превращения низших парафинов СгС4 углеводородного сырья в ценные продукты является одной из самых актуальных задач гетерогенного катализа благодаря возможности создания новых более дешевых и экологически чистых процессов. С и Н. Понизить концентрацию кислорода можно путем его послойного введения в слой катализатора 4. Широко исследуется проведение процессов на мембранных катализаторах, в которых доставка кислорода осуществляется либо с помощью селективной проводимости ионов О2 через твердые растворы оксидовэлектролитов плотные мембраны, либо посредством молекулярной диффузии кислорода сквозь поры неорганические пористые мембраны 1. Наибольшее количество публикаций об использовании мембранных реакторов относятся к процессам окислительной конденсации метана 5, 6, 7 и парциального окисления метана в синтезгаз
Значительный интерес представляет проведение реакций каталитического окисления в циклическом периодическом окислительновосстановительном режиме, т. Глава 1. Поэтому, данный подход позволяет осуществлять окисление углеводородов кислородом, запасенным на катализаторе, в отсутствие в газовой фазе, что может значительно увеличить селективность процесса, благодаря подавлению газофазной реакции полного окисления . Юбзор процессов, перспективных для использования циклического режима подачи реагентов. Окисление нбутаиа в малеиновый ангидрид. Рис. В первом реакторе т. Далее восстановленный в результате реакции с нбутаном катализатор перемещается в другой реактор регенератор, где происходит его окисление в результате обработки катализатора в токе воздуха. Рис. Технологическая схема процесса окислении бугана в малеиновый ангидрид.