Физико-химические методы извлечения радионуклидов из жидких радиоактивных отходов низкого и среднего уровня активности

• Автор: Милютин, Виталий Витальевич
• Шифр специальности: 02.00.14
• Научная степень: Докторская
• Год защиты: 2008
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 227 с. : ил.

СОДЕРЖАНИЕ
ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. Литературный обзор

1.1 .Основные типы жидких радиоактивных отходов

ЖРО, их химический и радионуклидный состав.

1.2. Сорбционные методы очистки ЖРО

1.3. Осадительные методы очистки ЖРО.

1.4. Мембранные методы очистки ЖРО.

1.5. Влияние органических комплексообразующих и поверхностноактивных веществ на процессы
очистки ЖРО

1.6 Выводы по литературному обзору и постановка

задачи исследований
ГЛАВА 2. Экспериментальная часть
2.1. Методики проведения сорбционных экспериментов.
2.2. Методики проведения кинетических экспериментов
2.3. Методики определения химического состава и физикохимических свойств сорбентов
2.4. Методики проведения химического анализа растворов
2.5 Характеристика использованных сорбентов
ГЛАВА 3. Разработка методов извлечения радионуклидов из растворов
3.1. Сорбционные методы извлечения радионуклидов цезия и
стронция из растворов
3.1.1 Сорбционноселективные характеристики
сорбентов по отношению к цезию
3.1.2 Сорбционноселективные характеристики
сорбентов по отношению к стронцию
3.1.3. Исследование кинетики сорбции цезия и стронция.
3.1.4 Исследование динамики сорбции цезия и стронция
3.2.Осадительные методы извлечения радионуклидов цезия и
стронция из растворов.
3.2.1 Методы селективного осаждения
радионуклидов цезия.
3.2.2 Методы селективного осаждения
радионуклидов стронция
3.3. Исследование влияния органических комплексообразующих и поверхностноактивных веществ на сорбционные и осадительные методы очистки растворов от радионуклидов цезия и стронция.
3.4. Извлечение радионуклидов методом микрофильтрации
ГЛАВА 4. Разработка методов синтеза селективных неорганических сорбентов
4.1. Основные требования к сорбентам
4.2. Синтез сорбентов селективных к радионуклидам цезия.
4.3. Синтез сорбентов селективных к радионуклидам стронция
4.4. Универсальная опытная установка синтеза селективных неорганических сорбентов
ГЛАВА 5. Практическое использование разработанных
методов очистки жидких радиоактивных отходов
5.1. Использование сорбционных методов для очистки жидких радиоактивных отходов.
.
.
5.1.1 Очистка жидких радиоактивных отходов
атомного флота
5.1.2 Очистка вод спецканализации ПО Маяк.
5.1.3 Очистка воды бассейна выдержки отработанных тепловыделяющих сборок ПО Маяк
5.1.4 Очистка воды водоема Теченского каскада водоема ПО Маяк
5.1.5 Очистка жидких радиоактивных отходов
спецкомбинатов Радон
5.2 Использование мембранносорбционных и мембранноосадительных методов очистки жидких радиоактивных отходов.
5.2.1. Очистка вод спецпрачечных
5.2.2. Очистка трапных вод Курской АЭС
5.2.3. Очистка вод спецканализации химикометаллургического завода ПО Маяк
Основные результаты работы
Список литературы


Момент проскока активности совпадает с моментом проскока нерадиоактивных ионов , с. Смешанный слой ионитов дезактивирует воду значительно лучше, чем последовательная очистка на катионите и анионите , с. Н
форме, колеблются в пределах и зависят от целого ряда условий, основными из которых являются состав ЖРО и кинетика ионного обмена на данном типе ионообменника. Опыт эксплуатации ионообменных установок и техникоэкономические расчеты показали, что применение ионного обмена целесообразно только для очистки вод, содержащих не более 1 гл растворенных солей. Большие концентрации солей вызывают частые регенерации ионитов, что приводит к получению значительных объемов активных регенерационных растворов, которые также подлежат переработке в целях максимального сокращения их объема. Все это ограничивает применение метода ионного обмена с использованием органических ионитов для очистки радиоактивнозагрязненных вод. Алюмосиликатные сорбенты природного или искусственного происхождения представляют собой соединения общей формулы МсгпОАОзхБЮгуНгО, где Ме катион щелочного или щелочноземельного металла с валентностью п. По кристаллической структуре алюмосиликаты различаются на сетчатые цеолиты и слоистые глинистые минералы. Брека и обзоре . Большинство цеолитов имеют жесткую трехмерную сетчатую структуру, образованную тетраэдрами ЛЮ4 и БЮ4. Имеются цеолиты с волокнистой и слоистой структурой. Сб и Бг при их малых эквивалентных долях в растворах при ограниченных концентрациях мешающих катионов, поэтому они могут использоваться в качестве селективных ионообменных поглотителей радионуклидов стронция и цезия из жидких радиоактивных отходов определенного типа. Среди природных цеолитов для очистки ЖРО наибольшее распространение получил клиноптилолит Кл. Ыао,7оСаОолоо,МОо. А0з,8,5,5БЮ2,67Н. Ыаг ЫН4 К Ш С б . Применение цеолитов в атомной промышленности началось в е годы XX века. В работе приведены данные по применению клиноптилолита для очистки вод бассейна выдержки от радионуклидов Ь7Сб и Бг на заводе в штате Айдахо США. Ежегодно перерабатывалось около м3 отходов. Замена сорбента производилась через каждые 68 недель, после чего отработанный клиноптилолит направляли на захоронение вместе с твердыми радиоактивными отходами. Ионообменное поглощение стронция и цезия природными цеолитами из низкосолевых растворов АЭС было изучено в работе . Показано, что на сорбцию цезия и стронция большое влияние оказывает зернение сорбента, которое в определенной степени может быть скомпенсировано уменьшением скорости очищаемого потока. В то же время возможна эффективная сорбция в присутствии заметных количеств ионов натрия и калия. Сорбция на цеолитах Сб и 8г эффективна в нейтральной и слабощелочной среде. В сильнокислых растворах происходит деалюминирование цеолитов. Кроме клииоптилолита для очистки ЖРО использовали другие природные цеолиты анальцит, шабазит, филлипсит 2. Наилучшими сорбционными характеристиками по отношению к радионуклидам цезия и стронция обладают шабазит и филлипсит при рН7. Синтетические цеолиты получают в результате кристаллизации гелей на основе алюмината натрия, жидкого стекла и щелочи при повышенной температуре и давлении. Из промытых кристаллов с применением добавок связующих веществ глины, формуют гранулы, представляющие промышленный сорбент. Наибольшее распространение для очистки ЖРО получили цеолиты двух структурных типов А и X. Состав обезвоженных цеолитов в натриевой форме отвечает формулам цеолит А 0,0, А 1,92,08Ю2 цеолит X 0,0,ЫаА2,32,58Ю2. Селективность цеолитов обусловлена размером входных окон в решетке цеолитов, размер которых составляет 4 и 9 ангстрем для цеолитов А и X соответственно. Синтетические цеолиты обладают достаточно высокой катионообменной емкостью до 3,5 мгэквг. Ряд селективности при сорбции щелочноземельных элементов для цеолита X выглядит следующим образом М2 Ва2 Са2 8г2. В случае поглощения щелочных металлов на цеолите А ряд селективности ЛЬ ИН Сб К. Для выбора наиболее селективных к стронцию цеолитов можно использовать рекомендации работы .