Минералоподобные матрицы для иммобилизации актинидов, выделенных из высокоактивных отходов

• Автор: Винокуров, Сергей Евгеньевич
• Шифр специальности: 02.00.14
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2004
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 131 с. : ил.

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА I. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР.

Радиоактивные отходы.

Общая характеристика радиоактивных отходов. Состав высокоактивных отходов

Экстракционное фракционирование высокоактивных отходов.

Экстракция как основной метод выделения и концентрирования радионуклидов

высокоактивных отходов

О составах экстрагируемых соединений карбамоилметилфосфорильных

реагентов с азотной кислотой и катионами металлов.

Экстракция актинидов и лантанидов

дифенил дибутилкарбамоилметипфосфиноксидом в отсутствие

растворителя
Извлечение актинидов и лантанидов из кислых растворов
дифенилдибутилкарбамоилметипфосфиноксидом, импрегнированным на
инертный носитель.
Заключение.
Современные концепции хранения долгоживущих радионуклидов ВАО и матрицы
для их иммобилизации
Мультибарьсрная стратегия
Требования, предъявляемые к консервирующим матрицам
Алюмофосфатные и боросиликатные стекла.
Минералоподобные матрицы.
Пирохлор и цирконолит.
Перове кит
Монацит. Апатит. Муратаит. Гранат.
Заключение.
Способы включении радионуклидов ВАО в мииералоподобные матрицы
Формование керамической массы и обжиг
Холодное прессование и спекание
Горячее прессование
Индукционное плавление в холодном тигле
Самораспространяющийся высокотемпературный синтез
Характеристика метода.
Реагенты и химические классы реакций
Отверждение ВАО методом самораспространяющегося
высокотемпературного синтеза
Заключение.
Выводы к главе I
ГЛАВА II. ПРИБОРЫ, ХИМИЧЕСКИЕ РЕАГЕНТЫ И РАДИОНУКЛИДЫ.
Приборы и оборудование. Методы исследований.
Химические вещества, реагенты и радиоактивные изотопы
ГЛАВА III. ВЫДЕЛЕНИЕ АКТИНИДОВ И ЛАНТАНИДОВ ИЗ КИСЛЫХ РАСТВОРОВ ДИФЕНИЛДИБУТИЛКАРБАМОИЛМЕТИЛФОСФИНОКСИДОМ В ОТСУТСТВИЕ РАСТВОРИТЕЛЯ.
Взаимодействие дифенил 1дибутилкарбамоилметилфосфинокснда с минеральными кислотами
Извлечение иУ1 и из кислых растворов
дифенил дибутил карбамоилметил1фосфнноксидом в отсутствие растворители
Экстракционнохроматографическое выделение иУ1 на силикагеле с импрегнированным реагентом.
Выводы к главе III.
ГЛАВА IV. МИНЕРАЛОПОДОБНЫЕ МАТРИЦЫ ДЛЯ ИММОБИЛИЗАЦИИ АКТИНИДОВ, ПРИГОТОВЛЕННЫЕ МЕТОДОМ ХОЛОДНОГО ПРЕССОВАНИЯ СПЕКАНИЯ.
Матрицы, полученные после экстракционнохроматографического выделения актинидов дифенилдибутилкарбамонлметилфосфшюксидом, импрегнированным
на спрессованной смеси оксидов металлов
Приготовление матриц
Химическая устойчивость матриц
Матрицы на основе цирконолмта для иммобилизации актинидов и стронция.
Приготовление цирконолитовых матриц.
Физические свойства и химическая устойчивость матриц
Выводы к главе IV
ГЛАВА V. САМОРАСПРОСТРАНЯЮЩИЙСЯ ВЫСОКОТЕМПЕРАТУРНЫЙ СИНТЕЗ МИНЕРАЛОПОДОБНЫХ МАТРИЦ ДЛЯ ИММОБИЛИЗАЦИИ АКТИНИДОВ
Иммобилизация актинидов в матрицы, синтезированные при использовании экзотермической смеси с добавкой природного циркона
Приготовление матриц
Физикохимичсскис свойства полученных матриц
Исследование распределения актинидов в матрицах.
Химическая устойчивость матриц на основе циркона с инкорпорированными актинидами
Пнрохлоровые матрицы с инкорпорированными актинидами, синтезированные после предварительного компактнрования экзотермической минералообразующей шихты
Состав экзотермической минералообразующей шихты и приготовление образцов
Исследование состава приготовленных матриц
Рентгенофазовый анализ матриц с инкорпорированными актинидами.
Исследование образцов матриц методом сканирующей электронной микроскопии.
Химическая устойчивость пирохлоровых матриц с инкорпорированными актинидами.
Выводы к главе V
ВЫВОДЫ.
Приложение 1. Физикохимические свойства перовскитовьтх матриц для иммобилизации стронция.
Приложение 2. Методика приготовления диоксидов актинидов.
Вклад соавторов печатных работ.
ЛИТЕРАТУРА


Разработаны способы импрегнирования Р2Ви2 на пористые минеральные вещества для использования полученного материала в единой технологии извлечения и иммобилизации актинидов в минералоподобные матрицы. Методом ХПС приготовлены мииералоподобные матрицы для иммобилизации актинидов, и определены химическая устойчивость этих матриц в соответствии с ГОСТ 4 и их физические свойства. Доказана возможность иммобилизации весовых количеств актинидов в минералоподобные матрицы, приготовленные методом СВС. Определены физические свойства матриц, их фазовый состав и химическая устойчивость в соответствии с ГОСТ 4. Полученные результаты используются при проектировании экспериментальной установки но отверждению В АО методом СВС на ФГУП ПО Маяк. Закономерности извлечения 1ДУ1 и из кислых растворов РЬ2Ви2 в отсутствие растворителя. ХПС для иммобилизации актинидов. Альтернативный метод изготовления минералоподобных матриц путем самораспрострапяющегося высокотемпературного синтеза и физикохимические свойства таких матриц на основе циркона и пирохлора, содержащих весовые количества актинидов. Основные результаты исследований представлены на III Российской конференции Радиохимия СанктПетербург, XII Российской конференции по экстракции Москва, II Всероссийской молодежной научной конференции по фундаментальным проблемам радиохимии и атомной энергетики Нижний Новгород, IV Российской конференции Радиохимия Озбрск, VI Ii i xiii vi ii i I Прага, Международной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых Ломоносов Москва, ii Хейдельберг, III Всероссийской молодежной научной конференции по фундаментальным проблемам радиохимии и атомной энергетики Нижний Новгород, . По теме диссертации опубликованы 2 статьи в российских научных журналах и II тезисов докладов на российских и международных конференциях и симпозиумах. Доклад i i i ii ii Iiii ii был удостоен I места на Международном симпозиуме VI Ii i xiii vi ii i I Чехия, Прага, сентября . Доклад Самораспространяющийся высокотемпературный синтез как альтернативный метод изготовления минералоподобных актинидсодержащих матриц был удостоен II места на Международной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых Ломоносов Москва, МГУ им. М.В. Ломоносова, апреля . На конкурсе научных работ в области радиохимии для молодых научных сотрудников года Винокуров С. Самораспространяющийся высокотемпературный синтез пирохлоровых матриц для иммобилизации актинидов. Работа выполнена при поддержке Российского Фонда Фундаментальных Исследований гранты 1, 9, 1, Министерства по Атомной Энергии Российской Федерации и Министерства Энергетики США проекты ЯСО0ЯУ, ЯСБСМ. Диссертация состоит из введения, 5 глав, выводов, 2 приложений и списка литературы из 5 наименований. Диссертация изложена на 1 странице печатного текста, включая таблиц и рисунка. ГЛАВА I. Общая характ еристика радиоактивных отходов. В результате эксплуатации атомных электростанций, переработки ОЯТ из тепловыделяющих элементов ТВЭЛ, использования различных источников радиоактивного излучения в науке, технике, медицине образуются радиоактивные отходы РАО, представляющие большую опасность для биосферы. К РАО относятся не подлежащие дальнейшему использованию вещества в любом агрегатном состоянии, в которых содержание радионуклидов превышает уровни, установленные действующими нормативными правовыми актами 1. Классификация РАО может проводиться по их физическому состоянию газообразные, жидкие или твердые, химическим свойствам горючие или негорючие или уровню радиоактивности. На практике используется деление на три основные группы низкого, среднего и высокого уровня активности. Среди радиоактивных отходов, образующихся при переработке ОЯТ, жидкие РАО являются наиболее распространенными 2,3. Жидкие отходы, к которым также относятся отработанный теплоноситель, продукты коррозии активированных частей реактора, дезактивирующие промывки контура, трапные воды, пульпы, отработанные экстрагенты и т. Бкл среднего уровня 3,,7Ю Бкл высокого уровня более 3,7 Бкл. Наибольшую радиоэкологическую угрозу представляют высокоактивные отходы 4,5. По объему они составляют лишь незначительную долю жидких отходов, но в них сосредоточено более суммарной радиоактивности.