Ранние стадии взрывного разложения азидов тяжелых металлов при импульсном инициировании

• Автор: Кречетов, Александр Георгиевич
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Докторская
• Год защиты: 2004
• Место защиты: Кемерово
• Количество страниц: 294 с. : ил.

ВВЕДЕНИЕ

1 ИМПУЛЬСНОЕ ИНИЦИИРОВАНИЕ АТМ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ, МОДЕЛЬНЫЕ ПРЕДСТАВЛЕНИЯ

И ПРОБЛЕМЫ

1.1 Оптические свойства и зонная структура азидов тяжелых металлов

1.1.1 Оптические характеристики АТМ.

1.1.2 Зонная структура АТМ

1.2 Экспериментальные исследования импульсного инициирования АТМ

1.2.1 Пороги инициирования и длительность индукционного периода.

1.2.2 Спектральнокинетические характеристики нестационарного поглощения и взрывного свечения АТМ

1.3 Теоретические представления о взрывном разложении АТМ

1.3.1 Основная экзотермическая реакция

1.3.2 Модели импульсного инициирования АТМ
1.4 Анализ литературных данных и постановка задачи исследований .
2 МЕТОДИКА И ТЕХНИКА ЭКСПЕРИМЕНТА
2.1 Объекты исследования
2.2 Основные методические концепции исследования взрывного разложения ВВ в реальном масштабе времени
2.3 Аппаратурная реализация методики
2.3.1 Источники инициирования.
2.3.2 Устройства регистрации на базе осциллографов .
2.3.3 Устройства регистрации на базе стриккамер
2.3.4 Экспериментальные ячейки
2.4 Тестирование и калибровка аппаратурных комплексов .
2.4.1 Тестирование и калибровка аппаратурных комплексов на базе скоростных осциллографов
2.4.2 Калибровка аппаратурных комплексов на базе стриккамер.
2.4.3 Обработка результатов
2.5 Основные результаты главы
ОБЩИЕ ЗАКОНОМЕРНОСТИ ПРЕДВЗРЫВНЫХ
ПРОЦЕССОВ
3.1 Предвзрывные проводимость и люминесценция азида серебра при лазерном инициировании.
3.2 Спектры и кинетика взрывного свечения в реальном временном масштабе
3.3 Цепной характер предвзрывных процессов в
3.4 Общие закономерности кинетики предвзрывных
процессов в .
3.5 Модели предвзрывных процессов в .
3.5.1 Модель предвзрывной люминесценции.
3.5.2 Монодырочная модель звена цепи взрывного разложения
3.6 Основные результаты главы 3.
НАЧАЛЬНЫЕ СТАДИИ ПРЕДВЗРЫВНЫХ ПРОЦЕССОВ
4.1 Особенности интегральной кинетики начальных стадий предвзрывных процессов
4.1.1 Интегральная кинетика начальных стадий при средних уровнях инициирования .
4.1.2 Кинетика начальных стадий предвзрывной проводимости при высоких уровнях возбуждения
4.1.3 Кинетика начальных стадий предвзрывной люминесценции при высоких плотностях возбуждения . .
4.1.4 Кинетика начальных стадий предвзрывных процессов при низких уровнях возбуждения
4.1.5 Обсуждение результатов по особенностям кинетики начальных стадий .
4.2 Спектральнокинетические характеристики люминесценции
азида серебра, возникающей в момент возбуждения.
4.2.1 Свойства люминесценции, возникающей в момент лазерного возбуждения
4.2.2 Люминесценция, возникающая в момент электронного инициирования, при 0 К.
4.2.3 Спектральнокинетические характеристики и температурные зависимости радиолюминесценции азида серебра .
4.2.4 Спектральнокинетические характеристики люминесценции, возникающей в момент электронного инициирования, при К
4.2.5 Обсуждение результатов по исследованию свойств люминесценции, возникающей в момент инициирования
4.3 Основные результаты главы
5 ПРОСТРАНСТВЕННОВРЕМЕННЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ
ВЗРЫВНОЙ ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ
5.1 Очаговое зарождение взрывного свечения АТМ.
5.1.1 Топография взрывной люминесценции при уровнях возбуждения вблизи порога инициирования.
Ч 5.1.2 Топография взрывной люминесценции при значи
тельном превышении порога инициирования
5.1.3 Возможная природа очагов зарождения цепной реакции взрывного разложения АТМ
5.1.4 Обсуждение результатов по топографии взрывной люминесценции.
5.2 Скорость распространения фронта цепной реакции взрывного разложения АТМ.
5.2.1 Экспериментальные результаты по измерению скорости распространению реакции.
5.2.2 Обсуждение результатов по определению скорости
распространения реакции .
5.3 Основные результаты главы
6 МОДЕЛЬ ИНИЦИИРОВАНИЯ АЗИДОВ ТЯЖЕЛЫХ МЕТАЛЛОВ ПЕРЕЗАРЯДКОЙ ДИВАКАНСИЙ
6.1 Предпосылки к построению модели
6.2 Физикохимическая формулировка модели
6.3 Математическая формулировка модели.
6.4 Анализ модели
6.5 Интерпретация некоторых экспериментальных результатов
на основе предложенной модели инициирования АТМ . . .
6.5.1 Интерпретация известных экспериментальных дан
ных на основе предложенной модели инициирования АТМ .
6.5.2 Экспериментальное обнаружение некоторых особенностей предвзрывных процессов в ЛТМ, прогнозируемых на основе предложенной модели инициирования
6.6 Основные результаты главы 6.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННЫХ ИСТОЧНИКОВ


Основной цикл экспериментов по внешней фотоэмиссии ВФЭ выполнен с использованием сферического анализатора с задерживающим полем, аналогично , в диапазоне энергий возбуждающих квантов 6,5,5 эВ и ,2 эВ. Регистрировалось распределение электронов по энергиям и спектральные зависимости квантового выхода электронов при их фотоэмиссии. Фотоэлектрическая работа выхода определялась по уравнению Эйнштейна, положение уровня Ферми из измеренных в одинаковых условиях значений задерживающих потенциалов для металлов , и для образца . Спектральные зависимости внутренней фотоионизации получены измерением фотопроводимости азидов тяжелых металлов при освещении их светом из спектральной области 5,8 эВ. В эксперименте авторами использовались препараты либо в виде поликристалличсского порошка, осаждаемого тонким слоем из спиртовой суспензии на платиновую подложку, либо, как в случае азида таллия, поликристалличсских пленок. Основываясь на полученных результатах, авторы , построили зонные схемы азидов серебра, свинца и таллия. Положение валентных уровней относительно потолка валентной зоны для внешней фотоэмиссии при энергии возбуждающих квантов v ,2 эВ в соответствии с этими представлениями приведено в табл. В работе проведен самосогласованный расчет зонной структуры азида серебра методом функционала плотности в смешанном базисе с использованием псевдопотенциалов, сохраняющих норму. Результаты расчета представлены на рис. Таблица 1. Рис. В формировании зонной структуры з основополагающим является влияние состояний серебра на молекулярные состояния В наинизшие зоны происходят из молекулярных орбиталей МО типа Зст и 2ои и носят сильно локализованный характер и практически не содержат вкладов состояний Л. Следующая выше по энергиям полоса состояний происходит из МО типа 1 пи, 4о, Зсгиу но в этой области энергий уже нельзя разделить отдельные связки зон, благодаря расщеплению энергий МО за счет взаимодействия с состояниями серебра. Следующая связка зон шириной 2,4 эВ формируется состояниями серебра, вклады которых более чем в 3 раза превосходят вклады 5 и 7состояний азота. Верхняя валентная зона формируется МО типа 1 л, образованными из 7функций крайних в Л атомах азота. Слабое расщепление уровней МО за счет взаимного влияния усиливается в изза смешивания с состояниями Л в силу низкой симметрии даже в точке Г. Это приводит к образованию широкой зоны 2,5 эВ с сильной дисперсией. При этом вклады 7состояний азота и состояниями относятся как 7 I 1,4 1. Таким образом, верхняя валентная зона имеет смешанный анионкатионный характер. В целом, начиная с низших связок зон, величины вкладов с1состояний нарастают, достигая максимального значения в зоне, и становятся сравнимыми с вкладами 7состояний азота в верхней валентной зоне. Порядок следования зон находится в хорошем согласии с данными экспериментов по фотоэмиссии в з ,. Зона проводимости отделена интервалом шириной 1,5 эВ от вершины валентной зоны. В направлениях Г 5, Г К, ГЖ наблюдается слияние зон на границах зоны Бриллюэна. Г Гб имеет энергию, согласующуюся с величиной оптической ширины запрещенной зоны для Л 2. Рис. По аналогичной методике в работе был проведен расчет зонной структуры азида таллия. Результаты расчета для энергетических зон и плотностей состояний в них иллюстрирует рис. Расчетов зонной структуры для азида свинца в силу значительно более сложного строения по сравнению с одновалентными азидами до недавнего времени не было. Такой расчет, основанный на нерелятивистском приближении ХартриФока, был проведен в работе 6. Рис. На рис. Интенсивное экспериментальное изучение закономерностей импульсного инициирования АТМ началось после создания мощных источников импульсного излучения лазеров и ускорителей электронов. Первые исследования проводились при инициировании взрыва импульсным лазерным излучением, причем в экспериментах с азидными системами измерялись характеристики типа лучевой прочности стабильных матриц . Для АТМ подобной характеристикой была выбрана пороговая плотность инициирующего излучения Яс, определяемая как плотность излучения, при которой вероятность подрыва образца при однократном воздействии равна 0,5.