Разработка и исследование полиметаллических катализаторов глубокого окисления на основе СВС-интерметаллидов

• Автор: Пугачева, Елена Викторовна
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2010
• Место защиты: Черноголовка
• Количество страниц: 113 с. : ил.

Содержание
Введение
Глава 1. Каталитические процессы глубокого окисления СО и углеводородов и области их применения
1.1 Системы беспламенного сжигания газообразного органического топлива
1.2 Очистка газовых выбросов различного происхождения
1.3 Обзор существующих каталитических систем глубокого окисления
1.3.1 Катализаторы, содержащие благородные металлы
1.3.2 Катализаторы на основе простых оксидов
1.3.3 Катализаторы на основе сложных оксидов
1.3.4 Катализаторы на основе цеолитов
1.3.5 Металлические катализаторы
1.4 Методы приготовления катализаторов и носителей
1.4.1 Методы синтеза катализаторов без носителей
1.4.2 Методы нанесения катализаторов на подложку
1.4.3 Метод самораспространяющегося высокотемпературного синтеза (СВС)
1.5 Кинетика и механизм каталитических реакций глубокого окисления.. 28 Заключение по обзору литературы
Глава 2. Объекты и методы исследования
2.1 Синтез прекурсоров методом самораспространяющегося высокотемпературного синтеза
2.2 Синтез прекурсоров из элементов
2.3 Синтез композитного интерметаллидно-керамического прекурсора
2.4 Синтез катализаторов из интерметаллидных прекурсоров
2.4.1 Кислотное травление
2.4.2 Выщелачивание
2.5 Методы анализа образцов
2.5.1 Рентгенофазовый анализ
2.5.2 Растровая сканирующая электронная микроскопия
2.5.3 Определение удельной поверхности методом БЭТ
2.5.4 Определение каталитической активности
2.5.5 Изучение процесса образования наноструктуры на поверхности катализатора
Глава 3. Физико-химические свойства катализаторов и прекурсоров
3.1 Интерметаллидные прекурсоры
3.1.1 Изучение поверхности прекурсоров методом электронной сканирующей микроскопии
3.1.2 Рентгенографическое исследование прекурсоров
3.1.3 Удельная поверхность прекурсоров
3.1.4 Зависимость структуры прекурсора от перегрузки
3.1.5 Прекурсоры, синтезированные из элементов
3.1.6 Композитные интерметаллидно-керамические прекурсоры для синтеза катализатора на носителе
3.2 Процесс получения и физико-химические характеристики катализаторов
3.2.1 Кислотное травление
3.2.2 Выщелачивание
3.2.3 Травление другими реагентами
3.2.4 Морфология и состав поверхности катализаторов
3.2.5 Рентгенофазовый анализ катализаторов
3.2.6 Удельная поверхность катализаторов
3.2.7 Выщелачивание прекурсоров, полученных из элементов
3.2.8 Процесс образования наноструктуры на поверхности катализаторов
Глава 4. Исследование каталитических свойств
4.1 Каталитическая активность прекурсоров
4.2 Активность катализаторов на основе никеля
4.3 Стабильность катализаторов на основе никеля
4.4 Активность катализаторов на основе железа
4.5 Стабильность катализаторов на основе железа
4.6 Катализаторы с добавкой церия
4.7 Катализаторы, полученные из прекурсоров, синтезированных из элементов
4.8 Катализаторы на носителе
Глава 5. Изучение кинетических закономерностей реакций глубокого
окисления СО и пропана на катализаторе
5.1 Кинетика окисления СО
5.2 Кинетика глубокого окисления пропана
Заключение
Список использованных источников

Глава 2. Объекты и методы исследования
2.1 Синтез прекурсоров методом самораспространяющегося высокотемпературного синтеза
Для синтеза полиметаллических прекурсоров был использован метод СВС-металлургии [91-93]. Он объединяет два метода получения материалов: алюмотермию [94] и самораспространяющийся высокотемпературный синтез (СВС) [95, 96]. В общем виде химическую схему для получения полиметаллических составов методом СВС-металлургии можно представить следующим образом:
(Ох/ + Ох2 + Ох3 + ... Охп) + К —> [Полиметаллический сплав] + ЯкО/ +

где: 0x1 ~ оксиды №, Со, Мп и т. д., К - металл восстановитель (А1), [Полиметаллический сплав] - (N1, Со, Мп)А1х, О - тепловой эффект процесса.
Суть процесса заключается в протекании высокоэкзотермических реакций между исходными порошковыми компонентами в волне горения. Это приводит к реализации высоких температур (выше температуры плавления продуктов реакции, до 3000 °С) и формированию расплава продуктов синтеза, состоящего из двух фаз - многокомпонентного интерметаллида и оксида алюминия. Вследствие их взаимной нерастворимости и разницы в удельных весах происходит фазоразделение и кристаллизация, образующийся слиток представляет собой двухслойный продукт, где нижний слой формирует металлическая фаза, а верхний -оксидная (АЬ03). Малое время синтеза (несколько десятков секунд) и защита поверхности металлической фазы от окисления расплавом А120з позволяют проводить процесс на воздухе.
С увеличением содержания алюминия в исходной шихте и, как следствие, в конечном сплаве плотность металлической фазы падает. Кроме того, понижается температура реакции. Это приводит к замедлению процесса