Структура и каталитические свойства двухкомпонентных Ag-Fe катализаторов, нанесенных на кремнийсодержащие носители

• Автор: Савельева, Анна Сергеевна
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2014
• Место защиты: Томск
• Количество страниц: 96 с. : ил.

Содержание

Список используемых сокращений

Введение

Г лава 1. Литературный обзор

1Л Превращения этанола

1.2 Металлические катализаторы, нанесенные на высокотеплопроводные носители

1.2 Л Методы синтеза, структура и свойства нитрида кремния

1.3 Применение Бе-содержащих соединений для создания катализаторов превращения органических веществ в ценные продукты
1.4 Преимущества использования оксидов металлов переменной валентности в качестве второго активного компонента для создания бикомпонентных катализаторов
1.4.1 Структура и функциональные свойства соединений семейства делафоссита (AgFe02)

Заключение к главе

Глава 2. Экспериментальная часть
2.1 Методы приготовления образцов катализаторов
2.1.1 Методика приготовления керамических носителей методом СВС
2.1.2 Методика синтеза Ag катализаторов, нанесенных на керамические носители
2.1.3 Методика синтеза двухкомпонентных Ag-FeOx катализаторов, нанесенных на силикагель
2.1.4 Методика синтеза AgFe
2.2 Физико-химические методы исследования
2.2.1 Методика рентгенофазового анализа (РФА)
2.2.2 Измерение удельной поверхности
2.2.3 Температурно-программированное окисление/восстановление.
2.2.4 Просвечивающая электронная микроскопия
2.2.5 Растровая электронная микроскопия
2.2.6 Метод атомно-эмиссионной спектроскопии
2.3 Исследование каталитических свойств
Глава 3. Структура и свойства Ag катализаторов, нанесенных на керамические носители на основе нитрида кремния
3.1 Структура, элементный и фазовый состав керамических носителей
3.2 Приготовление Ag катализаторов, нанесенных на керамические носители на основе нитрида кремния
3.2.1 Нанесение серебра дробным восстановлением AgNOз раствором КаВН
3.2.2 Нанесение трифторацетата серебра из раствора толуола
3.3 Каталитические свойства керамических носителей на основе нитрида кремния в реакциях дегидрирования и окислительного дегидрирования этанола
3.3.1 Реакционная способность Ге-Біз^ и Ag/Fe-SiзN4 в реакции ТПВ Н
3.3.2 Окислительное дегидрирование этанола на керамических носителях
3.3.3 Дегидрирование этанола на керамических носителях
3.4 Каталитические свойства Ag систем, нанесенных на керамические носители на основе нитрида кремния в реакциях дегидрирования и окислительного дегидрирования этанола
3.4.1 Окислительное дегидрирование этанола на А§/Ре-813М4 и А§/Ре-81з1М4-2г
3.4.2 Дегидрирование этанола на Ад/Те^зКЦ и Л§/Ре-813М4-2г
Заключение к главе
Глава 4. Структура и свойства Ag катализаторов, нанесенных на силикагель..
4.1 Приготовление Ре/8Ю2 и Ре-А§/8Ю2 катализаторов
4.2 Реакционная способность Ре/8Ю2 и Fe-Ag/Si02 в ТПВ Н
4.3 Каталитические свойства Ре/8Ю2 и Fe-Ag/Si02 катализаторов в реакции дегидрирования и окислительного дегидрирования этанола
4.3.1 Окислительное дегидрирование этанола
4.3.2 Дегидрирование этанола
4.4 Структура и каталитичесике свойства AgFe02 в дегидрировании этанола
Заключение к главе
Выводы
Список литературы

прореагировавший 2гБЮ4 и фаза оксинитрида кремния 8121ч[20, которая формируется при замещении атомов азота в тетраэдрах 81Т44 на кислород. Морфология поверхности носителя Ре-81зМ4-2Ю2 существенно не отличается от поверхности нитрида кремния без добавок циркония (рис. 3.2 б). Процентное содержание фаз в образцах рассчитывалось по соотношению интенсивностей основных линий, соответствующих фазам а- и р-нитрида кремния, 7Ю2 в различных модификациях (табл.3.1).

Рисунок 3.2 - (а) Рентгенограмма (1 - а-813М4 , 2 - р^зН* , 3 - 2Ю2 (орторомбический), 4 - Zr02 (тетрагональный), 5 - 812М20, 6 - 7г8Ю4) и РЭМ-изображение (б) носителя Ре-813М4-2г02.
На рентгенограммах носителей отсутствуют линии, характеризующие фазу металлического железа, однако, по результатам элементного анализа (АЭС) в составе носителей обнаружено железо в количестве от 0,02 до 1,15 % (табл. 3.1). Ответ на вопрос о характере распределения железа в объеме и на поверхности керамических носителей был получен при проведении элементного микроанализа образцов в режиме РЭМ (рис. 3.3). Согласно данным ЭДА, для приготовленных на основе Ре-813М4 серебряных катализаторов (рис. 3.3.а), видно, что железо на поверхности 813Н4 распределено равномерно в количестве 0,06 %мас (табл. 3.1).