Оптическое детектирование йодсодержащих веществ в жидких средах

• Автор: Симановский, Илья Григорьевич
• Шифр специальности: 01.04.21
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2009
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 128 с. : ил.

ОГЛАВЛЕНИЕ
ВВЕДЕНИЕ
ГЛАВА I. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ПОГЛОЩЕНИЯ 12, Г, Ь И ГО' В НЕЙТРАЛЬНЫХ, КИСЛЫХ И ЩЕЛОЧНЫХ ЖИДКИХ СРЕДАХ, ОБРАЗУЮЩИХСЯ ПРИ
ПЕРЕРАБОТКЕ ОЯТ
§ 1.1. Физико-химические свойства йода
§ 1.2. Механизмы образования йодсодержащих веществ в жидких средах
1.2.1. Растворение йода в воде
1.2.2 Взаимодействие йода с азотной кислотой
1.2.3. Взаимодействие йода со щелочью
§ 1.3. Экспериментальные исследования спектров поглощения 12, Ю3, I” и 1з'
1.3.1. Методика экспериментов
1.3.2. Экспериментальные исследования поглощения аниона Ю3
1.3.3. Экспериментальные исследования поглощения аниона Г
1.3.4. Экспериментальные исследования поглощения
1.3.5. Экспериментальные исследования поглощения аниона Д
Выводы к Главе
ГЛАВА П. РАЗРАБОТКА ОПТИЧЕСКИХ СПОСОБОВ ДЕТЕКТИРОВАНИЯ ЙОДСОДЕРЖАЩИХ ВЕЩЕСТВ В ЖИДКИХ
СРЕДАХ
§ 2.1. Детектирование йодсодержащих веществ в нейтральных жидких
средах
§ 2.2. Детектирование йодсодержащих веществ в кислых жидких средах. 49 § 2.3. Оптическая система для детектирования йодсодержащих веществ в
жидких средах
Выводы к Главе II
ГЛАВА Ш. ПРИМЕНЕНИЕ ЛАЗЕРОВ ДЛЯ ПОВЫШЕНИЯ ТОЧНОСТИ ДЕТЕКТИРОВАНИЯ ЙОДСОДЕРЖАЩИХ ВЕЩЕСТВ В
ЖИДКИХ СРЕДАХ
§ 3.1. Теоретический анализ процессов светорассеяния на взвесях, образующихся при переработке ОЯТ
3.1.1. Механизмы образования рассеивающих взвесей в жидких средах
3.1.2. Методика учета влияния рассеянного излучения
3.1.3. Теоретические модели рассеяния
§ 3.2. Экспериментальные исследования рассеяния лазерного излучения на взвесях частиц
3.2.1. Методика экспериментов
3.2.2. Экспериментальное исследование рассеяния излучений He-Ne и He-Cd лазеров на взвесях частиц, образующихся при переработке ОЯТ
3.2.3. Моделирование распределений частиц по размерам
§ 3.3. Оптическая схема с применением лазерных источников излучения. 79 Выводы к Главе Ш
ГЛАВА IV. ИССЛЕДОВАНИЕ ФАКТОРОВ, ВЛИЯЮЩИХ НА ТОЧНОСТЬ СПОСОБОВ ДЕТЕКТИРОВАНИЯ ЙОДСОДЕРЖАЩИХ
ВЕЩЕСТВ В ЖИДКИХ СРЕДАХ
§ 4.1. Исследование влияния соотношения концентраций йодсодержащих веществ на точность способов их детектирования
4.1.1. Детектирование йодсодержащих веществ в нейтральных жидких средах
4.1.2. Детектирование йодсодержащих веществ в кислых и щелочных жидких средах
4.1.3. Учет влияния дополнительных факторов на точность разработанных способов детектирования йодсодержащих веществ
§ 4.2. Экспериментальные исследования спектров поглощения веществ, характерных для процессов переработки ОЯТ, в жидких средах
4.2.1. Компонентный состав технологических растворов, образующихся при переработке ОЯТ
4.2.2. Экспериментальные исследования спектров поглощения (U02)2+, Ва2+, Sr2+, Cs+, Nd3+, Gd3+ и Ce3+
§ 4.3. Учет влияния поглощающих примесей на точность способов
детектирования йодсодержащих веществ
Выводы к Главе IV
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
Приложение 1. Акт об использовании результатов

ВВЕДЕНИЕ
В настоящее время чрезвычайно актуальными являются проблемы, связанные как с разработкой новых более совершенных и экономически выгодных технологий переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ), так и с повышением эффективности и экологической безопасности существующих технологий переработки. Решение этих проблем приобретает особую значимость для успешной реализации плана по развитию атомной энергетики в России — к 2030 году довести производство атомной энергии до 25% от общего количества производимой в нашей стране электроэнергии.
В России в качестве основного подхода к обращению с ОЯТ, образовавшемся в процессе работы АЭС, рассматривается замкнутый ядерный топливный цикл (ЯТЦ), т.е. предусматривается его переработка. В процессе переработки ОЯТ на различных этапах происходит возникновение опасных альфа-, бета- и гамма-активных радионуклидов, включая долгоживущие изотопы. Обеспечение безопасности деятельности предприятий ЯТЦ обусловливает необходимость наличия высокочувствительных методов и средств контроля этих радионуклидов в реальном масштабе времени. Другая цель разработки таких методов заключается в том, что с их помощью можно исследовать кинетику физикохимических реакций, протекающих в процессах переработки ОЯТ, что важно как для повышения эффективности данных процессов, так и для разработки новых технологий переработки ОЯТ.
Составной частью процесса существующей технологии переработки ОЯТ является его азотнокислое растворение с последующим выщелачиванием. Образующиеся в результате этого жидкий и газовый потоки, содержащие целый ряд токсичных веществ, пройдя системы очистки, в виде выбросов поступают в окружающую среду. Одним из наиболее радиологически значимых радионуклидов, образующихся как в жидкой, так и в газовой фракциях, является глобальный радионуклид йод-129 [1-6]. В силу того, йод-129 имеет период полураспада порядка 1,6-107 лет, этот изотоп обладает свойством куммулятивности - попав а биосферу, он накапливается в ней, внося заметный вклад в глобальную дозу облучения населения [3].

Спектры поглощения исходного раствора соответствовали спектрам поглощения раствора йода в воде (см. рис. 1.8). По мере добавления в раствор Г поглощение на длине волны 203 нм уменьшалось, при этом в спектре поглощения появились две новые линии с центрами на длинах волн 288 нм и 352 нм, интенсивность которых росла. Кроме того, появилась линия поглощения на длине волны 226 нм, соответствующая поглощению аниона Г.
Начиная с определенной концентрации Г, превышающей исходную концентрацию 12 приблизительно на три порядка, поглощение на длинах волн 288 нм и 352 нм достигало фиксированных значений и в дальнейшем не менялось. Что касается длины волны 226 нм, то поглощение на ней продолжало расти в соответствии с увеличением концентрации Г (см. рис. 1.7).
Исходя из полученных результатов, можно сделать следующие выводы.
Во-первых, поскольку увеличение концентрации Г приводит к уменьшению концентрации 12 и увеличению концентрации 13- в растворе, уменьшение поглощения на длине волны 203 нм и увеличение поглощения на длинах волн 288 нм и 352 нм свидетельствует о том, что поглощение на длинах волн 288 нм и 352 нм определяется наличием в растворе аниона
Во-вторых, неизменность поглощения на длинах волн 288 нм и 352 нм при дальнейшем увеличении концентрации Г означает, что сдвиг равновесия реакции (1.3) вправо оказался таким, что весь молекулярный йод перешел в 13_. При этом концентрация 13~ в растворе известна, поскольку она соответствует исходной концентрации 12.
На рис. 1.10 (а, б) приведены зависимости коэффициентов поглощения на длинах волн 288 нм и 352 нм от концентрации аниона Г при трех различных начальных концентрациях молекулярного йода. Соответствующие спектры поглощения 13_ приведены на рис. 1.11.