Исследование гомогенной и гетерогенной нуклеации пересыщенного пара серы

• Автор: Валиулин, Сергей Владимирович
• Шифр специальности: 01.04.17
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2014
• Место защиты: Новосибирск
• Количество страниц: 125 с. : ил.

ОГЛАВЛЕНИЕ
Введение

Глава 1. Литературный обзор

1.1. Теория гомогенной нуклеации

1.1.1. Классическая теория нуклеации

1.1.2. Теория межфазной поверхности Гиббса

1.1.3. Фактор Зельдовича

1.1.4. Поступательно-вращательный коррекционный множитель

1.1.5. Теория Кусаки

1.1.6. Аналитическая формула для коррекционного множителя

1.1.7. Ансамбль капель. Коррекционный множитель для скорости нуклеации

1.1.8. Сравнение с расчетами Кусаки
1.2. Применение строгой формулы для определения поверхностного натяжения наночастиц простых веществ
1.3. Теория гетерогенной нуклеации
1.3.1. Формула для скорости гетерогенной нуклеации
1.3.2. Зависимость угла смачивания от размера капли
1.4. Методики исследования нуклеации
1.4.1. Адиабатическое расширение
1.4.2. Термодиффузионная камера
1.4.3. Турбулентное смешивание
1.4.4. Ламинарная проточная камера (ЛПК)
1.4.5. Особенности исследования гетерогенной нуклеации
Глава 2. Методика эксперимента
2.1. Гомогенная нуклеация "
2.2. Гетерогенная нуклеация
Глава 3. Исследование гомогенной нуклеации
3.1. Экспериментальные данные

3.2. Обсуждение
3.2.1. Определение размера образующихся частиц
3.2.2. Положение зоны интенсивной гомогенной Нуклеации
3.2.3. Распределение пересыщения внутри реактора
3.2.4. Определение величины поверхностного натяжения критических зародышей
3.2.5. Оценка точности проведенных измерений
Глава 4. Исследование гетерогенной нуклеации
4.1. Экспериментальные данные
4.2. Обсуждение
4.2.1. Определение доли укрупнившихся частиц
4.2.2. Положение зоны интенсивной гетерогенной нуклеации
4.2.3. Распределение пересыщения внутри реактора
4.2.4. Нахождение угла смачивания критических зародышей
4.2.5. Определение угла смачивания макроскопических
капель серы
4.2.6. Расчет линейного натяжения для линз серы нанометрового размера
Выводы
Приложение 1. Состав насыщенного пара серы
Литература -

ВВЕДЕНИЕ
Актуальность
Термодинамические свойства межфазной поверхности полностью характеризуются функцией состояния, которая называется удельной свободной поверхностной энергией или поверхностным натяжением <7. Одним из фундаментальных вопросов свойств жидкой капли является зависимость поверхностного натяжения от её радиуса. В строгой термодинамической теории межфазной поверхности Гиббса [1] предполагается, что величина поверхностного натяжения является функцией радиуса кривизны поверхности натяжения. Однако, термодинамика не позволяет получить эту зависимость и остается, не ясным сильно ли должно зависеть поверхностное натяжение от радиуса кривизны поверхности.
В литературе имеются работы, посвященные теоретическим расчетам поверхностного натяжения малых капель в зависимости от их радиуса К5. Такие расчеты могут быть сделаны лишь для довольно узкого класса модельных систем, описывающихся в приближении парного взаимодействия (потенциал Ленарда - Джонса и его модификации). Для расчетов используют теорию функционала плотности [2-4], метод молекулярной динамики [5, 6] и метод Монте-Карло [7]. В результате таких расчетов было показано, что поверхностное натяжение нанометровых частиц действительно отличается от поверхностного натяжения ПЛОСКОЙ поверхности <7оо- Величина этого отличия сильно колеблется у разных авторов. Так расчеты выполненные методом молекулярной динамики [5, 6] дают различия величин (ти<гтв несколько раз. Расчеты методом Монте-Карло [7] для той же Леннард-Джонсовской системы дают отличие а от сгда всего лишь несколько процентов, при этом отношения сг/сгоо с уменьшением размера уменьшается. В настоящее время расчеты, выполненные в [7] признаются наиболее правильными.
Остается не ясным, для всех ли веществ будет наблюдаться слабая зависимость ст(7у. Теоретические расчеты для более сложных систем практически невозможны и требуются другие подходы, позволяющие

Рисунок 1 представляет сравнение поправочного множителя — и,

множителя Кусаки ^ для = 1.8, 2.0, и 2.5. Видно, что эти два множителя

находятся в очень хорошем согласии друг с другом. Таким образом, расчеты, выполненные с помощью аналитической формулы, полученной в работе [14], практически совпадают с расчетами, выполненными Кусакой [13] по его строгой формуле (42), то есть аналитическая формула дает правильные результаты. Откуда следует, что авторы работы [14] используют хорошие приближения. Наиболее важным предположением является то, что вращательные движения капли, встроенной в несжимаемую жидкость, при температуре близкой к температуре плавления подобны вращательным колебаниям кластера относительно твердого окружения. На рис. 2 изображен
множитель — рассчитанный в [14] по уравнению (57), а также вклады в этот

множитель от — ,£>*, и (£ф)’3. Видно, что отличие вращательной

статистической суммы кластера в газе от статистической суммы вращательных колебаний встроенного кластера (<2^)3 составляет около восьми порядков. Если бы это не было учтено, а принято, что вращение встроенного кластера происходит так же свободно как и кластера в газе как
считал Рейс, то различие между и составляло бы около 108.