Матричная изоляция и химические реакции в конденсированном гелии

• Автор: Хмеленко, Владимир Васильевич
• Шифр специальности: 01.04.17
• Научная степень: Докторская
• Год защиты: 2001
• Место защиты: Черноголовка
• Количество страниц: 262 с. : ил

Оглавление
Введение

Глава 1. Обзор литературы

1.1. Примесные частицы в жидком и твёрдом гелии

1.2. Исследования примесных частиц в свободных гелиевых кластерах

1.3. Теоретическое описание тяжёлых нейтральных частиц в жидком гелии

1.4. Спектральные исследования атомов азота, стабилизированных в матрицах молекулярного азота и инертных газов

1.4.1. Спектры люминесценции атомов N( D)

1.4.2. Термолюминесценция активного азота. Механизмы термолюминесценции

Глава 2. Экспериментальные методы для исследования образцов, полученных введением примесных частиц в объём сверхтекучего гелия
2.1. Метод конденсации атомно-молекулярных пучков
2.1.1. Источник атомов
2.1.2. Вакуумная система приготовления и подачи газов в гелиевый дьюар
2.1.3. Масс-спектральная методика анализа газовых смесей
2.2. Система регистрации ЭПР спектров атомов, стабилизированных в
сверхтекучем гелии
2.2:1. Требования, предъявляемые к методике ЭПР при исследовании стабилизированных в Hell атомов
2.2.2. Низкотемпературная приставка к спектрометру ЭПР
2.2.3. Постановка экспериментов по ЭПР исследованиям атомов в сверхтекучем гелии
2.2.4. Определение относительных концентраций атомов в молекулярных
матрицах
2.3. Методика определения элементного состава примесь-гелиевых твёрдых образцов
2.3.1. Определение объёмов образцов
2.3.2. Сбор сублимированного образца в измерительном объёме вне гелиевого дьюара

2.3.3. Масс-спектралъные измерения
2.4. Методики регистрации оптических спектров люминесценции
2.4.1. Фотоэлектрический метод регистрации оптических спектров
2.4.2. Методика фоторегистрации спектров свечения при накоплении и разрушении ПГТФ
2.5. Система регистрации температуры
2.6. Автоматизированная система управления экспериментом и обработки данных
2.7. Рентгенографическая методика для определения структуры образцов, формирующихся при введении примесных частиц из газовой фазы в объём сверхтекучего гелия
2.7.1. Конструкция НТВ
2.7.2. Постановка эксперимента
2.7.2.1. Отработка процесса получения образцов
2.7.2.2. Отработка процесса получения образца непосредственно внутри рентгеновского криостата
2.8. Методика исследования распространения ультразвука в жидком гелии в
порах примесь-гелиевых образцов
Глава 3. Матричная изоляция отвердевшим гелием. ЭПР и оптические
исследования атомов азота в конденсированном гелии
3.1. Определение концентраций атомов азота и энергосодержаний в азотногелиевых образцах
3.1.1. Исследования стабилизации атомов азота в объёме сверхтекучего гелия
3.1.2. Определение элементного состава примесь-гелиевых твёрдых образцов
3.1.3. Определение удельного энергосодержания азотно-гелиевых образцов
3.2. Спектроскопические исследования атомов азота, стабилизированных в
примесь-гелиевой твёрдой фазе
3.2.1....Исследование спектров люминесценции метастабильных атомов азота в ПГТФ

3.2.1.1. Спектры люминесценции во время конденсации. Влияние “тяжёлого ” соседа
3.2.1.2. Механизм снятия запрета перехода N(2D —> 4S)
3.2.1.3. Структура а-группы
3.2.1.4. Люминесценция N(D-4S) в присутствии атомов инертных газов
3.2.2. Кинетика люминесценции атомов азота
3.2.2.1. Короткоживущая люминесценция
3.2.2.2. Долгоживущее послесвечение
3.2.3. Обсуждение. Спектры люминесценгщи ПГТФ
3.3. Заключение
Глава 4. 'Гермолюминесценция азота в отвердевшем гелии. Исследования процессов разрушения примесь-гелиевой твёрдой фазы
4.1. Низкотемпературная термолюминесценция атомов азота
4.1.1. Экспериментальное исследование термолюминесценции
4.1.2. Лазерно индуцированная люминесценция ПГТФ, содержащей атомы азота
4.1.3. Механизм долгоживущего послесвечения
4.1.4. Величина барьера для рекомбинации примесей в ПГТФ
4.2. Исследования стабильности примесь-гелиевой твёрдой фазы
4.2.1. Экспериментальная методика и постановка экспериментов
4.2.1.1. Методика получения и исследования образцов, полученных введением в Hell газовых струй, не подвергнутых действию ВЧразряда
4.2.2. Экспериментальные результаты
4.2.3. Обсуждение результатов
4.2.3.1. Анализ начальных стехиометрических отношений образцов
4.2.3.2. Анализ разрушения ПГ-образцов
4.3. Заключение
Глава 5. Рентгеноструктурные исследования образцов, полученных введением примесных частиц в объём Hell
5.1. Исследования Ne-гелиевых образцов
5.2. Исследование ^-содержащих образцов

гелий ОЦК или ГПУ структуры. Процедура затвердевания гелия в объёме ячейки при Т — 1,5 К осуществлялась за 2+5 мин. После этого проводили лазерную абляцию металлической мишени, расположенной у дна ячейки Nd:YAG лазером с энергией в импульсе ~40 мДж и длительностью 10 не.
Выделяющееся при воздействии лазерного излучения на мишень тепло приводит к плавлению гелия вблизи мишени и испарившиеся атомы и кластеры материала мишени попадают внутрь гелия. Необходимо несколько секунд после лазерного импульса для затвердевания гелия в расплавленной области и стабилизации частиц. Э тим методом удается получать концентрации одиночных атомов ~ 109 см'3 стабильных в течении часов. Основным механизмом гибели примесных атомов авторы [64] считают их рекомбинацию с образованием молекул и кластеров. Были проведены спектральные исследования атомов Ва, Cs [64], тулия [67] в твёрдом гелии и установлено, что фазовый переход гелия из жидкого состояния в твёрдое не влияет на оптические спектры примесных частиц. Анализ результатов исследований нейтральных атомов в жидком и твёрдом гелии показывает, что максимальные концентрации атомов металлов, достигаемые в объёме сверхтекучего гелия, составляет 108 см'3, а в твёрдом гелии ~ 10п см'3. В этих экспериментах изучается взаимодействие одиночных атомов или молекул с гелиевым окружением. И только в методике введения атомно-молекулярных пучков в объём Hell [23,24], можно обеспечить получение высоких концентраций примесных атомов, образующих дефекты в жидком гелии и исследовать взаимодействие этих дефектов между собой.
1.2. Исследования примесных частиц в свободных гелиевых кластерах
Большой интерес экспериментаторов [68,69,70,71,72] и теоретиков [73,74,75,76] привлекают гелиевые свободные кластеры Hen (n ~ 104-108). Они открывают возможность исследований квантовых систем конечного размера. Гелиевые кластеры, которые получают адиабатическим расширением охлаждённого гелиевого газа в вакуум, единственные из всех кластеров инертных газов остаются в жидком состоянии. Для кластеров изотопа 4Не с количеством атомов п > 100 теоретически предсказано явление сверхтекучести