Конденсат возбужденных состояний в бериллии, магнии, кальции

• Автор: Попов, Андрей Валерьевич
• Шифр специальности: 01.04.07
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2006
• Место защиты: Барнаул
• Количество страниц: 120 с. : ил.

Глава 1. Получение, применение, методы исследования и
свойства кластеров
1.1. Получение и применение кластеров
1.2. Метод интегралов по траекториям
1.3. 0У-приближение
1.4. Теория функционала электронной плотности
1.5. Метод Хартри-Фока
1.6. Структура и свойства кластеров
Глава 2. Описание возбуждений в полях большой мощности
2.1. Метод расчета электронной структуры с учетом
ширины энергетических уровней
2.2. Вычисление матричных элементов
2.3. Практические аспекты решения уравнений Хартри-Фока
Глава 3. Электронная структура кластеров в решетке
3.1. Описание кластеров в решетке
3.2. Матричные элементы оператора Фока для кластера в ячейке
3.3. Описание возбуждений кластеров в решетке
3.4. Практические аспекты вычислений
Глава 4. Результаты расчега и обсуждение
4.1. Возбужденные состояния в бериллии
4.2. Конденсат возбужденных состояний в магнии
4.3. Конденсат возбужденных состояний в кальции
4.4. Электронная структура кластеров в решетке
Заключение
Литература

Современное развитие нанотехнологий требует все более глубокого и полного понимания свойств наноматериалов и процессов, происходящих при их формировании. Для изготовления тонких пленок, дня получения новых материалов, особенно таких, в которых кластеры внедрения образуют наноструктуры в исходной матрице, часто используют кластерные пучки. Формирование кластеров в виде пучков удобно как при генерации, так и для их применения. Удобство обеспечивается высокой скоростью генерации и доставки кластеров в место, где они используются. Высокие скорости здесь важны, поскольку кластеры обладают высокой химической активностью, а цепь процессов является сложной и неравновесной. Следовательно, выходные параметры получаемого материала могут быть существенно улучшены при изменении режима генерации, доставки и использования кластеров.
Кластеры по своим физическо-химическим свойствам занимают промежуточное положение между атомами и молекулами, с одной стороны, и конденсированным веществом, с другой. Эволюция кластеров ведет к образованию либо газовой фазы, либо конденсированной фазы, проходя ряд метастабильных состояний. Поэтому исследование промежуточных состояний кластеров имеет важное фундаментальное и прикладное значение. При этом наиболее полное и глубокое понимание процессов, проходящих при переходе из одного промежуточного состояния в другое, может быть достигнуто, на наш взгляд, лишь на основе такой первопринципной теории, которая позволила бы в рамках единой схемы рассчитать большую совокупность различных свойств материала, достаточно надежно подтвержденных экспериментом. Расчеты здесь важны и потому, что многие величины гораздо легче вычислить, чем измерить. С их помощью на основе хорошей теории уже сегодня можно получить весьма полное представление о свойствах вещества, даже еще не синтезированного. Достаточно точный количественный расчет важен еще и потому, что явления и процессы,

происходящие при формировании кластеров, определяются большим количеством конкурирующих факторов, не позволяющих ограничиться качественными соображениями. При этом возникает вопрос о выборе метода расчета, его физической корректности и математической точности.
Многие физико-химические свойства вещества определяются электронным строением. Знание электронного строения позволяет не только объяснять обнаруженное поведение вещества, но и предсказывать, создавать материалы с заранее заданными свойствами. В исследовании электронной структуры атомов, молекул, твердых тел достигнут значительный успех. Наиболее популярными являются методы расчета электронной структуры вещества в основном состоянии. Однако больший интерес представляют возбуждения: тепловые, вакансионные, примесные, электромагнитные и др., в которых пребывают электроны реального вещества. Более того, измерить какие-либо характеристики электронов, находящихся в основном состоянии, означает: оказать на них воздействие, перевести их в возбужденное состояние.
Возбуждения можно описать опираясь на многочастичную теорию возмущений, если возмущения малы. Однако трудоемкое применение этой теории для описания свойств конкретных материалов является основным сдерживающим фактором ее широкого использования. Еще большие трудности возникают, если возмущения велики. Есть нерешенные проблемы и в задаче на собственные значения энергии электронов, когда спектр энергий включает бесконечный набор дискретных состояний и континуум. Отсутствие критериев, позволяющих ограничить набор дискретных состояний и учесть вклад сплошного спектра, является основным источником погрешности вычислений.
Решение этой проблемы позволило бы описать конденсированную фазу в системе возбужденных газов, или примесных центров в средах. Образование такой фазы возможно благодаря взаимодействию между возбужденными электронами. Она может быть получена в результате конденсации

решеточная функция Грина уравнения Лапласа,

р( гЫХМГ
(3.2.8)
і,к
- электронная плотность в ячейке, представляющая собой сумму по всем занятым состояниям с номерами / и волновыми векторами к от квадрата волновой функции. Волновую функцию в ячейке разложим по полному набору функций {(£>„(г)}:
(3.2.9)
<р„(г)
с матрицей интегралов перекрывания Б, отличной от единичной, если функции <рп{у) не ортонормированы. В качестве гд,(г) выберем функции гауссового типа [119, 120]. Для состояний х-симметрии представим их в виде суммы по Яр- векторам прямой решетки при больших а„:
%{?)= -^) ^^ехр{шр~а»кр~г+а"2 (3'2'
и в виде суммы по Кр- векторам обратной решетки при малых а„:
10)
<рАг)=
у(ХпС1 J
Еехр
/(к + к)(г-а„)-
Кр+к|
4 а„
, ап<а0. (3.2.11)
Здесь а„ - вектор, указывающий положение атома в ячейке объемом О. Отметим, что построенная функция (3.2.10) удовлетворяет теореме Блоха, а представление (3.2.11) - есть результат преобразования функции (3.2.10) к