Проблема двойного учёта корреляционных взаимодействий при описании электронных свойств кристаллических соединений

• Автор: Павлов, Никита Сергеевич
• Шифр специальности: 01.04.07
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2013
• Место защиты: Екатеринбург
• Количество страниц: 117 с. : ил.

Оглавление
Введение

Глава 1. Гибридная расчётная схема ЬВА+ЮМРТ и проблема поправки на двойной учёт

1.1 Теория функционала электронной плотности ВРТ/ЬВА

1.1.1 Теория функционала электронной плотности ВРТ

1.1.2 Приближение ЬВА для обменно-корреляционной энергии

1.1.3 Выбор базисных функций

1.1.4 Блок-схема Е)РТ/ЬВА расчёта

1.2 Теория динамического среднего поля ВМРТ

1.3 Гибридная расчётная схема ЬВА+ВМРТ

1.4 Учёт нелокальных взаимодействий: ЬВА+ВМРТ+Е]<
1.5 Проблема поправки на двойной учёт
Глава 2. ЬЮА +БМРТ подход
2.1 Общая формулировка подхода
2.2 Детали расчётов
2.3 Диэлектрики с переносом заряда: МпО, СоО, N
2.3.1 Зонные структуры ЬВА и ЬВА'
2.3.2 Плотности состояний ЬВА+ВМЬТ и ЬВА'+ВМРТ
2.3.3 Спектральные функции ЬВА+ВМРТ и ЬВА'+ВМРТ
2.3.4 Оптическая проводимость ЬВА+ВМРТ и ЬВА'+ВМРТ
2.3.5 Сравнение ЬВА+ВМРТ и ЬВА'+ВМРТ результатов с фотоэмиссион-
ными спектрами
2.4 Сильно-коррелированные металлы: ЭгУОз, ЗггШЮд
2.4.1 Зонные структуры LDA и LDA'
2.4.2 Плотности состояний LDA+DMFT и LDA'+DMFT
2.4.3 Сравнение LDA+DMFT и LDA'+DMFT результатов с фотоэмиссион-
ными спектрами
2.5 Величины поправки на двойной учёт в расчётах оксидов
2.6 ВТСП соединение Кх-дТег-хДег
2.6.1 Зонные структуры LDA и LDA': KFe2Se
2.6.2 LDA+DMFT и LDA'+DMFT результаты для Ko.76Fei.72Se
2.6.3 Сравнение спектральных функций LDA+DMFT и LDA'+DMFT с ARPES
для K0.76Fei.72Se
2.6.4 Зависимость электронных свойств Кх-^Рег-^Бсг от степени легирования
Глава 3. LDA+DMFT и LDA+DMFT+Ek решения модели Эмери
3.1 Трёхзонная модель Эмери
3.1.1 Формулировка модели
3.1.2 Многозонное обобщение DMFT+Ek подхода
3.1.3 Диэлектрик с переносом заряда: LDA+DMFT решение
3.1.4 LDA+DMFT+Ek для псевдощелевой фазы
3.2 Поправка на двойной учёт в модели Эмери
3.2.1 Зависимость величины Edc от параметров модели для диэлектрика с
переносом заряд
3.2.2 Область существования решения диэлектрика с переносом заряда
Заключение
Список сокращений и условных обозначений
Список литературы

Введение
Актуальность темы исследования Соединения с сильными электрон-электронными корреляциями представляют большой интерес для современной физики конденсированного состояния. К ним относят: оксиды переходных металлов, высокотемпературные сверхпроводники, системы с тяжёлыми фермионами и др. В данных соединениях на определённых электронных состояниях средние величины кинетической и локальной кулоновской энергий сравнимы. Поэтому при теоретическом описании электронных свойств сильнокоррелированных соединений необходимо использовать методы, которые корректно учитывают как кинетическую энергию, так и локальное кулоновское взаимодействие. Среди них можно выделить ЬВА+ВМРТ подход [1, 22], предложенный в 1997 г. Данный подход объединяет две теории: теорию функционала электронной плотности в приближении локальной электронной плотности (ВРТ/ЬВА) и теорию динамического среднего поля (ВМРТ). В рамках ВРТ/ТВ А расчёта находятся электронные свойства на основе знания химического состава и кристаллической структуры. Однако, для сильнокоррелированных электронных состояний (частично заполненных (1 или £) ВРТ/ЬВА расчёт зачастую не полностью учитывает локальное кулоновское взаимодействие, поэтому оно дополнительно точно учитывается в рамках ВМРТ решения модели Хаббарда. На данный момент для достаточно большого количества сильнокоррелированных соединений ЬВА+ВМРТ подход успешно применяется для изучения их электронных свойств.
В ЬВА+ВМРТ подходе есть не вполне контролируемый внутренний параметр - так называемая поправка на двойной учёт. Она возникает из-за того, что ЬВА гамильтониан содержит часть локального кулоновского взаимодействия, в том числе для сильнокоррелированных электронных состояний, для которых затем локальное кулоновское взаимодействие точно учитывается в рамках ВМРТ. Поэтому необходимо вычитать величину переучтённой энергии локального кулоновского взаимодействия, которая и является поправкой на двойной

9. В 2012 г. для учёта корреляционных эффектов в электронных состояниях на 5f оболочке Ри для соединений Р11С0ІП5 и PuCoGas в рамках LDA+DMFT подхода использовалось изменённое приближение FLL [101]:
Еас = U(n° - i) - j{n° - 1), (1.66)
где п° = 5 центр валентности f электронов (central f-electron valence). Авторы работы сперва провели LDA+U расчёты соединений PuCoIn5 и PuCoGag, где заполнение Pu-5f состояний было близко к 5 электронам. Поэтому для поправки на двойной учёт в LDA+DMFT расчётах было выбрано ті® = 5.
10. В 2012 г. при изучении электронных свойств соединения LiFeAs [117] в рамках LDA+DMFT подхода для поправки на двойной учёт применялось FLL приближение, в котором слагаемое с хундовским обменом было опущено:
Edc = U{nd-1-), (1.67)
а величина щ самосогласованно пересчитывалась на каждой итерации в DMFT части.
11. Значительное число работ (около 10%), в которых используется LDA+DMFT подход, не упоминают про поправку на двойной учёт или не указывают какой её тип использовали.
В одной из немногих статей [3], в которых подробно рассматривается проблема поправки на двойной учёт, для соединения NiO одновременно было рассмотрено 5 приближений для Еас (AMF, FLL, как свободный параметр, TvGmmi(/3) = Trи КеТг(Етт/(шдг)) = 0). Авторами работы показано, что только при численном подборе величины Е^с получается хорошее согласие с экспериментальными данными.
Отсутствие точного выражения для поправки на двойной учёт приводит к существованию набора различных выражений для расчёта EdC, в том числе достаточно новых. Вследствие этого возникает “подгоночный параметр” в LDA+DMFT подходе: выбор выражения для учёта Edc для лучшего согласия результатов с экспериментальными данными, что приводит к потери строгости и появлению неоднозначности в толкования полученных результатов.