Экспериментальное исследование загрязненности графитовых кладок промышленных реакторов продуктами деления и актиноидами

• Автор: Алеева, Татьяна Борисовна
• Шифр специальности: 01.04.01
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2003
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 134 с. : ил

Содержание
Введение
1. Ядерный графит. История уран-графитовых реакторов
2. Обзор ранее выполненных исследований радиоактивного загрязнения графита зарубежных и российских реакторов
2.1. Запасы облученного графита
2.2. Французские графитовые реакторы
2.3. Графитовые реакторы Великобритании
2.3.1. Магноксовые реакторы
2.3.2. Исследовательские реакторы
2.4. США. Хенфордский комплекс
2.5. Российские графитовые реакторы
2.5.1. Экспериментальное изучение радиационного состояния
графитовой кладки реактора АМБ-
2.5.2. Предыдущее экспериментально-расчетное исследование кладок реакторов И-1, ЭИ-2 и АДЭ-3 СХК
3. Экспериментальная база для новых исследований и планирование экспериментов
3.1. Характеристики графитовых кладок остановленных промышленных реакторов И-1, ЭИ-2, АДЭ-3 СХК
3.2. Формирование загрязнения кладок реакторов актиноидами и продуктами деления
3.3. Планирование пробоотбора, масштаб исследований, требуемая точность —
4. Методики определения активности радионуклидов в графитовых образцах
4.1. Выбор методов измерения графитовых образцов
4.2. Гамма/Х-спектрометрические измерения
4.2.1. Выбор спектрометрической системы
4.2.2. Выбор размера и формы образцов графита
4.2.3. Определение содержания 241Аш, 243Аш и Сш у/Х-
спектрйметрической методикой
4.2.4. Определение содержания у-излучающих продуктов деления
4.2.5. Составляющие погрешности измерений
4.2.6. Фон гамма-излучения 60Со при измерениях |37Сз
4.2.7. Минимальная измеримая активность
4.3. Измерения содержания 90Sr в облученном графите
4.4. Радиохимическая методика определения содержания изотопов плутония в облученном графите
4.5. Межлабораторное сличение результатов анализов содержания радионуклидов в образце облученного реакторного графита
4.6. Применение метода изотопных корреляций для оценок содержания трудноизмеримых радионуклидов
5. Экспериментальные результаты исследования радиоактивной загрязненности
образцов отработавшего графита из кладок реакторов ЭИ-2, И-1 и АДЭ-
5.1. Исследование распределений актиноидов и продуктов деления в графитовых кладках
5.2. Определение корреляционных коэффициентов между отдельными продуктами деления
5.3. Определение корреляционных коэффициентов между отдельными актиноидами и l37Cs
5.4. Схема загрязнения кладок актиноидами и продуктами деления
5.5. Определение содержания плутония в образцах графита
5.6. Оценка запасов актиноидов и продуктов деления в кладках реакторов —
5.7. Сравнение полученных результатов с предыдущими исследованиями, сделанными методом нейтронного и гамма-зондирования графитовых кладок реакторов
Заключение
Приложение 1. Картограммы кладок реакторов И-1, ЭИ-2, АДЭ-
Приложение 2. Определение содержания 90Sr в образцах ядерного графита методом измерения излучения Вавилова-Черенкова (Методика радиационного
контроля)
Список литературы
ВВЕДЕНИЕ
Промышленные уран-графитовые реакторы (ПУГР) принадлежат к первому поколению отечественных уран-графитовых реакторов, служивших для производства оружейного плутония. К настоящему времени 10 ПУГР остановлены, разгружены (выгружено топливо), и производятся работы по их консервации. В графитовых кладках этих реакторов содержится около 15 тыс. тонн отработавшего радиоактивного графита. Планирование дальнейших мер и выбор технологии обращения с этим графитом осложнены отсутствием необходимой информации о составе и уровне радиоактивного загрязнения кладок и их отдельных элементов. Схожие по масштабам проблемы утилизации реакторного графита существуют во Франции, США и Великобритании.
Обращение с отработавшим реакторным графитом является важной и достаточно сложной технической задачей. В процессе длительной эксплуатации (больше 30 лет) в конструкциях активной зоны ядерного реактора образовалось значительное количество радионуклидов разного происхождения. Важной компонентой загрязнения графита промышленных уран-графитовых реакторов являются актиноиды и продукты деления. За длительные сроки эксплуатации на всех ПУГР имели место аварии, среди которых наихудшими последствиями характеризуются так называемые «тяжелые зависания» или «козловые» аварии. Такие аварии связаны с разрушением или обрывом технологического канала, разрушением урановых блочков и попаданием фрагментов топлива и воды в горячую графитовую кладку. Затем частицы урана разносились водяным паром и оседали на поверхности графита как со стороны технологических каналов, так и в щелях между блоками. В процессе длительного нейтронного облучения адсорбированный на поверхности

блоков уран сначала конвертировался в Ри, который большей частью выгорал с образованием продуктов деления, а частично, путем последовательных захватов нейтронов, превращался в более тяжелые актиноиды, включая америций и кюрий. Информация о содержании актиноидов и продуктов деления в отработавшем графите нужна для обеспечения ядерной и радиационной безопасности при хранении, демонтаже и последующей утилизации графитовых кладок. Радиационные характеристики кладок остановленных реакторов изменяются со временем: идет распад радионуклидов, изменяется состав смеси актиноидов и продуктов деления. Некоторые долгоживущие радионуклиды будут существенно затруднять обращение с

Максимальный флюенс быстрых нейтронов (Е>0,18 МэВ), полученный графитом за время эксплуатации реакторов,
меньше критического значения ч _ ),
при котором начинаются процессы вторичного распухания графита и массового продольного растрескивания элементов кладки, за годы эксплуатации кладки трех реакторов претерпели существенные разрушения. Ячейки подверглись неоднократным расчисткам и ремонту графитовой пастой. Почти половина графитовых колонн имеет дефекты в виде сколов, раковин, задиров, трещин и т.п. Внутренняя поверхность практически всех колонн имеет следы окисления графита в виде рыхлого налета, который постоянно осыпается.
В результате совместного воздействия радиационных эффектов и различного рода технологических операций произошло искривление вертикальной оси и «усадка» графитовых колонн. Для исправления и блокировки деформации ячеек были установлены технологические каналы-натяжители из циркониевого сплава и натяжные удерживающие штанги. После остановки реакторов каналы-натяжители и удерживающие штанги были оставлены в кладке. Контроль за состоянием графитовых кладок, проводимый с периодичностью 2 раза в год с момента остановки реакторов, показал, что за прошедшие 10 лет изменения прогиба колонн не зарегистрировано.
За время работы ПУГР И-1 зафиксировано 14 инцидентов, при которых происходило разрушение топливных блочков. Последний по времени инцидент произошел в октябре 1964 г. В период работы ПУГР ЭИ-2 с февраля 1961 г по июль 1964 г было зафиксировано 23 аналогичных инцидента. За время работы ПУГР АДЭ-3 - 5 инцидентов (до 1970 г). Расположение аварийных ячеек приведено на картограммах (приложение 1, рис. П2-4). При каждом инциденте происходило разрушение одного или нескольких топливных блочков, и в графитовую кладку попадало различное количество урана.
Несмотря на тщательную очистку и промывку ячеек после подобных инцидентов, часть материала топливных блочков оставалась в графитовой кладке, образовав просыпи урана. Длительное облучение просыпей урана в кладке привело к образованию продуктов деления и трансурановых радионуклидов, которые в основном и определяют радиационные характеристики графитовых кладок остановленных ПУГР.