Термодинамические свойства малых кластеров инертных газов

• Автор: Белега, Елена Дмитриевна
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 1995
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 83 с. : ил.

СОДЕРЖАНИЕ
Введение
Глава I. Кинетика образования и структура ван-дер-ваальсовых кластеров инертных газов (Литературный обзор)
1.1. Образование микрокластеров инертных газов в сверхзвуковых струях
1.2. Структура энергетического спектра, строение и внутренняя динамика малых кластеров инертных газов
1.2.1. Малые кластеры инертных газов - системы с сильной нелинейностью
1.2.2. Квазифазовые переходы в малых кластерах инертных газов
1.2.3. Термодинамические функции кластеров и их сравнение с микрокристаллическими значениями
Глава II. КвазикЛассический метод расчета плотности состояний многочастичных систем
II. 1. Квазиклассический метод расчета суммы по состояний малых кластеров инертных газов
Н.1(а). Вычисление плотности кинетической энергии (Ок{е)
11.1(6). Вычисление плотности кинетической сок(е) и потенциальной а>и(е) энергии методом Монте-Карло
II.2. Метод расчета числа квазисвязанных состояний
Н.2(а). Учет квазисвязанных состояний для димеров 11.2(6). Учет квазисвязанных состояний для тримеров и тетрамеров
Н.З. Случаи применения квазиклассического метода расчета суммы по состояниям для других систем
Глава III. Основные термодинамические функции малых кластеров инертных газов
III.1. Плотность состояний для димеров инертных газов.
(Сравнение результатов, полученных квазиклассическим методом,

с точным квантовым расчетом)
Ш.2. Тримеры инертных газов: плотность состояний и основные термодинамические функции
Ш.З. Тетрамеры инертных газов: плотность состояний и основные термодинамические функции
Глава IV. Структура фазового пространства и динамика конформационного перехода в тетрамерах инертных газов
IV.!. Введение параметра, характеризующего конформацию тетрамера 62 1У.2. Зависимость конформационного параметра от углового момента
1У.З. Связь расщепления фазового пространства с симметрийным фактором
Заключение
Выводы
Приложение
Список литературы

Введение
Исследования ван-дер-ваальсовых кластеров - малых атомных агрегаций, представляет значительный интерес при решении фундаментальных проблем перехода вещества от атомов или молекулярного состояния к конденсированному состоянию. Выяснение закономерностей изменения физических и химических свойств при росте кластера позволит глубже понять природу многих явлений в жидкой и твердой фазе, в том числе, физикохимических явлений на поверхности, проблемы катализа, фазовых переходов и т. д. С другой стороны, атомные и молекулярные кластеры - это класс соединений, свойства которых зависят от степени агрегации (числа атомов или молекул в кластере), что делает принципиально возможным создание новых материалов с заданными свойствами.
Экспериментальные исследования кластеров связаны с применением сверхзвуковых струй с масс-спектрометрической и оптической диагностиками. В ходе этих исследований основное внимание обращается на кинетику роста и внутреннюю динамику кластеров. Значительное место в этих исследованиях занимают кластеры инертных газов. Образованные за счет сил Ван-дер-Ваальса, они являются удобным объектом для экспериментального и теоретического исследования слабосвязанных атомарных и молекулярных структур. Трудность экспериментального исследования зависимости свойств кластеров от степени их агрегации вызывает необходимость разработки теоретических расчетов. Кластеры инертных газов, которые были выбраны в качестве модели, с теоретической точки зрения представляют пример многочастичной системы с хорошо известным, допускающим стохастическое движение гамильтонианом (в частности, свободным от многочастичных взаимодействий), или системы с квантовым хаосом. Свойства таких систем изучены недостаточно, и вопрос о методах количественного описания внутренних спектральных характеристик кластеров инертных газов до последнего времени оставался открытым, так как стандартная в теории
в методе Монте-Карло параметров и достоверности получаемых результатов.
Принимая во внимание этот существенный факт, мы отказались от громоздких выкладок, необходимых для аналитического выведения у4, рассчитав ее численно (см. 11.1(6)).
II. 1(6). Вычисление плотности кинетической (ок(е) и потенциальной сои{е) энергии методом Монте-Карло.
Для получения интеграла (14) методом Монте-Карло необходимо оценить значение произведения гиперкубов с размерами 2Р и |2<2| и объем фазового пространства = {2Р- 20*, в пределах которого движение частиц системы является конечным, а энергетический спектр ее гамильтониана -дискретным. Специально созданная программа с помощью датчика случайных чисел равномерно "вбрасывает" точки р, и qt в каждый из гиперкубов, вычисляет энергию системы Е и фиксирует связанное состояние кластера в энергетическом интервале Д( = Ем - Е., если выполняется условие £, < Я(р,,1.) < Ем. Тогда интеграл (14) может быть вычислен следующим
где - общее число вброшенных точек, и,. - число зафиксированных энергетических значений в / - том интервале энергий. Как показал опыт,
всей области вычислений с помощью формулы (25) для численных
образом:
(25)
чтобы обеспечить высокую точность интегрирования (1-2% или выше) во
экспериментов необходим ансамбль из ЛОР
точек.