Адсорбционные и каталитические свойства медно-родиевых и медно-иридиевых систем

• Автор: Алуна Мпукуо Ромуальд
• Шифр специальности: 02.00.04
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 1999
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 185 с. : ил

Оглавление
Введение
Глава I: Литературный обзор
1.1. Свойства биметаллических систем на основе родия и иридия
1.2. Влияние атомов модификаторов на электронное состояние основного металла
1.2.1. Термодинамико-статистическое описание
1.2.2. Квантовохимические методы
1.3. Адсорбция водорода на родии
1.4. Взаимодействие поверхности родия и иридия с монооксидом углерода и кислородом
1.5. Каталитическое окисление монооксида углерода на металлах платиновой группы
1.6. Каталитическое превращение н-гексана
Глава II: Экспериментальная часть
2.1. Приготовление адсорбентов и катализаторов
2.1.1. Получение родиевых и медно-родиевых плёнок
2.1.2. Методика приготовления нанесённых катализаторов
2.2. Методика изучения адсорбции
2.3. Методика десорбционных опытов
2.4. Методика кондуктометрических измерений
2.5. Методика изучения реакции окисления монооксида углерода
2.6. Методика определения кинетики дегидроциклизации н-гексана
2.7. Рентгенофазовый анализ
Глава III: Влияние добавок меди на электронное состояние родия
3.1. Влияние меди на энергию активации электропроводности островко-вых плёнок родия
3.2. Оценка характеристик островковых плёнок по кондуктометрическим данным
3.3. Расчёты характеристик кластеров по РМХ
Глава IV: Адсорбция водорода и монооксида углерода на родиевых и медно-родиевых плёнках
4.1. Адсорбция водорода
4.1.1. Изотермы и изобары равновесной адсорбции водорода
4.1.2. Кинетика адсорбции водорода
4.1.3. Кинетика десорбции водорода
4.1.4. Поляризация адсорбированного водорода
4.1.5. Расчёт характеристик адсорбции атома водорода по РМХ-Хоффманна с использованием кластерной модели
4.2. Адсорбция монооксида углерода на родиевых и медно-родиевых плёнках
4.2.1. Условия получения плёнок Юг и Юг-Си
4.2.2. Изотермы адсорбции СО на сплошных плёнках Ш1 и Юг-Си и на островковой плёнке Юг-Си
4.2.3.Кинетика адсорбции СО на сплошных плёнках Юг и Юг-Си
4.2.4. Десорбция СО с поверхности плёнок Юг и Юг-Си
4.2.5. Расчёты с помощью РМХ Хоффманна
4.2.6. Обратимая активированная адсорбция
Глава V: Каталитическая активность медно-родиевых и медноиридиевых катализаторов
5.1. Окисление монооксида углерода на медно-родиевых катализаторах, нанесённых на силикагель
5.2. Реакция окисления монооксида углерода на родиевых и меднородиевых плёнках
5.3. Окисление монооксида углерода на нанесённых медно-иридиевых катализаторах
5.4. Обсуждение результатов
5.5. Реакция дегидроциклизации н-гексана на родиевой и меднородиевой плёнках
Заключение
Выводы
Литература

неизменной в процессе взаимодействия СО+Ог на РЮг при 40-50°С. Тот факт, что реакция имеет первый порядок по степени заполнения поверхности молекулами СО {9 со) авторы объяснили протеканием ее на границе между островками СОадс и Оадс. Изучение ИК-спектров в переходном режиме при окислении СО на катализаторе 9,1% РЬЮг при 100-160° показала [99], что по мере адсорбции СО происходит переход от механизма Или-Ридила к механизму Ленгмюра-Хиншельвуда.
Влияние металлических промоторов на активность реакции окисления СО на платиновых металлах изучалась в ряде работ. В частности, в работах [100-103] была изучена роль меди.
В работе [100] наблюдалось увеличение активности нанесенного на силикагель катализатора Рй-Си по сравнению с палладиевым катализатором. В работе [101] было обнаружено увеличение каталитической активности грани монокристалла Иг (100) после нанесения Си по сравнению с активностью монометаллических образцов Юх (100) и и Си (100). После мономолекулярного покрытия грани Кй (100) медью температура десорбции СО была более высокой, чем с поверхности массивной меди [102]. Кинетика окисления СО на грани Си-Шз(ЮО) подробно изучалась в работе [103] при разных степенях покрытия медью (вплоть до трех монослоев) наблюдалось увеличение каталитической активности.
Из содержания работ, рассмотренных в данном разделе видно, что реакция окисления монооксида углерода на платиновых металлах изучена очень подробно, механизм этой реакции зависит от соотношения СО/Ог и ряда других факторов; сведений о каталитической активности родия значительно больше, чем иридия.
Влияние металлических промоторов на активность катализатора, в частности меди, изучено в значительно меньшей степени.