Низкотемпературная оптическая динамика примесных органических стекол: исследования методами спектроскопии одиночных молекул и фотонного эха

• Автор: Наумов, Андрей Витальевич
• Шифр специальности: 01.04.05
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2003
• Место защиты: Троицк
• Количество страниц: 145 с. : ил

Оглавление

ОГ ДАВЛЕНИЕ
ВВЕДЕНИЕ
ГЛАВА I. НИЗКОТЕМПЕРАТУРНАЯ ДИНАМИКА АМОРФНЫХ
СИСТЕМ И ЕЕ ИССЛЕДОВАНИЯ
§ 1.1. Стандартная модель двухуровневых систем
1.1.1. Основные положения модели
1.1.2. Краткая история развития модели ДУС и стохастической теории ФЭ в низкотемпературных стеклах
§ 1.2. КВАЗИЛОКАЛЬНЫЕ НИЗКОЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ ВОЗБУЖДЕНИЯ ТИПА
НИЗКОЧАСТОТНЫХ КОЛЕБАТЕЛЬНЫХ МОД
§ 1.3. Спектроскопия примесного центра и методы исследования
ДИНАМИЧЕСКИХ ПРОЦЕССОВ В АМОРФНЫХ СРЕДАХ
1.3.1. Основы спектроскопии примесного центра
1.3.2. Стохастическая модель случайных прыжков
1.3.3. Низкотемпературные динамические процессы
1.3.4. Фотонное эхо
1.3.5. Спектроскопия одиночных молекул
§ 1.4. Выводы ПО ГЛАВЕ I
ГЛАВА II. СПЕКТРОСКОПИЯ ОДИНОЧНЫХ МОЛЕКУЛ В АМОРФНЫХ МАТРИЦАХ ПРИ НИЗКИХ ТЕМПЕРАТУРАХ:
ЭКСПЕРИМЕНТ И МОДЕЛЬНЫЕ РАСЧЕТЫ
§ 2.1. Моменты сложных спектров одиночных молекул в аморфных матрицах: новый репрезентативный способ описания
СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ ОДИНОЧНЫХ МОЛЕКУЛ СО СЛОЖНОЙ СТРУКТУРОЙ
§ 2.2. Эксперименты по спектроскопии одиночных молекул
2.2.1. Принципиальная схема установки для регистрации спектров одиночных молекул
2.2.2. Спектры одиночных примесных хромофорных молекул в аморфных матрицах, особенности их регистрации
§ 2.3. Модельные расчеты спектров одиночных молекул
2.3.1. Алгоритм расчета спектра одиночной молекулы
2.3.2. Выбор модельных параметров
Оглавление
2.3.3. Вклад ближних и дальних ДУС в спектр ОМ
2.3.4. Концепция моментов и особенности методики сравнения экспериментальных и теоретических результатов по СОМ
§ 2.4. Сравнение и анализ результатов модельных расчетов и
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ ДАННЫХ
2.4.1. Распределения моментов спектральных линий одиночных молекул для системы тетра-терт-бутилтеррилен в полиизобутилене
2.4.2. Дисперсия значений константы взаимодействия и минимальное расстояние между примесным центром и двухуровневой системой
2.4.3. Статистический анализ мультиплетной структуры спектров одиночных примесных молекул
2.4.4. Отклонения от стандартной модели ДУС
§ 2.5. Основные выводы главы II
ГЛАВА III. ФОТОННОЕ ЭХО В АМОРФНЫХ СРЕДАХ ПРИ НИЗКИХ
ТЕМПЕРАТУРАХ - НОВЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ
§ 3.1. Экспериментальные исследования температурных зависимостей
ШИРИНЫ БЕСФОНОННОЙ ЛИНИИ ДЛЯ РЯДА ПРИМЕСНЫХ АМОРФНЫХ СИСТЕМ МЕТОДОМ ФОТОННОГО ЭХА
3.1.1. Экспериментальные установки
3.1.2. Объекты исследования
3.1.3. Общий обзор экспериментальных результатов
§ 3.2. Неэкспоненциальность КРИВЫХ СПАДА ДВУХИМПУЛЬСНОГО
ФОТОННОГО ЭХА
3.2.1. Неоднозначность определения времени оптической дефазировки из неэкспоненциальных кривых спада фотонного эха
3.2.2. Температурный диапазон измерения
3.2.3. Константа взаимодействия ДУС-фонон
§ 3.3. Модифицированная теория фотонного эха в низкотемпературных
стеклах
3.3.1. Основные положения новой теории
3.3.2. Двухимпульсное фотонное эхо
3.3.3. Результаты новой теории фотонного эха и их обсуждение: зависимость кривых спада от величины минимального расстояния между хромофором и двухуровневыми системами
Оглавление

3.3.4. Фотонное эхо в системе тетра-терт-бутилтеррилен в полиизобутилене: эксперимент и модельные расчеты в рамках модифицированной теории фотонного эха
§ 3.4. Основные выводы Главы ІП
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
ПРИЛОЖЕНИЕ
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ
СПИСОК РИСУНКОВ
СПИСОК ТАБЛИЦ
СПИСОК ФОРМУЛ
СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
БЛАГОДАРНОСТИ

§1.3. Спектроскопия примесного центра и методы исследования.

необходимо комбинировать сведения, полученные различными методами.
Указанные особенности оптических экспериментов в примесных стеклах приводят к трудностям в определении некоторых измеряемых характеристик. Так, по аналогии с кристаллами, понятие времени чистой дефазировки Т2 в стеклах было введено как время затухания экспоненциальной кривой спада ФЭ в е раз. Однако, как показали последние экспериментальные [88] и теоретические [31,88] исследования, кривые спада ФЭ в примесных стеклах могут быть неэкспоненциальными, что делает традиционное определение времени дефазировки по кривым спада ФЭ в стеклах неоднозначным (подробнее см. гл. II).
Аналогичная проблема возникает и при использовании применительно к примесным стеклам самого понятия спектра одиночной молекулы. Дело в том, что как показали теория и эксперименты [26,89,90,91], спектры одиночных примесных молекул в аморфных матрицах при низких температурах могут состоять из нескольких пиков и, к тому же, могут меняться во времени. Таким образом, сама концепция ширины линии Г в аморфных стеклах становится не столь очевидной и однозначной, как в случае примесных кристаллов (подробнее см. Гл. III).
Перейдем теперь к более подробному рассмотрению методов ФЭ и СОМ, на которых основываются исследования, проведенные в данной работе.
1.3.4. Фотонное эхо
® Общие принципы
Основная идея явления фотонного эха основана на том факте, что не все процессы затухания являются необратимыми во времени. В 1950 г. Хан (Е.Ь.Найп) при исследовании спиновых систем показал, в частности, что затухание свободной индукции может быть обращено по истечению некоторого времени, которое может значительно превышать время, необходимое для полного затухания сигнала индукции [92]. Дело в том, что указанное затухание вызывается, главным образом, наличием неоднородного уширения в изучаемой системе. Но в то же время атомы (молекулы) сохраняют свои собственные резонанс-