Разделение изотопов кислорода методом каталитического изотопного обмена в системе вода - углекислый газ

• Автор: Третьякова, Светлана Георгиевна
• Шифр специальности: 05.17.01
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2012
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 131 с. : ил.

1. Литературный обзор
1.1. Области применения изотопов кислорода
1.2. Способы и методы разделения изотопов кислорода
1.3. Разделение изотопов кислорода ,бО -180 углекислотным способом
1.3.1. Термодинамические характеристики процесса
1.3.2. Способы осуществления противоточного процесса разделения
1.3.3. Катализатор химического изотопного обмена между водой и углекислым газом
1.3.4. Обращение потоков на богатом по 180 конце разделительной колонны в системе С02 - Н20
1.3.4.1. Конверсия углекислого газа в воду в каталитическом узле
1.3.4.2. Глубокое выделение воды из парогазовой смеси продуктов реакции
Выводы из литературного обзора
2. Выбор гетерогенного катализатора химического изотопного обмена между углекислым газом и водой
2.1. Методика проведения экспериментов и обработки экспериментальных данных
2.1.1. Описание экспериментальной установки
2.1.2. Методика предварительной подготовки катализатора
2.1.3. Методика изотопного анализа рабочих веществ
2.1.3.1. Изотопный анализ углекислого газа
2.1.3.2. Изотопный анализ воды
2.1.4. Обработка экспериментальных данных
2.2. Результаты экспериментов и обсуждение
2.2.1. Исследование активности образцов гопкалита
2.2.2. Исследование активности образцов НТК-10-2ФМ

2.2.3. Сравнение активностей катализаторов, оценка энергии активации реакции
3. Изотопный обмен кислорода между С02 и водой в КУМТ. Фазовый изотопный обмен воды в КУМТ в зависимости от состояния мембраны
3.1. Изотопный обмен кислорода между С02 и водой в КУМТ
3.1.1. Описание экспериментальной установки
3.1.2. Обработка экспериментальных данных
3.1.3. Результаты экспериментов и обсуждение
3.2. Исследование влияния модификации мембраны МФ-4СК на перенос воды через мембрану
3.2.1. Модификация мембраны и определение предельной емкости мембраны по железу
3.2.2. Исследование фазового обмена воды в КУМТ в зависимости от состояния мембраны
4. Разработка верхнего узла обращения потоков
4.1. Оценка требуемых значений параметров эффективности ВУОП
4.2. Разработка каталитического узла
4.2.1. Описание установки
4.2.2. Методика газохроматографического анализа газовой смеси
4.2.3. Методика обработки экспериментальных данных
4.2.4. Результаты экспериментов и обсуждение
4.2.4.1. Выбор режима работы реакторов КУ
4.2.4.2. Исследование эффективности каталитического узла
4.3. Разработка узла осушки
4.3.1. Описание экспериментальной установки
4.3.2. Оценка эффективности работы узла осушки
4.3.3. Результаты экспериментов и обсуждение
4.3.3.1. Определение максимальной продолжительности стадии адсорбции
4.3.3.2. Определение эффективности узла осушки
4.4. Оценка эффективности ВУОП в составе разделительной установки 99 5. Лабораторная установка для разделения изотопов кислорода методом ХИО между углекислым газом и водой на гетерогенном катализаторе
5.1. Описание установки
5.2. Результаты экспериментов и обсуждение
Заключение '11
Выводы из исследовательской работы
Список литературы НО

Установка состоит из двух колб (1 и 2) и ловушки для вымораживания воды (3). Перед использованием детали установки тщательно очищают от смазки, моют и сушат.
Перевод пробы проводится карбонатным методом [148], для чего осуществляют реакцию изотопного обмена между карбонатом калия и водой (2.2) с последующим разложением карбоната с образованием углекислого газа (2.3):
Сухой поташ К2С03 природного изотопного состава в количестве 50 мг растворяют в 1 мл анализируемой воды. Пробирку с раствором закрывают пробкой и выдерживают в кипящей воде в течение 20 минут. Согласно литературным данным изотопное равновесие в реакции (2.2) при температуре 373 К устанавливается за 10 минут [148]. Далее раствор охлаждают, помещают его в колбу (1) (рис. 2.2) и приливают к нему фосфорную кислоту
из колбы (2). Полученный по реакции (2.3) углекислый газ анализируют на

масс-спектрометре. Расчет концентрации О в углекислом газе проводят по уравнению (2.1). Концентрацию 180 в исходной воде рассчитывают по
а — количество кислорода в карбонате,
Ь - количество кислорода в воде,
0,99 - коэффициент, равный отношению равновесных концентраций 180 в воде и карбонате в реакции изотопного обмена (2.2).
к2с16о3 + Н2180 = к2с16о218о + Н21бО ЗК2СОэ + 2Н3Р04 = 2К3Р04 + ЗС02 + ЗН20
(2.2)
(2.3)
формуле:
(2.4)
Поскольку масс-спектрометрический метод определения концентрации 180 в воде требует сложной и длительной пробоподготовки, то в качестве