Адсорбционно-каталитическая очистка отходящих газов от оксидов азота

• Автор: Моисеев, Михаил Михайлович
• Шифр специальности: 05.17.01
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 1999
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 127 с.

СОДЕРЖАНИЕ

ВВЕДЕНИЕ
Глава 1. Литературный обзор
1.1. Очистка газовых выбросов от оксидов азота
методом адсорбции
1.2. Каталитическая очистка газов от оксидов азота
1.2.1. Восстановление метаном
1.2.2. Восстановление водородом
1.2.3. Восстановление оксидом углерода
1.2.4. Восстановление аммиаком
Глава 2. Объекты и методы исследования
2.1. Методика приготовления катализаторов
2.2. Физико-химические методы исследования

2.2.1. Определение химического состава
2.2.2. Текстура катализаторов
2.2.3. Термический анализ
2.2.4. Рентгенографический анализ
2.3. Механическая прочность и насыпная плотность
2.4. Методика определения адсорбционных свойств
и каталитической активности
Глава 3. Исследование адсорбции оксидов азота на различных типах цеолитов
3.1. Физико-механические свойства цеолитов и
условия их регенерации
3.2. Выбор типа цеолита
3.3. Определение адсорбционной способности Н-
морденита в процессе поглощения оксидов
азота
3.3.1. Изучение изотерм адсорбции оксидов азота на Н-мордените
3.3.2.. Изучение кинетики адсорбции оксидов азота на Н-мордените
3.3.3. Исследование процесса десорбции оксидов азота с Н-морденита Глава 4. Исследование каталитической очистки газовых выбросов от оксидов азота
4.1. Оптимизация состава Ш-Си-А1-2п-Сг-Мп многокомпонентного катализатора селективного восстановления оксидов азота
4.2. Активность Щ-Си-А1-1п-Сг-Мп катализатора в процессе селективного восстановления оксидов азота аммиаком
Глава 5. Разработка принципиальной схемы двухстадийной адсорбционно-каталитической очистки отходящих газов от оксидов азота
Выводы
Библиографический список

ВВЕДЕНИЕ
Одной из наиболее важных проблем современности является охрана окружающей среды. Непрерывное развитие химической промышленности, энергетики и ряда других отраслей хозяйственной деятельности человека приводят к увеличению объема выбросов вредных соединений в атмосферу. Одним из наиболее токсичных соединений, содержащихся в газовых выбросах, являются оксиды азота. Источниками оксидов азота в воздухе являются выхлопные газы автотранспорта, теплоэлектроцентрали, предприятия черной металлургии (агломерационные, коксовые, нагревательные печи и др.) и химической промышленности (производства серной и азотной кислот, минеральных удобрений, катализаторов и др.). К различным методам очистки отходящих газов от оксидов азота относятся абсорбционный, адсорбционный, радиационный, озонирование, окисление и восстановление в газовой фазе. Сорбционные методы рекомендуются при различных концентрациях токсичных веществ. Чем больше концентрация вредных веществ, тем рентабельней метод. Однако адсорбционный метод утилизации оксидов азота не решает полностью проблему ликвидации вредных выбросов в атмосферу.
Наиболее радикальным и хорошо освоенным промышленностью является метод каталитической очистки. Концентрация оксидов азота может колебаться в зависимости от источника от 0,1 до 0,35% об. и максимальна в выбросах производства азотной кислоты. Многие газовые выбросы, кроме оксидов азота, содержат значительное количество кислорода (от 1 до 20%) и оксидов серы. Это создает определенные трудности при использовании для очистки метода каталитического восстановления из-за отравления катализаторов и необходимости применения значительного избытка газа-восстановителя {СН4, Н2, СО) для удавления избытка 02. Более экономичен в кислородсодержащих газовых выбросах по сравнению с другими каталитический способ восстановления оксидов азота с применением аммиака.

Эффективность возрастает при увеличении содержания СО в смеси до 3% (аыо = 86,74-90,4% при 693-ь704°С). Для обеспечения стабильной работы толщина пластин должна быть не менее 0,153 мм, а активного слоя - 0,05 мм.
Для очистки газовых смесей от N0 и СО в [а.с. 833306, 886965 СССР] предложены сплавные никелевые контакты на основе алюминия с добавками других металлов (Сг, Мп) и без них, полученные путем сплавления металлов с последующей термообработкой при 800ч-850°С в течение Ю-ьЗО ч с частичным удалением алюминия с поверхности. Контакты имеют высокую термическую устойчивость и поддаются регенерации путем многократного выщелачивания из-за стабильного соотношения фаз в сплаве. На лучшем из катализаторов, полученных частичным удалением алюминия из интермател-лида МА13, при 6004-700°С обеспечивалось 100%-ное взаимодействие N0 + СО, при 500°С - 97,6, 400°С - 88, 350°С - 35%-ое. Улучшает свойства катализаторов метод получения алюминиевого сплава спеканием порошком метал-

лов в водороде с добавками воды (10-г50 г/м ) при 600-ь750 С.
Представляют интерес работы, в которых для восстановления использовалась смесь СО и Н2, т.к. она входит в состав выхлопных газов бензиновых двигателей. Исследовалось восстановление СО + Н2 + N0 на 2,5-ь5%-х Рй, Pd-Ag-, Pd-Ag-Fe-, Pd-Fe-, Ag-, Ag-Fe- и /-катализаторах на носителе А12Оз. оксид углерода в смеси водорода оказывает тормозящее действие на процесс восстановления N0 на /-катализаторе в значительно большей мере, чем на Pd, на котором достигается при 300°С 100%-ное восстановление N0 [106]. Эффективность выше на Р<7-содержащих контактах, однако в продуктах реакции обнаруживаются следы Л1Н3, которые исчезают при избытке СО по отношению к N0. Для Ag- и ДдчГе-катализаторов увеличение концентрации СО также снижает степень превращения N0, и в реакции вместо СО начинает принимать участие водород.