Разработка экспрессного низкофонового метода определения бета-активности газовых препаратов и опыт его практического применения при проведении мониторинга атмосферного криптона-85

• Автор: Пахомов, Сергей Аркадьевич
• Шифр специальности: 05.11.10
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2000
• Место защиты: Санкт-Петербург
• Количество страниц: 121 с.

ОГЛАВЛЕНИЕ

ВВЕДЕНИЕ
Глава 1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ ПО ПРОБЛЕМЕ АТМОСФЕРНОГО КРИПТОНА-85 (ОСНОВНЫЕ СВОЙСТВА, КРУГООБОРОТ В ПРИРОДЕ, ИСТОЧНИКИ ПОСТУПЛЕНИЯ И МЕТОДЫ КОНТРОЛЯ)
1.1. Физико-химические свойства криптона и его кругооборот в Природе
1.1.1. Основные физические свойства криптона и радионуклида 85Кг
1.1.2. Основные химические свойства криптона
1.1.3. Растворимость криптона
1.1.4. Адсорбционные свойства криптона
1.1.5. Диффузия криптона в газах, жидкостях и твердых телах
1.1.6. Кругооборот атмосферного криптона
1.2. Источники поступления 85Кг в атмосферу
1.2.1. Природные источники поступления 85Кг
1.2.2. Образование ®*Кг при осуществлении цепной реакции деления
1.2.3. Поступление 85Кг в атмосферу в результате ядерных взрывов
1.2.4. Поступление 85Кг в атмосферу при производстве оружейного плутония
1.2.5. Поступление 85Кг в атмосферу при работе АЭС
1.2.6. Поступление 85Кг в атмосферу при авариях на АЭС
1.2.7. Поступление 85Кг в атмосферу при переработке облученного топлива
1.2.8. Перенос радиоактивного криптона в атмосфере
1.2.9. Обзор результатов измерений содержания 85Кг в атмосферном воздухе
1.3. Методы измерения содержания 85Кг в атмосферном воздухе
1.3.1. Получение криптона на стационарных ректификационных установках
1.3.2. Получение криптона на малогабаритных дистилляционных установках
1.3.3. Получение препарата криптона методом низкотемпературной адсорбции
1.3.4. Методы измерения содержания 85Кг в газовых препаратах
1.3.4.1. Газоразрядные методы измерения
1.3.4.2. Сцинтилляциониые методы измерения
1.4. Выводы
ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ - РАЗРАБОТКА 59 ВЫСОКОПРОИЗВОДИТЕЛЬНОГО И НИЗКОФОНОВОГО МЕТОДА ИЗМЕРЕНИЙ АКТИВНОСТИ 85Кг
2.1. Основные технические характеристики установки Бета
2.2. Исследование характеристик жидкостного сцинтилляционного метода
2.3. Разработка и изготовление специализированных сцинтиллирующих ячеек 63 для измерения активности 85Кг в газовых препаратах.
2.3. Исследование радиометрических характеристик сцинтиллирующих ячеек и 69 разработка оптимальной методики их применения.
2.4. Сопоставление характеристик разработанного метода и известных методов
2.5. Исследование сохранности проб криптона при длительном хранении
2.6. Исследование возможности применения метода РФА для контроля 82 содержания криптона в измеряемых газовых препаратах.
2.7. Дальнейшее развитие сцинтилляционного метода измерений 85Кг
2.8. Методика проведения массовых измерений активности 85Кг в пробах ККС
2.9. Применение разработанного метода для определения активности 85Кг в 90 газовых препаратах, получаемых при эксплуатации комплекса К-511-Д.
2.10. Выводы 93 ГЛАВА 3. ПРАКТИЧЕСКОЕ ПРИМЕНЕНИЕ РАЗРАБОТАННОГО МЕТОДА 95 ПРИ ПРОВЕДЕНИИ МОНИТОРИНГА СОДЕРЖАНИЯ 85Кг В АТМОСФЕРЕ.
3.1. Применение метода при анализе радиоактивного загрязнения атмосферы 95 продуктами аварийного выброса ЧАЭС.
3.2. Использование разработанного метода для проведения мониторинга 98 атмосферного 85Кг на территории России, Украины и Казахстана.
3.3. Опыт применения разработанного метода при проведении судовых 106 экспедиционных измерений.
3.4. Оценка изменения уровня глобального содержания атмосферного 85Кг
3.5. Средне-выборочные характеристики полученных результатов и их связь с
влиянием источников выброса.
3.6. Выводы
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
ЛИТЕРАТУРНЫЕ ИС ТОЧНИКИ

ВВЕДЕНИЕ
Ядерный потенциал, накопленный Человечеством более чем за 55 лет, уже успел оказать негативное воздействие на среду жизнедеятельности человека. Драматическое начало «атомной» эры, вовлекшее ведущие мировые державы в гонку вооружений, практически не оставило времени на прогноз последствий широкомасштабного использования атомной энергии и, особенно, производства и проведения испытаний ядерного оружия. Так, например, последствия мощных термоядерных взрывов, осуществленных в атмосфере в разное время США, СССР, Францией, Великобританией и Китаем, еще и сегодня наглядно проявляются в виде повсеместно обнаруживаемых в пробах атмосферных выпадений техногенных радионуклидов и 137Св, а также изотопов Ри, инжектированных в стратосферу в период проведения этих взрывов. Таким образом, реализация уже одних только военных ядерных программ привела к глобальному загрязнению основных элементов Природы долгоживущими искусственными радионуклидами.
Другим, все более возрастающим фактором радиационного воздействия на окружающую среду является деятельность предприятий мирового ядерно-энергетического комплекса. Ядерная энергетика начала бурно развиваться в середине 60-х годов, когда в результате создания экономичных энергетических реакторов большой единичной мощности, была обеспечена конкурентоспособность АЭС с традиционными тепловыми электростанциями. В настоящее время, несмотря на значительное сокращение, или почти полное свертываше военных ядерных программ ведущими державами, радиационное воздействие на окружающую среду сохраняется уже, главным образом, в результате гражданской ядерной деятельности, масштабы которой непрерывно растут в связи с увеличением мирового энергопотребления.
Накопленный опыт свидетельствует, что ограниченный выброс радионуклидов в окружающую среду неизбежен даже при нормальной эксплуатации ядерных объектов. Несколько серьезных аварий, сопровождавшихся неконтролируемым выбросом радионуклидов, произошедших в последние десятилетия в ряде стран и, особенно, катастрофа на Чернобыльской АЭС, значительно ужесточили существующую концепцию ядерной безопасности. Теперь, уже не только ввод в действие новых предприятий ядерной энергетики, но и дальнейшая эксплуатация существующих, не могут продолжаться без непрерывного усовершенствования систем и методов контроля радиационного состояния окружающей среды.
Одним из актуальных сегодня направлений такого контроля является проведение мониторинга содержания в атмосферном воздухе газообразных радионуклидов и, в частности, радиоактивных изотопов благородных газов (РБГ), образующихся в больших количествах при делении и, вследствие химической инертности, сравнительно легко поступающих в атмосферу при всех видах ядерной деятельности. Одним из таких радионуклидов является 8зКх (ТЮЛб года), который поступая в атмосферу обладает

1) экономическая целесообразность (особенно важна для высоко развитых стран, не обладающих собственной уранодобывающей промышленностью);
2) разработка новых мощных энергетических реакторов, работающих на быстрых нейтронах, обеспечивающих расширенное воспроизводство делящихся и, следовательно, дающих возможность перехода к замкнутому топливному циклу;
3) оптимизация технологии обращения с радиоактивными отходами ядерной энергетики (отделение долгоживущих высокоактивных продуктов деления и актинидов от основной массы топлива с последующим более компактным захоронением).
Существующие технологии переработки облученного ядериого топлива включают стадию его растворения. В процессе растворения, весь содержащийся в топливе 85Кг выделяется в виде газа и смешивается с другими газами, которые после технологической очистки формируют состав газового выброса. Среди существующих методов очистки газового выброса от криптона, в настоящее время наиболее эффективным и, что особенно важно, единственным, обеспечивающим компактное выделение поглощенного 85Кг, является метод, основанный на экстракции или его избирательной абсорбции хлорфторметанами (фреонами) [15, 28]. Однако, практически этот метод применяется в весьма ограниченных масштабах, возможно, в связи с опасностью утечки фреонов в атмосферу, весьма вероятной при его промышленном использовании. Таким образом, в настоящее время большая часть 8эКг, содержащегося в отработанном топливе, выбрасывается в атмосферу при его переработке.
Количество выбрасываемого в атмосферу 85Кг при переработке одной тонны топлива определяется составом исходной топливной композиции и т.н. глубиной его выгорания. Как уже отмечалось, для наиболее распространенных реакторов с легко-водным замедлителем ЬУЛ (к которым относятся реакторы и ВУК, а также отечественный реактор ВВЭР), средняя доля числа делений 239Ри составляет 41% (при среднем значении выгорания 33000 Мвт-сутки/т) [28]. Выход 85Кг составляет в этом случае 124 Ки/(МВт(тепл.)-год) или, при КПД 33%, 375 Ки/'(МВт(эл.)-год). Среднее содержание 8эКг в отработанном топливе реакторов Ь¥Я при этом составляет величину 11200 Ки/т.
По данным доклада [29], для реакторов семейства Ь¥В. (типа РУЯ и .В’У‘/11), характерное значение образующейся активности 85Кг варьирует от 300 до 400 Ки/(МВт(эл.)-год). Для реакторов - размножителей на быстрых нейтронах (РВК), работающих на плутониевом или смешанном топливе, эта величина составляет от 200 до 300 Ки/(МВт(эл.)-год), а для высокотемпературных реакторов с газовым охлаждением (ШХЖ), работающих на высокообогащенном уране и использующих 232ТЬ для наработки 233и, она составляет от 400 до 600 Ки/(МВт(эл.)-год) [28].
В таблице 1.15 дана информация о наиболее крупных радиохимических предприятиях мира и о количествах радиоактивного 8эКг, выбрасываемого ими в атмосферу при расчетной нагрузке по состоянию на 1988 г.[30]. Приведенные в таблице значения выбросов получены расчетным путем, в предположении, что, в основном,