Окислительная димеризация метана в присутствии оксидных катализаторов

• Автор: Карташева, Маргарита Николаевна
• Шифр специальности: 02.00.13
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 1999
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 156 с.

Содержание
Содержание
Введение
Глава 1. Литературный обзор
1.1. Способы переработки метана в нефтехимические продукты
1.2. Основные факторы, определяющие пути активации молекулы метана
1.3. Окислительная димеризация метана
1.4. Катализаторы ОДМ
1.4.1. Каталитические свойства некоторых р- и д-элементов в реакции ОДМ
1.4.2. Катализаторы ОДМ на основе щелочных и щелочноземельных металлов
1.4.3. Каталитические свойства соединений РЗЭ в реакции ОДМ
1.4.4. Каталитические свойства многокомпонентных систем
1.5. Физико-химические свойства катализаторов ОДМ
1.5.1. Взаимосвязь удельной поверхности и активности катализаторов
1.5.2. Кислотно-основные свойства катализаторов ОДМ и их взаимосвязь с активностью
1.5.3. Электронные свойства поверхности и активность катализаторов
1.6. Механизм реакции ОДМ
1.7. Заключение
Глава 2. Экспериментальная часть
2.1. Методика проведения эксперимента
2.2. Характеристика сырья и реагентов
2.3. Методика приготовления катализаторов
2.3.1. Приготовление катализаторов на основе оксидов РЗЭ
2.3.2. Приготовление катализаторов на основе цеолитов

2.3.2.1. Приготовление цеолитных катализаторов, модифицированных фторид-ионами
2.3.2.2. Приготовление катализатора 10%Мп/Ыа-ЦВК
2.4. Методика анализа продуктов ОДМ
2.5 Исследование некаталитической конверсии метан-воздушной смеси
2.6. Оценка точности эксперимента
2.7. Аналитические и физико-химические методы исследования катализаторов
2.7.1. Определение содержания фторид-ионов в цеолитных катализаторах
2.7.2. Методика физико-химических исследований образцов катализаторов
2.7.2.1. Исследования методом рентгеновской дифрактометрии
2.7.2.2. Исследования методом электронной микроскопии
2.7.2.3. Исследования методом ИКС
2.7.2.4. Исследования методом ЭПР
Глава 3. Обсуждение результатов
3.1. Изучение каталитической активности индивидуальных оксидов РЗЭ в реакции ОДМ
3.2. Изучение каталитической активности цеолитных катализаторов в реакции ОДМ
3.3. Каталитические испытания промышленных концентратов оксидов РЗЭ
3.4. Изучение активности катализаторов на основе промышленных концентратов РЗЭ, промотированных ионами щелочных и щелочноземель-ных металлов
3.5. Физико-химические исследования катализаторов на основе индивидуальных оксидов и концентратов РЗЭ

3.5.1. Измерение удельной поверхности катализаторов на основе
оксидов и концентратов РЗЭ и ее связь с активностью указанных соединений в реакции ОДМ
3.5.2. Исследование катализаторов окислительной диме-ризации метана на основе редкоземельных оксидов методом
ЭПР-спектросюпии
3.5.3. Исследование образцов методами рентгеновской ди-
фрактометрии и электронной микроскопии
Выводы
Литература
Приложение
Таблица 1.4.4.1. Каталитическая активность многокомпонентных систем в реакции ОДМ
№ Катализатор Условия опытов Кен, % Sc2* % Выход с2+ ,% Источ
т, °С СВЦ:02: инертн. разбав. Скорость подачи реагентов Ч или т
1 LaMSro,jCa7,o Со,5012,3 850 21:9:70 0,5 с 47,5 51,4
2 SrLaioOv 900 1:0,4: 0,29 (№) 30 мс 14,2
3 Na2La2Ti3Oio 800 2:1:3,8 4620 ч1 35 28
4 Na/La/0,3Ta 750 9:1:0 5400 л/г*ч 18,3 68,9
5 Na/Y/0,3Nb 750 9:1:0 5400 л/г*ч 17,0 71,8
6 Li:Mg:Nd (40:40:20 долей) 900 3:1:0 0,018 мин/г кат. мл газа 28,1 63,4
7 20% SrO-20% La203/Ca0 830 9:1:0 100 мл/мин 18 80
8 K-SK3-La2OCCaO 800 9:2:7 не сообщ. 18,2 68,3
9 LiMgAlo,8Nio,2 760 11:1:3,4 0,064 гс/мл 14 80
10 LiMg2Coo,o2 800 2,1:1:4,5 0,52 гс/мл 22 97
И LiSr23Clo,5 700 2:1:6,5 1360 ч1 14 88
12 Lio.jLaNiO? 760 2:1:3 0,39 гс/мл 35 68
13 Nao,2Lao,8Mn03 820 5:1:4 0,87 гс/мл 14 72
14 Nao.iCdoMnOs 820 5:1:0 2,2 гс/мл 20 71 14,2
15 Na4P207Mni4.5/Si02 925 5:1:4 4800 ч'1 22 66
16 NaxPbZn8,6SiyOx 750 9:1:0 2,4 гс/мл 8 72
17 Lio.sCsojZniiOx 760 1:0,25:2,5 (N2) 200 мл/мин 21,8 77,02
18 LbAiopZnMgjOx 800 1:0,21:2,5 200 мл/мин 22,2 78
19 Li2Zn6Mg5Ox 850 1:0,25:2,5 200 мл/мин 18,8 72,6
Обозначения: Ксн4 — конверсия метана; Зс2+ — селективность по углеводородам С2 и выше; — скорость подачи; т — время контакта.