Разработка методов определения состава и исследование распределения примесей гексафторида урана в разделительных каскадах

• Автор: Джаваев, Борис Григорьевич
• Шифр специальности: 01.04.14
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2000
• Место защиты: Новоуральск
• Количество страниц: 145 с. : ил.

Оглавление
Введение
1 Методы концентрирования примесей в газообразных пробах,
подлежащих масс-спектрометрическому анализу
1.1 Селективная сорбция основы анализируемых газовых смесей
1.2 Метод фракционной конденсации
1.3 Термическая диссоциация сложных фторуглеродных соединений
1.4 Конверсия высокополярных и нелетучих соединений
1.4.1 Определение содержания фторорганических примесей в
гексафториде урана методом термической деструкции
1.4.2 Определение содержания воды и фтористого водорода в азоте
1.4.3 Контроль качества закиси — окиси урана
2 Разработка передвижной масс-спектрометрической установки
для анализа легких примесей в межкаскадных коммуникациях
2.1 Конструктивные особенности установки
2.1.1 Системы высоковакуумной откачки
2.1.2 Система отбора и ввода анализируемого газа
2.1.3 Узел формирования молекулярного пучка
2.2 Сущность метода
2.3 Определение калибровочных характеристик прибора
3 Разработка методики и установки для приготовления калибровочных
газовых смесей высокоагрессивных соединений
3.1 Основные понятия ч
3.2 Установка для приготовления калибровочных смесей
3.3 Методика приготовления калибровочных смесей
4 Исследование состава и распределения примесей в
гексафториде урана в разделительных каскадах
4.1 Анализ примесного состава гексафторида урана в питании и отборе 100 системы разделительных каскадов
4.2 Анализ примесей в межкаскадных коммуникациях
4.2.1 Исследование миграции продуктов разрушения газовых центрифуг
вдоль каскадов
4.2.2 Определение состава легких примесей в поисках течи
Выводы
Литература

Введение
Масс-спектрометрический метод анализа является основным методом в системе аналитического контроля на предприятиях по разделению изотопов урана.
Можно выделить две задачи, успешное решение которых возможно при наличии оперативной и точной информации о содержании примесей в гексафториде урана (ГФУ). Первое - это обеспечение требований спецификаций и технических условий по содержанию примесей в ГФУ, предназначенном для обогащения и собственно в обогащенном ГФУ. Вторая задача - это оперативный контроль состава газовых потоков в разделительных и очистительных каскадах, в межкаскадных коммуникациях (МКК), в конденсационно - испарительных установках (КИУ). Оперативность необходима для проведения контроля непосредственно во время процесса разделения изотопов урана, что является предпосылкой обеспечения качества конечной продукции. Кроме того, оперативная информация о составе и количестве примесей в МКК позволяет локализовать источники поступления примесей, оценить эффективность работы очистительных каскадов, вспомогательного оборудования (КИУ, поглотительных колонок и др.), установить баланс распределения примесей по разделительным каскадам и, в конечном итоге, обеспечить оптимальный регламент работы разделительного оборудования.
В условиях, когда на мировом рынке объем услуг по разделению изотопов урана значительно превосходит спрос на эти услуги, качество поставляемого заказчиком гексафторида урана имеет первостепенное значение.
Кроме того, в последнее время питание технологических каскадов осуществляется не только сырьевым природным гексафторидом урана, а и обедненным, накопленным за предыдущие годы работы. Это, а также программа переработки оружейного урана в энергетический накладывает дополнительные требования к системе аналитического контроля.
Внедрение нового оборудования, новых технологий на производстве по разделению изотопов урана, также невозможно без аналитического обеспечения.
Традиционно определение примесей в гексафториде урана проводят с использованием спектральных методов анализа. Главным недостатком этих методов является необходимость отбора, а затем относительно сложная пробоподготовка, которые исключают возможность оперативного контроля.
Масс - спектрометрический метод, в силу его высокой информативности и экспресности более других инструментальных методов анализа подходит для решения указанных задач.
Следует отметить, что центрифужная технология разделения изотопов урана практически исключает наличие в гексафториде урана, прошедшем через каскады, примесей нелетучих соединений. Это также делает наиболее актуальными масс-спектрометрические методики газового анализа, при которых гексафторид урана без какой-либо пробоподготовки непосредственно вводится в масс-спектрометр и проводится количественное определение примесей летучих соединений - yFfo МоР6, СгОчйг, РМ, РОР3, 81Р,ь ВР3, Р2, С02, СО, N2, 02, СП7, углеводороды, хлоруглероды и частично замещенные галлоидоуглероды, фторуглероды и ряд других летучих соединений, если этого требуют производственные задачи - 11еР6, АэР5, ОР2, БРб, 802Р2 и др.
Однако, стандартные масс-спектрометры [1-8] не обладают необходимой чувствительностью для решения задачи по контролю качества гексафторида урана. Ограничения по содержанию примесей в гексафториде урана изложены в спецификациях и технических условиях [10-14]. В соответствии с этими нормативными документами допустимые пределы .содержания для различных компонентов лежат в диапазоне от 10° до 10"2%
Существуют различные пути решения проблемы чувствительности. Одно из направлений связано с повышением чувствительности системы регистрации [15-18]. В качестве приемника ионов в этом случае используют вторичные электронные умножители. Однако этот подход имеет ряд ограничений, которые
1 2 3
6.6 4.4-1 O'8 0.11 0.03 (3.2+0.8)-10'*
13.3 8.8-Ю'7 0.224 0.062 (6.4+1.2)-1 O'8
26.6 1.8-1 O'7 0.444 0.13 (1.30+0.12)-10'7
40 2.7-Ю'7 0.72 0.196 ( 1,90±0.17)-1 O'7
66.6 4.4-Ю'7 1.19 0.32 (3.30+0.22)-10'7
SiF4
6.6 - 0.44 0.483
13.3 - 0.89 0.9
26.6 - 1.72 1.74
40 - 2.7 2.66
66.6 - 4.6 4.61

6.6 - 0.34 0.35
13.3 - 0.67 0.68
26.6 - 1.4 1.38
40 - 2.1 2.09
66.6 - 3.6 s 3.62