Структура и динамика молекулярного комплекса He x|-2 (a3 Σ + u ) в конденсированных фазах гелия

• Автор: Тодощенко, Игорь Анатольевич
• Шифр специальности: 01.04.09
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2000
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 85 с. : ил.

Содержание
Введение
1 Основные свойства эксимерных молекул гелия
1.1 Классификация и структура молекул Не
1.2 Исследования молекул Не в конденсированном гелии
1.3 Динамика образования и распада эксимеров в гелии
1.4 Триплетные молекулы в магнитном поле
2 Экспериментальная установка и методы исследований
2.1 Способ генерации молекул
2.2 Экспериментальная ячейка
2.3 Оптическая схема и измерение поглощения
2.4 Криогенная система и линия чистого гелия
2.5 Выбор оптимального режима работы острий
3 Спектры поглощения
3.1 Спектры поглощения переходов а3Е+ —V 63ПЙ и а3Е+ —> с3Е+, и их структура
3.2 Зависимость спектров поглощения в жидком 3Не и 4Не от давления и температуры
3.3 Спектры поглощения перехода а3Е+ —» 7311д в плотном холодном газе 3Не
4 Модель структуры молекулярного комплекса
4.1 Интерпретация спектров поглощения перехода а3Е+ —► с3Е+ в жидком гелии
4.2 Интерпретация спектров поглощения перехода а,3Е£ —> с3Е+ в плотном холодном газе 3Не
4.3 Сравнение модельных представлений о структуре молекулярного комплекса
4.4 Ширина и форма линий поглощения в жидкости и в разреженном газе

5 Кинетика образования и распада триплетных молекул Не
5.1 Кинетика распада триплетных молекул Не в жидком гелии в диффузионном приближении
5.2 Кинетика распада триплетных молекул Нег в жидком гелии в бесстолкновительном приближении
5.3 Экспериментальные исследования процессов гибели молекул
5.4 Экспериментальное исследование влияния магнитного поля на распад молекул
5.5 Вероятность рождения молекулы при электрон-ионной рекомбинации
Заключение
Литература

Бросая в воду камешки, смотри на круги, ими образуемые; иначе такое бросание будет пустою забавою.
К. Прутков ’’Плоды раздумья”, §/56.
Введение
Конденсированный гелий представляет собой уникальный объект исследования. Несмотря на простоту атома гелия, конденсированный гелий проявляет удивительное разнообразие возбужденных состояний. Среди различных долгоживущих гелиевых возбуждений наименее изученным объектом являются вы-сокоэнергетичные нейтральные возбуждения. Такие объекты в жидком гелии впервые были экспериментально обнаружены в 1968 г. Сурко и Райфом [1]. В последующих спектроскопических исследованиях [2] эти возбуждения бы ли идентифицированы как возбужденные атомные и молекулярные состояния гелия. Такие состояния эффективно образуются, например, при ионизации гелия пучком высокоэнергетичных частиц. При этом наиболее долгоживущим типом таких возбуждений в достаточно разреженном газе являются атомы гелия в низшем триплетном состоянии 2ЪБ, а в конденсированном гелии эксимерные молекулы Не£ в состоянии а3£+.
Метастабильные молекулы Не представляют интерес с нескольких точек зрения. Сравнительно большой размер орбиты валентного электрона приводит к тому, что вокруг молекулы в конденсированном гелии образуется пузырек, аналогичный пузырьку, образуемому свободными электронами и возбужденными атомами гелия. Причина образования такого пузырька - отталкивание валентного электрона от атома гелия в основном состоянии.
Структура пузырьков, образуемых свободными электронами и возбужденными атомами гелия, довольно подробно изучена как теоретически, так и экспериментально [3, 4, 5, 6]. Расчеты, выполненные в рамках пузырьковой модели, дают удовлетворительное описание наблюдаемых спектральных характеристик и динамических свойств данных систем. Подобных расчетов для молекулярного комплекса проделано не было, однако можно предположить, что его структура во многом аналогична структуре атомного комплекса. Наличие пузырька вокруг молекулы приводит к тому, что электронные термы молекулы в жидкости слабо отличаются от вакуумных, что существенно облегчает интерпретацию спектров поглощения и испускания.
Структура молекулярных термов молекулы чрезвычайно богата: помимо
электронной структуры (энергии порядка 1 эВ), имеются колебательная (~
0.1 эВ) и вращательная (~ 1 мэВ) структуры. Анализ спектроскопических характеристик молекулярного комплекса может дать важную информацию о взаимодействии молекулы с атомами окружающей жидкости и с другими

сердцевины 0.8 мм и апертурой около 20°, изготовленные в НИИ Электровакуумного стекла. Световоды имели красную границу пропускания 2.2мкм и выдерживали сильные температурные градиенты без существенного возрастания потерь. Поскольку апертура световодов приблизительно соответствовала выходной апертуре монохроматора, то свет из монохроматора заводился в световод без применения специальной оптической схемы. С помощью второго световода свет, прошедший область поглощения, выводился из экспериментальной ячейки на фотоприемник. В ячейке концы входного и выходного световодов были закреплены на расстоянии 2.8 мм друг от друга. С учетом апертуры световодов это означает, что поле зрения на уровне острий было около 1 мм. Тем самым, прямое попадание в световод излучения от областей возбуждения гелия вблизи острий было надежно исключено.
В качестве фотоприемников использовались кремниевый фотодиод, работающий в режиме фототока, при измерениях вблизи 1 мкм и РЬЯ фоторезистор, включенный в мостовую схему, при измерениях вблизи 2 мкм. Во избежание электрических наводок на соединительные кабели фоторезистор размещался непосредственно на входном разъеме фазочувствительного вольтметра 811-830, а фотодиод-на входном разъеме усилителя тока 811-570 (усилитель тока на рис. 2.2 не показан). Диапазон доступных для наблюдения длин волн иллюстрирует рис. 2.3, на котором изображена величина сигнала напряжения, снимаемого с фотодетекторов, в зависимости от длины волны.
Эта зависимость определяется спектральными характеристиками лампы и всего оптического тракта: фильтра, монохроматора, световодов и детектора света.
Для достижения высокой чувствительности к поглощению мы применяли технику синхронного детектирования. Свет от лампы модулировался прерывателем на частоте /с, а сигнал с фотоприемника детектировался фазочувствительным вольтметром на этой частоте. Результат — величина прошедшего через ячейку света — передавался в компьютер. Дополнительно напряжение между остриями модулировалось прямоугольными импульсами с частотой /н "С /с, что приводило к модуляции тока и концентрации молекул в ячейке. Величина модуляции напряжения выбиралась таким образом, что ток при низком напряжении падал до 0, то есть глубина модуляции была равна
1. При этом минимальное напряжение составляло несколько киловольт, что обеспечивало быстрое исчезновение зарядов из области наблюдения при выключении тока. (Время пролета зарядов через область наблюдения при таких напряжениях составляет 1 — 3 мс.)
Синхронное детектирование величины прошедшего через ячейку света на частоте /я производилось цифровым образом при помощи компьютера и давало величину поглощения при условии, что время жизни молекул было существенно меньше периода модуляции тока.
Частоты fc и /н были выбраны из следующих соображений. Период