Моделирование химически активных пространственно-неоднородных разрядов в потоке газа

• Автор: Петрусев, Андрей Сергеевич
• Шифр специальности: 01.04.08
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 1999
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 91 с. : ил.

ВВЕДЕНИЕ
Поиск альтернативных путей проведения химических процессов привёл к возникновению нового направления химической физики и технологии - исследованию химических процессов в плазме низкотемпературных разрядов - плазмохимии [1,2]. Важным достоинством плазмохимических реакторов является чрезвычайно высокая скорость химических реакций, при возможности одновременного достижения высокой энергетической эффективности процесса, его одностадийности и технологичности.
Однако, реакции идущие в плазме газового разряда могут иметь весьма различные механизмы. В 'зависимости от параметров разряда и способов его организации, один и тот же процесс может осуществляться по-разному и с различной энергетической эффективностью [2,3]. Это обстоятельство делает необходимым, с одной стороны, нахождение оптимального механизма осуществления плазмохимического процесса, а с другой стороны - создание разрядных систем, в которых эти условия были бы реализованы при необходимом уровне мощности.
Как показали результаты исследований [2,4], для ряда эндоэргических процессов, в частности, для разложения двуокиси углерода,
С02=С0+1/202
достижение энергозатрат, близких к термодинамически минимальным, оказывается возможным в неравновесной плазме, когда реакция стимулируется, например, колебательным возбуждением реагентов. В результате теоретического и экспериментального изучения кинетики и энергобаланса неравновесных плазмохимических процессов такого типа, были определены условия для их высокоэффективного проведения:
оптимальные величины энерговклада, температуры газа, значение приведённой напряжённости электрического поля. На примере диссоциации диоксида углерода, было экспериментально показано, что энергетическая эффективность процесса может достигать 80-90% [5,6-9]
Существенное повышение эффективности химической реакции в неравновесной плазме с колебательным возбуждением реагентов достигается также и для случая конверсии метана в ацетилен [2],
СН„ = 1/2С2Н2+3/2Н2
и разложения N20 с образованием монооксида азота [2]
N20 = N0 + 1/2Ы2
По сравнению с диссоциацией СОг, для эффективного осуществления этих процессов требуется не только реализация определённых параметров плазмы (колебательной и поступательной температур, степени ионизации) , но и фиксация продуктов, которые неустойчивы по отношению к реакциям разложения даже при сравнительно низких температурах. Это накладывает дополнительные требования на кинетику процесса. В этом случае важно не только обеспечить определённую величину энерговклада в колебательные степени свободы, но и провести эффективную закалку продуктов.
Другая возможность снижения энергозатрат может быть реализована для эндоэргических реакций с кластеризующимися продуктами в быстровращающихся, пространственно-неоднородных плазмохимических реакционных зонах [8,9]. Это относится, например, к разложению сероводорода до водорода и элементарной серы.
НгБ = Н2 + 1/2Б
Энергетическая цена этого процесса в быстровращаклцемся СВЧ разряде составила в минимуме 0,8Эв в расчёте на одну молекулу водорода, что более чем вдвое ниже теоретически предельной величины для энергетической цены этого процесса в квазиравновесной плазме [2].
Повышение энергетической эффективности в этом случае происходит за счёт центробежного эффекта, т.е. селективного выноса более тяжелых продуктов, и осуществляющейся при этом внутренней рекуперации энергии. Исследования кинетики и энергобаланса химических реакций показали, что достижение высокой энергетической эффективности, наряду с оптимизацией удельного энерговклада, температуры, времени пребывания в
разряде, требует также достижения определённой тангенциальной скорости газа для реализации центробежного эффекта.
К настоящему времени, как в случае процессов, стимулируемых колебательным возбуждением реагентов, так и в случае процессов с центробежным выносом продуктов реакции, наилучшие результаты были достигнуты в различных типах быстропроточных СВЧ и ВЧ разрядов умеренного давления (от ЮОТорр и выше). Причём максимальная энергетическая эффективность во всех случаях достигалась в диапазоне давлений, в котором начиналась контракция разряда. Характерной
особенностью разрядов в этих условиях наряду с определяющим
влиянием гидродинамических факторов на их параметры и условия горения является и сильная пространственная неоднородность распределения основных разрядных параметров [5] . Особым типом пространственно-неоднородного разряда, привлекающим внимание
последнее время внимание исследователей, является скользящая дуга. Хотя энергетическая эффективность плазмохимических процессов в этом разряде зачастую оказывается ниже аналогичных показателей для СВЧ и ВЧ разрядов, сравнительная простота скользящей дуги, а также возможность масштабирования до высоких
с увеличением скорости продувки газа, радиус канала падает, а толщина скин-слоя растёт. Когда скорость продувки газа превысит критическую, тепловыделение начинает спадать, а теплоотвод продолжает расти. Это приводит к переохлаждению и погасанию разряда.
Кривая Имин (и) была сопоставлена с экспериментом, при этом наблюдалось удовлетворительное согласие (см. рис.1.7). Если выразить эффективный радиус горячей зоны через скорость газового потока по формулам (1.40)- (1.41), то можно построить зависимость 1ЛХр=ЭД(г):

Рис.1.8 Зависимость предельного энерговклада от эффективного радиуса разряда. 1— <1.68), 2-численный счёт, 3-эксперимент.
Пользуясь (1.55) и (1.68) нетрудно выписать выражение для удельного энерговклада в разряд:
1 2kIL
Е ~ и£(1пЛ- 1,44)2 (1-69)