Численные расчеты электронной структуры сильно коррелированных 3d соединений: выход за рамки приближения локальной электронной плотности

• Автор: Потеряев, Александр Иванович
• Шифр специальности: 01.04.07
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 1999
• Место защиты: Екатеринбург
• Количество страниц: 102 с. : ил.

Содержание
Введение
Глава 1. Методы расчёта зонной структуры
1.1 Функционал электронной плотности
1.2 Обменно-корреляционный функционал и приближение локальной электронной плотности
1.3 Проблемы приближения локальной электронной плотности
1.4 Теории, лежащие за рамками приближения локальной электронной плотности
Глава 2. ЬБА+ГГ метод
2.1 Метод ЬБА+и
2.2 Спектр валентной полосы и электронная структура СнГеОг
Глава 3. Приближение Т-матрицы
3.1 Теория Т-матрицы
3.2 Детали расчёта
3.3 Электронная структура АТО
Глава 4. Динамическая теория среднего поля
4.1 Связь между примесной моделью Андерсона и решёточной
задачей в <1°°
4.2 Итеративная теория возмущений при половинном заполнении
4.3 Итеративная теория возмущений для произвольного заполнения
4.4 Обсуждение различных пределов
4.5 Итеративная теория возмущений для случая произвольного вырождения
Глава 5. Переход металл-изолятор в гР соединениях: ЬаТЮъ
5.1 Вычислительная схема
5.2 Расчёт электронной структуры ЬаТЮз
Заключение
Литература
Введение
Системы с сильным электрон-электронным взаимодействием образуют класс соединений, богатые свойства которых все еще объяснены далеко не полностью. В таких системах средняя энергия кулоновского взаимодействия становится больше кинетической энергии, и электроны имеют тенденцию к локализации, чтобы минимизировать кулоновское отталкивание за счет увеличения кинетической энергии. Материалы и явления, для которых этот фактор имеет большое значение, привлекают в настоящее время как теоретиков, так и экспериментаторов; особенный интерес к таким системам возник с открытием высокотемпературных сверхпроводников [1] в восьмидесятых годах и тяжёлых фермионов [2], для которых корреляции электронов играют очень важную роль. Помимо этих проблем существует огромное количество других интересных явлений, таких как переход металл изолятор и легированные моттовские изоляторы [3], соединения с ’’гигантским” магнетосопротивлением [4,5], где сильное электрон-электронное взаимодействие играет немаловажную роль. Например, в Т/Оз при переходе металл-изолятор происходит изменение величины электрической проводимости в семь раз [6]; в оксидах марганца наблюдается ’’гигантское” магнетосопротивление [4,5]; в допированных моттовских изоляторах, таких как Ьа-хЗгхТЮз и Са-хЗгхУОз, квазичастичная масса увеличивается в несколько раз [3,7]. С сильными корреляциями электронов связаны такие явления, как зарядовое и орбитальное упорядочение [8] и определенные структурные фазовые переходы. Само существование локализованных магнитных моментов в твердом теле как в изоляторах, так
Глава 2. ЬЮА+и метод

а Ре За! зона при —1
Таким образом, в приближении ЬББА результат расчёта для СиЬеО полностью неправилен (металл вместо изолятора, недооценка величины магнитного момента, относительное положение зон). Данный результат происходит из-за того, что в приближении локальной спиновой плотности электрон-электронные кореляции учитываются не в полной мере. Для того, чтобы принять их во внимание мы выполнили расчёт электронной структуры СиРеО2 методом ЬДБА+и, в котором одноузельные корреляции учитываются в более полной мере. Величины кулоновского и обменного параметров, которые мы использовали в расчёте, равны и = 8 эВ, .] = 0.88 эВ [19] для железа и меди.
На рис. 2.4 показаны полная и парциальные плотности состояний выполнению методом ЬЗБА+и. Из полной плотности состояний видно, что СиРеОг является полупроводником с щелью Ад = 1.03 эВ. Зс!-зона меди полностью заполнена (п' = 4.66, тФ = 4.60) и лежит в области —4 —1.5 эВ. Зй-зона железа со спином вверх (тД = 4.94) и расположена в области —9.8 -8.2 эВ, в то время как пустая подзона со спином вниз (гД = 0.90)
находится в районе 1.1 -1 3.2 эВ выше уровня Ферми. О 2р расположена от —6 эВ до энергии Ферми и заполнена полностью. Таким образом, из парциальных плотностей видно, что Fe ЗсГ1' лежит ниже по энергии чем Си ЗИ и магнитный момент на ионе железа равен 4.04 рв (экспериментальная величина равна 4.4 дд). Также из плотностей состояний видно, что валентность иона Си равна 1+, а ион Fe находится в высокоспиновом состоянии с валентностью 3+.
Сравнивая валентную часть плотности состояний с рентгеновской фо-тоэмиссионной спектроскопией (см. рис. 2.5), можно увидеть, что для Си 3(1 и Си Ьа наблюдается хорошее согласие. Между Fe 3(1 заполненной частью плотности состояний и Ре Ьа наблюдается разница около трёх электронвольт. О 2р плотность состояний и О Ка рентгеновский фо-тоэмиссионный спектр также не полностью совпадают, что вызвано по-