Спектроскопия вторичного свечения сложных молекул и квази-нульмерных полупроводниковых наноструктур при резонансном двухфотонном возбуждении

• Автор: Баранов, Александр Васильевич
• Шифр специальности: 01.04.05
• Научная степень: Докторская
• Год защиты: 1998
• Место защиты: Санкт-Петербург
• Количество страниц: 47 с. : ил.; 21х15 см

Актуальность темы.
Электронные и колебательные возбуждения, а также их взаимодействия друг с другом определяют оптические и электрические параметры конденсированных сред и, следовательно, возможности их применения в различных областях науки и техники. Исследование таких возбуждений является главной задачей оптической спектроскопии. Наряду с традиционными методами люминесцентной спектроскопии и спектроскопии резонансного комбинационного рассеяния (РКР) света, анализ вторичного свечения сред при резонансном двухфтонном возбуждении позволяет получать в одном эксперименте информацию как об их электронной и колебательной подсистемах, так и об электрон-колебательном взаимодействии. Особенностью процессов, приводящих к этому типу вторичного свечения, является отличие правил отбора как для электронных переходов, по сравнению с методами, использующими однофотонный резонанс (однофотонное поглощение (ОФП), люминесценция при ОФП, РКР и т.д.), так и для колебательных переходов, по сравнению с РКР и ИК поглощением. В этом случае оказывается возможным получение информации, недоступной другим методам.
Под двухфотонно возбуждаемым вторичным свечением (ДФВС) здесь подразумевается совокупность когерентных процессов резонансных гипер-релеевского и гипер-комбинационного рассеяний (РГРР и РГКР, соответственно), а также некогерентных процессов двухфотонно возбуждаемой люминесценции (ДФЛ), в том числе резонансной, или бесфононной (РЛ), и с участием колебательнных возбуждений (фононов, ЛУФ). РГРР и РГКР являются трехфотонными процессами, в которых взаимодействие системы с двумя фотонами частоты «х приводит к рассеянию одного фотона: в случае РГРР с удвоенной частотой (2ю|_), а для РГКР с частотой 2ох - О, где О -частота колебательного возбуждения системы. Резонансное возрастание эффективности процессов при совпадении суммарной энергии инициирующих фотонов с энергией электронных состояний сред дает возможность анализа последних по спектрам возбуждения РГРР и РГКР. В случае резонанса имеет место также процесс реального заселения резонансных состояний в результате двухфотонного поглощения (ДФП) с последующей РЛ (с частотой 2со|_) и ЛУФ (с частотой 2ох - О).
Спектроскопия ДФВС существенно дополняет перечисленные выше традиционные методы изучения Электронной и колебательной структуры сред, поэтому ее развитие и применение является весьма актуальным. В то же время, рассматриваемые процессы связаны с нелинейно-оптическими свойствами вещества и их интенсивность определяется кубической нелинейной восприимчивостью. Резкое возрастание нелинейных восприимчивостей сред в условиях резонанса является весьма привлекательным с точки зрения практического использования, поэтому изучение резонансного нелинейного взаимодействия света с веществом важно не только для понима-

расщепленных зависящим от размеров спин-орбитальным взаимодействием. Сопоставление экспериментальных данных с численными оценками величины д показали удовлетворительное согласие. Анализ профилей возбуждения компонентов дублета вблизи 2ЕЬ поляризационные измерения и измерения зависимости параметров компонент дублета от интенсивности, а также данные по временной эволюции обсуждаемых полос, полученные в результате двухфотонного возбуждения КТ излучением Тнсапфирового лазера с длительностью импульсов 2 пс и регистрации с временным разрешением 150 пс, подтверждают наше предположение.
3.4. Экситон-фононное (1.0) взаимодействие в КТ полупроводников СиВг и СиС1 в режиме слабого конфайнмента.
В нанокристаллах существует четыре типа размерно-квантованных оптических фононов: два типа поперечных (ТО1 и Т02), продольные (Ю) и поверхностные (ЭО). В нанокристаллах сферической формы каждая из этих мод характеризуется набором квантовых чисел, которые имеют тот же смысл, что и в случае пространственного квантования электронов (эксито-нов): главного квантового числа, углового момента и его проекции (для 50 фононов остается только два последних квантовых числа). Амплитуды мод являются функцией радиуса нанокристалла. Очевидно, что размерное квантование оптических фононов должно модифицировать электрон (экси-тон)-фононное взаимодействие и правила отбора для оптических переходов с участием фононов в КТ по сравнению с объемными материалами.
Из простых физических соображений считалось, что полярное взаимодействие между электронами (экситонами) и Ю-фононами (фрелихов-ское взаимодействие) в КТ должно быть в значительной степени подавлено по сравнению с соответствующими объемными материалами. Это следует из-за дальнодействующего характера полярного взаимодействия электронов (дырок) с оптическими фононами. В то же время в спектрах вторичного свечения КТ разных материалов наблюдались, как правило, 1_0-фононы. Полученные нами спектры вторичного свечения нанокристаллов Сб5(ве) и СиС! при резонансном двухфотонном возбуждении также демонстрировали более или менее интенсивные полосы Ю-фононов, что позволяло делать вывод о доминировании в КТ фрелиховского электрон (экситон)-фононного взаимодействия. Однако, величина взаимодействия и ее зависимость от размера КТ, т.е. собственно эффект трехмерного конфайнмента, оставались неопределенными; существующие модели процесса были противоречивы. Целью исследований, результаты которых приведены в этом параграфе, было детальное исследование влияния конфайнмента на экситон-фононное взаимодействие в КТ на основе СиС! и СиВг при температуре 2К.