Экспресс-контроль технологических параметров катализаторов и носителей по люминесцентным характеристикам

• Автор: Елькина, Ирина Михайловна
• Шифр специальности: 05.17.08, 05.11.13
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2007
• Место защиты: Ангарск
• Количество страниц: 187 с. : ил.

1 1 Основные понятия о катализе и активности катализаторов

1 2 Синтез, модифицирование и физикохимические свойства цеолитов

1 Структура цеолитов .

1 2 2 Кристаллизация цеолитов из щелочных силикаалюмогелей

1 2 3 Кинетика роста массы кристаллов цеолитов в кристаллизующихся

гелях .

4 Направленный синтез цеолитов

5 Варьирование адсорбционных свойств цеолитов .

1 2 6 Применение цеолитов в химической промышленности

Промышленное производство цеолитов .

1 4 Методы исследования катализаторов

1 4 1 Исследование объемных свойств и текстуры .
2 Исследование структуры и состава поверхности катализаторов
3 Люминесцентная спектроскопия . .
1 5 Результаты и выводы
ГЛАВА 2. Методика проведения эксперимента
2 1 Объекты исследования .
2 2 Описание экспериментальной установки
2 3 Автоматизация эксперимента . . .
2 4 Результаты и выводы
ГЛАВА 3. Применение лазернолюминесцентного метода для экспрессконтроля технологических параметров катализаторов, носителей и нефтепродуктов
3 1 Возможности лазернолюминесцентного метода в изучении процесса кристаллизации и экспресс контроля степени кристалличности цеолитов
1 Экспрессконтроль степени кристалличности и исследование кристаллизации цеолита бета лазернолюминесцентным методом
.2. Экспрессконтроль степени кристалличности и исследование кристаллизации цеолита ЦВМ лазернолюминесцентным методом 3 2 Влияние модифицирования цеолитов ЦВМ на их физикохимические, каталитические и люминесцентные свойства
3 3 Возможности лазернолюминесцентного метода в изучении платино и палладий содержащих цеолитных катализаторов .
3 4 Проверка адекватности моделей экспрессконтроля технологических
параметров носителей и катализаторов . . .
3 5. Сравнительные характеристики фото и рентгенолюминесценции оксидных носителей и катализаторов
3 6. Лазернолюминесцентный метод идентификации углеводородных соединений и их детектирование в воде, почве и других веществах
3.7 Результаты и выводы
ГЛАВА 4. Компьютерное моделирование кинетики лазерностимулированной люминесценции
4 1 Модель кинетики импульсной фотостимулированной люминесценции в
рамках зонной схемы.
4 2 Моделирование туннельных процессов импульсной фотостимулированной люминесценции
4 3 Программное обеспечение процесса моделирования кинетики
люминесценции
4 4 Результаты и выводы .
Основные результаты и выводы
Литература


В первой главе приведены область применения катализаторов, основные технологические параметры, особенности процесса синтеза цеолитных катализаторов Выявлены стадии технологического процесса, в которых для диагностики и контроля качества свойств катализаторов можно использовать лазернолюминесцентный метод исследования. Предложена классификация методов исследования объемных свойств и текстуры, структуры и состава поверхности катализаторов. Во второй главе дано описание методики проведения эксперимента и лабораторной установки, объекты исследований, методики измерений и автоматизированной обработки результатов исследований Разработано программнотехническое обеспечение процесса сбора, обработки и хранения информативных сигналов об исследуемом веществе. В третьей главе приводятся экспериментальные данные по люминесценции исследованных образцов носителей и катализаторов при лазерном возбуждении Была исследована зависимость между степенью кристалличности цеолитов типа бета и ЦВМ исходных и модифицированных введением катионов щелочноземельных металлов Получены регрессионные модели, позволяющие определять содержание палладия и платины по интенсивности люминесценции в процессе производства и эксплуатации катализаторов Приводятся сравнительные характеристики спектров рентгено и фотолюминесценции Со содержащих катализаторов и оксидных носителей. Диффузия продукта в порах зерна катализатора. Основными технологическими параметрами каталитических реакторов являются время пребывания молекулы в реакторе, скорость процесса, константа скорости, время контакта. Во внешнедиффузионной области протекают, прежде всего, процессы на высокоактивных катализаторах, обеспечивающих быструю реакцию и достаточный выход продукта за время контакта реагентов с катализаторами, измеряемое долями секунды. Во внутридиффузионной области общая скорость процесса лимитируется диффузией реагентов в порах зерна катализатора Поэтому стремятся настолько уменьшить глубину проникновения реагентов в поры и продуктов из пор, чтобы ликвидировать внутридиффузионное торможение и перейти в кинетическую область, когда скорость процесса определяется только скоростью собственно химических актов катализа, т. Следует отметить, что высота и диаметр слоя катализатора, а также конструктивные параметры аппарата влияют на гидродинамику процесса, а через нее и на активность катализатора во внешнедиффузионной области. Определение активности отдельных катализаторов усложняется тем, что она может изменяться в течение процесса под влиянием температуры и среды Строго можно лишь говорить о каталитической активности всей системы в целом 1, 7, 8 В катализаторе под влиянием среды могут изменяться, состояние поверхности, структурные характеристики поверхности, химический состав и, следовательно, свойства всего объема катализатора без образования новых фаз растворение кислорода, водорода, азота, химический состав с образованием новых фаз Хотя многие гетерогенные катализаторы обладают большой площадью поверхности, обычно они имеют лишь небольшое число активных центров, на долю которых приходится малая часть суммарной поверхности Катализаторы могут утрачивать свою активность в присутствии небольших количеств химических соединений, называемых каталитическими ядами. Эти вещества связываются с активными центрами, блокируя их. В промышленных масштабах главным образом используют синтетические цеолиты. Вместе с тем цеолиты сами по себе являются интересными объектами для научных исследований они представляют собой пористые тела, характеризующиеся определенной структурой скелета и регулярной геометрией пор внутрикристаллических полостей и каналов Важной особенностью цеолитов является возможность варьирования химического состава кристаллов и геометрических параметров формы и размеров внутрикристаллических лор, т е возможность их структурного и химического модифицирования, что можно осуществлять либо варьируя условия прямого синтеза цеолитов, либо изменяя химический состав кристаллов цеолитов одного и того же структурного типа .