Электрохимическое получение наноразмерных Pt/C катализаторов для твердополимерных топливных элементов

• Автор: Куриганова, Александра Борисовна
• Шифр специальности: 05.17.03
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2011
• Место защиты: Новочеркасск
• Количество страниц: 142 с. : ил.

ОГЛАВЛЕНИЕ
ВВЕДЕНИЕ.

Актуальность проблемы.

Цель работы.

Задачи исследования.

Научная новизна.

Практическая значимость.

Личный вклад автора.

Апробация работы.

Публикации

Структура и объем диссертации

Глава 1. Литературный обзор.
1. . Топливные элементы.
1.1.1. Виды и принцип работы топливных элементов
1.1.2. Катализаторы.
1.1.3. Мембраны.
1.1.4. Газодиффузионный слой
1.1.5. Биполярные пластины
1.2. Основные процессы, протекающие в топливном
элементе
1.2.1. Анодные процессы.
1.2.1.1. Адсорбция и электроокисление водорода
на платине
1.2.1.2. Адсорбция и электрохимическое окисление
одно и двухатомных алифатических
спиртов па платине
1.2.2. Катодный процесс электровосстановления кислорода.
1.3. Методы получения наночастиц металлов и
катализаторов на их основе
1.3.1. Конденсационные методы
1.3.2. Диспергационные методы
1.3.3. Электрохимические методы
1.4. Электрохимическое поведение металлов
под действием переменного тока.
Выводы по главе
ГЛАВА 2. Материалы и методы экспериментальных
исследований
2.1. Материалы
2.2. Физикохимические методы исследований
2.2.1. Рентгеноструктурный анализ
2.2.2. Электронная микроскопия.
2.2.3. Дифференциальная сканирующая калориметрия.
2.2.4. ЦУУге спектроскопия
2.3.Электрохимические методы исследований.
2.3.1. Методика приготовления РС катализаторов
путем электрохимического диспергирования платины
под действием переменного импульсного тока
2.3.2. Методика приготовления каталитических чернил
и рабочих электродов
2.3.3. Адсорбционные и поляризационные измерения.
2.3.4. Определение удельной площади поверхности
РгУС катализаторов
2.3.5. Поляризационные измерения в импульсном режиме.
2.3.5.1. Ступенчатая потенциостатическая хронокулонометрия
2.3.5.2. Импульсная хронопотенциометрия
2.3.6. Испытания катализаторов в составе активных слоев воздушноводородного МЭБ
Глава 3. Электрохимическое поведение плагины
в щелочном растворе под действием переменного импульсного тока.
Глава 4. Свойства Р1С катализаторов, полученных путем электрохимического диспергирования платины
4.1. Физическое охарактеризование РСС катализаторов.
4.2. Электрохимическое исследование РСС катализаторов.
4.2.1. Определение удельной площади поверхности
РС АСкатализаторов.
4.2.2. Деградация катализатора в процессе работы.
4.2.3. Анодные процессы
4.2.3.1. Адсорбция одно и двухатомных алифатических спиртов на Р1С катализаторах.
4.2.3.2. Электроокисление одно и двухатомных алифатических спиртов на РС катализаторах
4.2.4. Катодные процессы.
4.2.4.1. Электрохимическое восстановление кислорода
на РиС катализаторах.
4.2.5. Исследование 1ЧС катализаторов в составе активных слоев воздушноводородного и
кислородноводородного МЭБ.
Выводы но главе.
Глава 5. Технологические основы получения РС катализаторов путем электрохимического диспергирования платины под дейст вием переменною тока
5.1. Общая технологическая схема процесса и
описание операции
5.2. Схема электролизера.
5.3. Энергоэкономические показатели.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ


Применение Р1/С катализаторов, полученных путем электрохимического диспергирования платины под действием переменного импульсного тока в составе активных слоев воздушно-водородного и кислородно-водородного мембранноэлектродного блока ( 0 С, содержание платины 0,7-0,8 мг/см2) позволяет достигать мощности топливной ячейки 2 и 0 мВт/см2 соответственно. Предложен метод и разработана принципиальная технологическая схема синтеза Рт/С катализаторов путем электрохимического диспергирования платины под действием переменного импульсного тока. Автором сформулирована цель и задачи работы, выбраны методы исследования, проведен анализ полученных результатов. Им выполнена вся экспериментальная часть работы, за исключением рентгеноструктурного анализа и микроскопических измерений. Результаты работы использованы в научно-образовательном процессе в Научно-образовательном центре «Водородная энергетика» при Учреждении Российской академии наук «Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе РАН» при ознакомлении студентов, аспирантов и молодых исследователей с новыми технологиями получения катализаторов. Материалы диссертации доложены на V Международной конференций по новым технологиям и приложениям современных физико-химических методов (ядерный магнитный резонанс, хроматография/масс-спектрометрия, ИК-Фурье спектроскопия и их комбинации) для изучения окружающей среды, включая секции молодых ученых Научно-образовагельных центров России (Ростов-на-Дону, ); II и III Международном форуме но нанотехнологиям КшпапсЛесй (Москва, , ); III Всероссийской конференции по наноматериалам НАНО- (Екатеринбург, ); XVII Международной научной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых «ЛОМОНОСОВ» (Москва, ); XVII совещание по электрохимии органических соединений с международным участием ЭХОС - (Тамбов, ); 9-ом Международном Фрумкииском симпозиуме «Материалы и технологии электрохимии века» (Москва, ); III Всероссийской школе-семинаре студентов, аспирантов и молодых учёных по направлению «Наноматериалы» (Рязань, ); Международной конференции «Актуальные проблемы электрохимической технологии» (Энгельс, ); VIII Международной конференции «Фундаментальные проблемы электрохимической энергетики - ЭХЭ » (Саратов, ); Международная конференция «Ионный перенос в органических и неорганических мембранах» (Краснодар, ); Российском конгрессе по катализу «РОСКАТАЛИЗ» (Москва, ). По теме диссертации опубликовано работ (общим объемом 2, печатных листа), из них - 2 статьи в изданиях, рекомендованных ВАК, 2 патента. Основные положения диссертационной работы обсуждались на международных и всероссийских конференциях. Диссертация изложена на 3 страницах, состоит из введения, пяти глав, выводов, списка литературы, приложения и содержит рисунка, таблиц, 8 ссылок. ГЛАВА 1. Виды и принцип работы топливных элементов Топливный элемент (ТЭ) - это электрохимическое устройство, в котором осуществляется преобразование химической энергии топлива и окислителя в электрическую энергию, минуя малоэффективные процессы горения топлива. Главное отличие всех типов ТЭ от аккумуляторов заключается в том, что токообразующие вещества в ТЭ не закладываются заранее при изготовлении электродов, как для обычных источников тока, а подводятся по мере израсходования. ТЭ. В свою очередь к низкотемпературным ТЭ относятся твердополимерные ТЭ (Э), щелочные ТЭ (ЩТЭ), к среднетемпературным - фосфорнокислые (ФКТЭ), и к высокотемпературным ТЭ относят расплавкарбонатные (РКТЭ) и твердооксидные ТЭ (ТОТЭ). Каждый из этих типов ТЭ обладает как своими преимуществами, так и недостатками (таблица 1. Так, в ЩТЭ не применяются дорогостоящие компоненты, но топливом могут служить только чистый водород и кислород [1, 2]. ФКТЭ предполагает периодическую замену электролита [3, 4]. В РКТЭ, как и в ЩТЭ не предполагается использование дорогостоящей платины, однако время запуска такого ТЭ элемента составляет десятки часов [5, 6]. Высокая рабочая температура ТОТЭ значительно сужает область применения таких ТЭ [7, 8]. ТЭ с протонироводящей полимерной мембраной присуще такие недостатки, как дороговизна основных компонентов ТПТЭ, высокая чувствительность катализаторов к примесям.