Расчет установок детритизации на основе изучения эффективности химического изотопного обмена водорода с водой

• Автор: Овчаров, Андрей Валентинович
• Шифр специальности: 05.17.02
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2005
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 169 с. : ил.

СОДЕРЖАНИЕ
ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР .

1.1. Появление химического изотопного обмена в системе

водаводород как промышленного процесса

1.2. Химический изотопный обмен в системе водаводород

1.3. Катализаторы процесса изотопного обмена водорода с

1.4. Типы контактных устройств для осуществления

изотопного обмена в системе водаводород

1.5. Экспериментальные данные об эффективности процесса

ХИО в системе водаводород

1.6. Варианты использования процесса ХИО в системе вода
водород при решении задач детритизации
1.7. Подходы к моделированию процесса
1.8. Выводы из литературного обзора
ГЛАВА 2. МЕТОДИКА ПРОВЕДЕНИЯ ЭКСПЕРИМЕНТОВ
2.1. Методика проведения экспериментов по исследованию эффективности ФИО
2.1.1. Описание экспериментальной установки для исследования
ФИО ..
2.1.2. Методика проведения экспериментов по определению эффективности ФИО
2.1.3. Методика проведения изотопного анализа воды на содержание дейтерия и трития
2.1.4. Методика расчета массообменных характеристик процесса
ФИО .
2.2. Методика исследования эффективности КИО
2.2.1. Описание экспериментальной установки для исследования КИО
2.2.2. Методика проведения экспериментов по КИО.
2.2.3. Методика обработки экспериментальных данных по КИО,.
2.3. Методика исследования эффективности ХИО
2.3.1. Описание экспериментальной установки для исследования
ХИО
2.3.2. Методика проведения экспериментов по ХИО
2.3.3. Методика обработки экспериментальных данных по ХИО.
ГЛАВА 3. РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТОВ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
3.1. Исследование эффективности процесса ФИО
3.1.1. Предварительные эксперименты
3.1.2. Результаты основных экспериментов
3.2. Исследование эффективности процесса КИО
3.2.1. Предварительные эксперименты
3.2.2. Результаты основных экспериментов
3.3. Исследование эффективности ХИО .
3.3.1. Предварительные эксперименты .
3.3.2. Результаты основных экспериментов .
ГЛАВА 4. КИНЕТИКА ИЗОТОПНОГО ОБМЕНА МЕЖДУ
ВОДЯНЫМ ПАРОМ И ВОДОРОДОМ НА КАТАЛИЗАТОРЕ РХТУЗСМ .
4.1. Реакция, не осложненная диффузией.
4.2. Реакция изотопного обмена, протекающая во внутридиффузионной области по модели мгновенной реакции в
глубине поры катализатора
4.3. Модель реакции и диффузии в грануле катализатора
4.4. Выводы из рассмотрения кинетических моделей процесса КИО
ГЛАВА 5. РАСЧЕТ КОЛОНН ХИО.
5.1. Уравнения описывающее процесс ХИО в насадочных колоннах
5.2. Методика решения уравнений модели
5.3. Сопоставление расчетов с экспериментальными данными.
7. ЗАКЛЮЧЕНИЕ
ВЫВОДЫ .
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ


Эта установка производила до 1, т/г тяжелой воды в качестве побочного продукта производства водорода для химического синтеза аммиака [в]. В СССР тяжелая вода в период с до г. Однако, энергозатраты при производстве тяжелой воды методом электролиза были очень высоки и составляли ~ 0-0 кВт-ч на 1 г Э, что обусловливало высокую себестоимость продукта [7]. Поэтому, при организации масштабного производства тяжелой воды как замедлителя для атомных реакторов, возникла необходимость разработки значительно более экономичных технологий основанных на ректификации и химическом изотопном обмене. В СССР были построены первые установки ректификации аммиака [8] и водорода [9], а затем химического изотопного обмена в системе вода-сероводород [4]. И в настоящее время эти процессы, за исключением ректификации аммиака, остаются важнейшими при разделении изотопов водорода. Позднее возник интерес и к получению трития - радиоактивного изотопа водорода, присутствующего в природе в ничтожно малых количествах. Будучи радиоактивным изотопом с периодом полураспада , года и средней энергией излучаемых р- частиц 5, - 5, кэВ, тритий представляет серьезную угрозу здоровью человека. Особенно высока его токсичность в виде паров содержащей тритий воды, поскольку эта вода весьма быстро обменивается атомами водорода с водой, присутствующей в тканях организма. Первоначально, интерес к получению и выделению трития был связан с разработкой термоядерного оружия, однако, вскоре возник целый ряд других вопросов, связанных с необходимостью удаления и концентрирования трития как радиоактивного изотопа. В настоящее время эти задачи возникают, в основном, в связи с образованием трития в процессе эксплуатации ядерных реакторов и с использованием его в экспериментальных термоядерных реакторах [-]. При всем многообразии задач, связанных с переработкой тритий содержащих потоков, в подавляющем большинстве случаев содержание трития в исходном сырье чрезвычайно мало, и на первом этапе необходимо провести начальное концентрирование трития. При этом атомная доля трития весьма мала и специфика разделения трития, связанная с тем, что его излучение приводит к радиолизу тритийсодержащих веществ, особенно воды, несущественна. Поэтому, для начального концентрирования трития, в принципе, подходят любые процессы, применяемые для концентрирования дейтерия, в частности процессы химического изотопного обмена. На этом этапе могут применятся процессы криогенной ректификации, адсорбции водорода металлами и термодиффузии [1,3]. При необходимости непрерывной переработки существенных количеств концентрированного трития, например, при осуществлении рецикла топлива в термоядерных реакторах, предпочтение отдается криогенной ректификации водорода []. Как сказано выше, процессы химического изотопного обмена могут быть использованы на этапе начального концентрирования трития аналогично их применению при начальном концентрировании дейтерия. Это обстоятельство обуславливает тесную связь технологий производства тяжелой воды и дстритизации водных потоков. При организации в США производства тяжелой воды были рассмотрены несколько технологических процессов с точки зрения целесообразности их применения в промышленном масштабе. Одновременно были спроектированы, сооружены и в г. VPCE (Vapor Phase Catalytic Exchange) [4, 5]. Причины побудившие использовать именно эти процессы были, по сути своей, чисто организационными. Эти два процесса казались наиболее простыми с точки зрения проектирования, строительства и запуска в эксплуатацию в сжатые сроки, поскольку на предприятиях химической промышленности имелись необходимые мощности по выработке пара и электролитического водорода. Процесс ректификации воды, оказался крайне неэкономичным и в дальнейшем никогда не применялся для производства тяжелой воды из природного сырья. Ограниченность ресурсов электролитического водорода привела к тому, что процесс химического изотопного обмена в системе вода-водород в последующем играл второстепенную роль при производстве тяжелой воды в США.