Разработка и внедрение сорбционных технологий очистки жидких низкоактивных отходов ПО "Маяк" от радиоцезия

• Автор: Логунов, Михаил Васильевич
• Шифр специальности: 05.17.02
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2002
• Место защиты: Озёрск
• Количество страниц: 249 с.

ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР

1.1 Классификация жидких радиоактивных отходов

1.2 Методы обработки и очистки радиоактивных вод и стоков

1.3 Сорбционные методы очистки НАО от цезия 1.3.1 Общие положения и терминология сорбционных процессов

1.3.2 Очистка НАО с использованием ионообменных смол

1.3.3 Очистка НАО на органических сорбентах природного происхождения

1.3.4 Очистка НАО на неорганических сорбентах

типах природных

1.3.4.1 Очистка НАО на неорганических сорбентах природного происхождения

1.3.4.1.1 Дисперсные кремнеземы

1.3.4.1.2 Глинистые минералы
1.3.4.1.3 Природные каркасные силикаты
1.3.4.1.4 Очистка НАО на других неорганических сорбентов
1.3.4.2 Очистка НАО на синтетических неорганических сорбентах
1.3.4.2.1 Сорбционные свойства простых окенгидратов
1.3.4.2.2 Сорбционные свойства искусственных алюмосиликатов
1.3.4.2.3 Сорбционные свойства труднорастворимых солей гетерополикислот
1.3.4.2.4 Сорбционные свойства труднорастворимых солей поливалентных металлов с ноликислогами. Тип глобулярных гидратов
1.3.4.2.5 Сорбционные свойства фосфатов, арсенатов и ряда других солей поливалентных элементов
1.3.4.2.6 Сорбционные свойства труднорастворимых ферроцианидов
1.3.5 Основные методы синтеза неорганических сорбентов
ГЛАВА 2. МЕТОДИЧЕСКАЯ ЧАСТЬ
2.1 Использованные в работе сорбенты
2.2 Подготовка сорбентов и проведение сорбционных экспериментов
2.3 Определение механической прочности сорбентов
2.4 Методика обработки осадков со дна бассейна хранилища отвс г
2.5 Составы имитационных и рабочих растворов
2.6 Аналитические методики
2.7 Метрологическое обеспечение
2.8 Статистическая обработка результатов
2.9 Математическая обработка результатов
ГЛАВА 3. ИССЛЕДОВАНИЕ СОРБЦИОННЫХ МАТЕРИАЛОВ И ВЫБОР ОПТИМАЛЬНОГО ТИПА ЦЕЗИЙСЕЛЕКТИВНЫХ СОРБЕНТОВ
3.1 Характеристика цезийсодержащих ЖРО и постановка задачи исследования
3.1.1 Характеристика воды снецканализации как объекта исследований
3.1.2 Характеристика бассейна хранилища ОТВС как объекта исследований
3.2 Оценка сорбционных характеристик ряда природных и синтетических сорбентов и выбор перспективных сорбционных материалов
3.3 Сравнение и выбор оптимального типа цезийселсктивных сорбентов
ГЛАВА 4. СОЗДАНИЕ УСТАНОВОК, ОСВОЕНИЕ И1 ОПТИМИЗАЦИЯ ТЕХНОЛОГИИ СИНТЕЗА ЦЕЗИЙСЕЛЕКТИВНЫХ СОРБЕНТОВ НА ПО МАЯК
4.1 Синтез укрупненной партии сорбента НЖС по временной схеме на пл. завода 4
4.1.1 Основы химической технологии 4
4.1.1.1 Приготовление раствора аммиаката никеля 4
4.1.1.2 Приготовление раствора ферроцианида калия 5 г Ч
4.1.1.3 Синтез сорбента
4.1.2 Адаптация химической технологии синтеза к условиям пл. завода 6
4.2 Создание промышленной установки синтеза ферроцианидного сорбента в цехе 4 завода 5
4.3 Оптимизация технологии синтеза сорбента 4 . .
4.4 Опытнопромышленные испытания установки Селскс, наработка и аттестация товарной партии сорбента СелексЦФН 1
ГЛАВА 5. ИЗУЧЕНИЕ ФИЗИКОХИМИЧЕСКИХ И ЭКСПЛУАТАЦИОННЫХ СВОЙСТВ ГРАНУЛИРОВАННЫХ ТОНКОСЛОЙНЫХ СОРБЕНТОВ НА ОСНОВЕ ДВОЙНЫХ ФЕРРОЦИАНИДОВ НИКЕЛЯ 3
5.1 Изучение и выбор рабочих интервалов , допустимого солесодержания и емкостных характеристик сорбентов
5.2 Изучение кинетических и термодинамических характеристик сорбентов
5.3 Анализ эксплуатационных свойств сорбента СелексЦФН
5.4 Оценка эксплуатационных свойств сорбента СелексЦФН 1 сторонними организациями 9 I
ГЛАВА 6. РАЗРАБОТКА ТЕХНОЛОГИИ ОЧИСТКИ ОТ РАДИОЦЕЗИЯ ВОДЫ СПЕЦКАНАЛИЗАЦИИ ПЛ. ЗАВОДА
6.1 Лабораторные и стендовые испытания вариантов очистки воды спсцканализации
6.2 Опытнопромышленные испытания технологии очистки воды снецканализации от радиоцезия 7
6.2.1 Создание промышленного узла сорбционной очистки воды на пл.
6.2.2 Отработка процесса эксплуатации и обслуживания сорбционных фильтров
6.2.3 Изучение вариантов обращения с отработавшим сорбентом НЖС
ГЛАВА 7. РАЗРАБОТКА ТЕХНОЛОГИИ ОЧИСТКИ ОТ 1 РАДИОЦЕЗИЯ ВОДЫ БАССЕЙНАХРАНИЛИЩА ОТВС В ЦЕХЕ 5 ЗАВОДА 5 6
7.1 Изучение и выбор режимов очистки воды при проведении стендовых испытаний
7.2 Анализ состава и форм радионуклидов в донных отложениях бассейнахранилища ОТВС
7.3 Опытнопромышленные испытания технологии очистки воды бассейна хранилища 5
ВЫВОДЫ
СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННЫХ источников


Большинство исследователей приводят достаточно высокие коэффициенты распределения цезия7 на бентонитах не только из воды но и из слабых растворов нитрата натрия 1,5, млг 0. Динамическая емкость бентонитов по цезию существенно ниже полной обменной мкости. До проскока на синем, жлтом и белом бентонитах эта величина составляет 0,1, 0,2, 0,4 мгэквг, соответственно 7. В работе 3 филыроцикл до проскока на воде с засоленностью около 1,5 гл составил 0 к. Авторы 4 5 приводят данные, что доля необменно сорбированного цезия за три цикла сорбции достигает более, чем . Поскольку использование бентонита в природной форме в динамике затруднительно, предпринимались попытки гранулирования его со связующим 8. В Польше на основе модифицированного природного бентонита выпускались промышленные образцы сорбентов . Переходя к сорбционным свойствам слоистых минералов типа следует в первую очередь рассмотреть минерач глауконит 1, в котором в различных соотношениях чередуются слюдистые и монгмориллонитовые слои 6. По сравнению с каолинитом и монтмориллонитом силикаты с жсткой ячейкой избирательно поглощают цезий. Данные работ 7 9 0, свидетельствует, что глауконит более селективен к цезию, но сравнению со всеми щелочными и щелочноземельными элементами. Коэффициент распределения цезия па фоне 2 мгл суммы натрия, калия, магния и кальция составляет 1, млг0. В работе 0 рассмотрена возможность гранулирования глауконита со связующим. Коэффициенты распределения цезия на гранулированном материале увеличились с до млг, а емкость но цезию составила ,6 мгг. Значительное число публикаций посвящено вермикулитам, имеющим довольно высокую полную обменную мкость от 1 до 1, мгэквг 1 7 5 . Достигаемая мкость вермикулита по цезию в оптимальной области варьируется от 0,9 до 1,1 мгэквг1. В динамических условиях полная емкость не реализуется. Авторы работы 3 полагают, что упомянутое различие между статической и динамической емкостями обусловлено спецификой гидродинамических эффектов при фильтровании раствора через сорбент с частицами пластинчатой формы. Утверждается, что вермикулит достаточно избирательно поглощает цезий 8. Коэффициенты распределения последнего в 0,1 мольл растворе нитрата натрия и 0, мольл растворе нитрата кпьция но данным превышают 3 млг, а Л. Л.Кульскнй с соавторами 3 безотносительно засоленности раствора приводит значение Кс,М . Однако в более засоленных средах диапазон коэффициентов распределения цезия на вермикулите оценивается несколько скромнее от до 3 млг 1 2 4. Это неудивительно, поскольку по данным 5 сорбция микроколичеств цезия на вермикулите в основном носит ионообменный характер и подчиняется закону действия масс. Как большинство неорганических сорбентов вермикулит устойчив к облучению. Согласно 8 2 до дозы 6 Гр сорбционные свойства вермикулита практически не меняются. Большинство авторов 1 7 5 4 указываю на замедленную кинетику обмена на вермикулите, что объясняется необходимостью проникновения ионов в межслоевые пространства. Разрыхлить решетку вермикулита можно ионами калия или магния значения цезия на калиевой форме вермикулита, выросли в 7 раз . Тем не менее, кинетические характеристики сорбента позволяют использовать его в динамических условиях. В работе 3 при сорбции цезия4 из 0,1 мольл раствора натрия проскок цезия в зависимости от габаритов колонки наступал после фильтрации к. В работе приведена выходная кривая сорбции цезия из слабоактивного раствора Белоярской АЭС на вермикулите. Около 0 к. Затем наблюдался резкий спад качества очистки. На этане фильтрации к. В литературе широко упоминается опытная установка в Харуэлле, включавшая четыре вермикулитовых фильтра 1 6. Объм каждой колонны составлял 7,3 л, отношение высоты к диаметру равнялось 4,3, производительность установки 4,5 м ч. В
этих условиях степень очистки отходов с активностью Кил и засоленностью 0,,5 гл от бетаизлучателей составляла ,. Как упоминалось выше, слоистая структура вермикулита затрудняет его использование в динамике. В этой связи в литературе рассмотрены вопросы гранулирования вермикулита со связующим 7.