Возбуждение колебаний в многоатомных молекулах инфакрасным лазерным излучением в столкновительных и бесстолкновительных условиях

• Автор: Стучебрюхов, Алексей Александрович
• Шифр специальности: 01.04.02, 01.04.03
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 1984
• Место защиты: Москва
• Количество страниц: 158 c. : ил

ОГЛАВЛЕНИЕ

ГЛАВА I. ВВЕДЕНИЕ.

1.1. Современное состояние теории МФВ и ШД. Обзор

литературы.

1.2. Содержание диссертации

1.3. Защищаемые положения

Благодарности.

ГЛАВА П. СТАТИСТИЧЕСКАЯ ТЕОРИЯ МФВ. . . .

2.1. Описание модели МФВ

2.2. Основные уравнения. Константа скорости внутримолекулярной релаксации. .

2.3. Техника когерентных состояний.

2.4. Сечение поглощения. Сечение переходов. . . 2.5. Неравновесность внутримолекулярного распределения энергии. Колебательная температура молекулы.
Сравнение с экспериментом.
ГЛАВА Ш. ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ ВОЗБУВДЕНИЕ КОЛЕБАТЕЛЬНОЙ МОДЫ
МНОГОАТОМНОЙ МОЛЕКУЛЫ
3.1. Монохроматическое параметрическое возбуждение.
3.2. Немонохроматическое параметрическое возбуждение. . ,
Точно решаемая модель
3.3. Квантовый нелинейный осциллятор с быстро релаксирующей фазой в немонохроматическом поле. Возможные эксперименты для выявления особенностей параметрического возбуждения. ВО
ГЛАВА 1У. МНОГОФОТОННОЕ ВОЗБУЖДЕНИЕ И ДИССОЦИАЦИЙ В УСЛОВИЯХ
ДЕЗАКТИВАЦИИ БУФЕРНЫМ ГАЗОМ.
4.1. МФД при колебательной дезактивации буферным газом.
Стр.
Теория и эксперимент.
4.2. МФВ в условиях колебательной дезактивации
буферным газом. Анализ экспериментов поР6 . ПЗ ГЛАВА У. ВРАЩАТЕЛЬНАЯ НЕОДНОРОДНОСТЬ ПОГЛОЩЕНИЯ В
КВАЗИКОНтаНУУМЕ. .
5.1. Аналитическая модель. Молекула типа симметричного
волчка.
5.2. Реальные молекулы. Зависимость МФД от степени
деполяризации излучения и возможные эксперименты для наблюдения этой зависимости. .
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
ЛИТЕРАТУРА


Это позволяет проводить усреднение по большому числу квазивырож-денных состояний при вычислении сечений переходов. Однако наиболее интересная, с практической точки зрения, величина$ - выход диссоциации, является сильно нелинейной функцией от сечений О' , поэтому всякое усреднение на промежуточном этапе ведет неизбежно к ошибке. Следствие неоднородности поглощения в квазиконтинууме изучаются в / /, гл. Столкновения с буферным газом. В бесстолкновительных условиях молекула поглощая квант за квантом может побывать только в дискретных точках энергетической шкалы, отделенных промежутком в . Стожновения приводят к переходам практически медпу всеми уровнями и для описания возбуждения необходимо вводить непрерывную функцию распределения ? Колебательная релаксация сильно возбужденных молекул хорошо изучена лишь для двухатомных молекул / - /. Для многоатомных молекул удается построить полуколичественную теорию колебательного V -V обмена, за счет диполь-дипольного взаимодействия / , /. В большинстве же случаев константы релаксации неизвестны, поэтому особую ценность приобретают методы, которые позволяют получать эти константы при обработке косвенных экспериментальных данных. Изменяя интенсивность и давление буферного газа можно смещать положение равновесия между возбуждением и релаксацией в широком диапазоне энергий. Изучение диссоциации / /, § 4. Совместное рассмотрение когерентной стадии на нижних уровнях и некогерентной в квазиконтинууме, как правило, оказывается очень громоздким и, как правило, не поддается аналитическому исследованию / /. Однако в некоторых случаях введением определенных упрощающих модельных предположений можно получить аналитический результат / /. Подход возбуждаемой моды. Другой подход к описанию процесса МФБ состоит в вццелении резонансной моды молекулы и рассмотрении динамики ее возбуждения. Остальные - нерезонансные моды играют роль резервуара энергии, связанного с возбуждаемой модой (см. Этому подходу посвящены работы / ,- /. В этом подходе удается описать также и столкновения с буферным газом / ,- /, роль резервуара здесь играют еще и нерезонансные (в том числе и поступательные) степени свободы буфера. Подход возбуждаемой моды не так удобен для практических вычислений как подход точных состояний, поскольку не дает непосредственно меж-молекулярной функции распределения по энергиям ^(е) . Однако здесь можно детально описать процессы внутримолекулярной релаксации / , /, а так же внутримолекулярное распределение энергии, а точнее перевозбувдение резонансной моды над фоном нерезонансных мод / - /. Последнее чрезвычайно важно для задач модово-селективной лазерохимии / 7 /. Основная проблема в подходе возбуждаемой моды состоит в том, чтобы правильно учесть взаимодействие резонансной моды с резервуаром и рассчитать скоррелированную динамику возбуждения моды и резервуара. Что касается взаимодействия с резервуаром, то эта задача является типичной для статистической физики - вцделение малой подсистемы из большой. Поэтому методы расчета здесь статистические (см. П). Однако есть одно существенное отличие от типичных задач статфизики, состоящее в том, что молекула является, хотя и большой, но все же конечной системой. Это определяет специфику рассматриваемых задач. Ти TW для каждого уровня п. В работе / / взаимодействие с резервуаром описывалось статистически, В духе FKM / , / ( Random Coupling Wod-e#)' Коэффициенты полученного уравнения, для приведенной матрицы плотности / /, играющие роль Tj и затем анализировались в / /, но сами уравнения не поддавались аналичтическому решению из-за больших математических сложностей (см. Применение метода когерентных состояний / - /, известного из квантовой оптики / , /, позволило развить аналитическую теорию в подходе вьщеленной моды (главы П и Ш, / - /). С помощью этой техники удается рассматривать не только непосредственное силовое возбуждение моды (гл. П), но и параметрическое (гл. Ш). Подходы возбуждаемой моды и точных состояний оказываются связанными следующим образом: в технике возбуждаемой моды можно вычислять сечение переходов необходимые в (1.