Исследование процесса формирования кристаллических зародышей в гомогенных средах методами численного моделирования

• Автор: Дребущак, Татьяна Николаевна
• Шифр специальности: 04.00.02
• Научная степень: Кандидатская
• Год защиты: 2000
• Место защиты: Новосибирск
• Количество страниц: 122 с. : ил.

СОДЕРЖАНИЕ
Введение.

Глава I. Гомогенное зародышеобразованис, обзор современных представлений

1.1. Классическая теория гомогенного

зародышеобразования.

1.2. Особенности образования кристаллических

зародышей.

1.3. Критика классических представлений. Трудности создания теории.

Глава II. Методы расчета характеристик кластеров и малых частиц и их применение к процессу зародышеобразования

II. 1. Квантовохимические расчеты

.2. Методы молекулярной динамики и Монте Карло

.3. Экспериментальная проверка.
Глава III. Дискретная атомистическая модель зародышеобразования
III. 1. Описание модели и основные уравнения.
III.2. Этапы расчета.
Глава IV. Расчеты, проведенные на основе предлагаемой модели для некоторых видов кристаллов
IV. 1. Гидрид алюминия а А1Н3
IV.2. Высокотемпературный кварц
IV.3. Алмаз
IV.4. Обсуждение результатов
Заключение.
Список литературы


Сделать обзор существующих теорий зародышеобразования по литературным источникам, выяснить их достоинства и недостатки. Рассмотреть различные методы численного расчета характеристик малых частиц, их применимость в теории зародышеобразования кристаллов. Рассмотреть экспериментальные методы изучения процесса нуклеации и полученные результаты, их согласие с теорией. Разработать алгоритм расчета работы образования критического зародыша и его размера на основе дискретного моделирования и с учетом особенностей кристаллической структуры. Провести численный расчет на примере некоторых веществ, имеющих различные кристаллические структуры и сопоставить полученные результаты с уже известными. Научная новизна работы состоит в том, что в результате численного моделирования процесса гомогенного зароды шеобразования кристаллов по разработанной автором методике сделаны выводы, не сформулированные ни в одной из существующих теорий. Па пути образования критического зародыша кристалла в гомогенной среде может быть не один, а несколько энергетических барьеров. Размеры зародыша, соответствующие минимумам его работы образования, могут быть определены исходя из кристаллической структуры бесконечной фазы. Зависимость критического размера от пересыщения переохлаждения не является монотонной, в некотором диапазоне пересыщений критический размер остается постоянным. Защищаемые положения. Модель гомогенной нуклеации кристаллов, применимая для зародышей размерами до нескольких сотен мономеров. Расчеты в рамках модели проводятся с использованием дискретных методов вычисления. Существуют локальные минимумы в функции зависимости энергии образования зародыша от размера. Кластеры соответствующих размеров можно считать локально стабильными и способными принимать участие в кластерном росте при образовании новой фазы. Критический размер кристаллического зародыша новой фазы ступенчато зависит от пересыщения. Он остается неизменным в широком диапазоне пересыщений и скачком меняется на границе диапазона. Практическая значимость. Проведенные по разработанной модели расчеты размеров критических зародышей и диапазонов пересыщений переохлаждений, энергетических барьеров образования для конкретных веществ гидрида алюминия, кварца и алмаза могут оказаться полезными для дальнейших исследований условий их образования и роста. Разработанная модель может быть использована в дальнейшем для определения характеристик критических зародышей других веществ. Рассчитанная форма энергетических барьеров может быть использована для определения кинетических характеристик процесса зародышеобразования. Публикации по теме исследования и апробация. Результаты докладывались на международной конференции по коллоидной химии и физикохимической механике Москва, год и на рабочих семинарах лаборатории массовой кристаллизации минералов ИМП СО РАН. Фазовые переходы первого рода связаны со скачкообразным изменением некоторых свойств среды. Поэтому фазовые переходы первого рода носят локальный характер, всегда связаны с появлением центров или зародышей, а затем идут на границе раздела исходной и новой фазы. В общем случае в гомогенной среде при отсутствии посторонних примесей и осаждающих поверхностей процесс возникновения новой фазы развивается следующим образом. Сначала по флуктуационному механизму образуются небольшие скопления новой фазы. Энергетически невыгодный эффект появления поверхности раздела приводит к тому, что при недостаточно больших размерах зародыша он оказывается неустойчивым и снова исчезает. Устойчивыми могут быть лишь зародыши с размерами, превышающими некоторый определенный при заданном состоянии фазы размер гкр, называемый критическим. Сопротивление образованию новой фазы связано с избыточной поверхностной энергией небольших ассоциатов по сравнению с плоской бесконечной поверхностью раздела фаз. В данной главе кратко рассмотрены современные представления и теории гомогенного зародышеобразования. Основы термодинамической теории образования зародышей новой фазы были заложены еще Дж. Гиббсом , .